DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2018.08.032
源头提质的可燃固体废物流化床气化实验
李延吉1, 2，于梦竹1，李润东1，池涌2
(1．沈阳航空航天大学 清洁能源辽宁省重点实验室，辽宁 沈阳，110136；
2．浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室，浙江 杭州，310027)
摘要：采用流化床对源头提质的可燃固体废物进行气化实验研究，研究反应温度和空气当量比(ER)对燃气组分变化和气化反应特性的影响。研究结果表明：随着气化温度升高，H2和CO体积分数也随之升高，而CO2和CH4体积分数随着气化温度升高而降低；随着空气当量比增大，CO2体积分数也随之增加，而H2和CH4体积分数随着空气当量比增大而减少；气化气可燃成分中的CO体积分数最高，H2和CH4体积分数次之；气化气低位热值随着气化温度升高和空气当量比增大而降低，而气化效率随着气化温度升高和空气当量比增大而降低；气化气产率随着温度升高而增大，随着空气当量比增大而增大。典型组分气化的最优工况如下：空气当量比为0.4，温度为700 ℃。
关键词：源头分类提质；可燃固体废物；流化床；气化
中图分类号：TK6 文献标志码：A 文章编号：1672-7207(2018)08-2091-08
Experimental study on gasification based on source-collected combustible solid waste
LI Yanji1, 2, YU Mengzhu1, LI Rundong1, CHI Yong2
(1. Clean Energy Key Laboratory of Liaoning, shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China;
2. State Key Laboratory Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)
Abstract: The effects of temperature and air equivalence ratio (ER) on gasification characteristics of combustible solid waste were studied based on the source-classified garbage in a fluidized bed gasifier. The main studied factors were the composition variation of syngas and the characteristics of gasification. The results show that with the increase of gasification temperature, the volume fractions of H2 and CO also increase while the volume fractions of CO2 and CH4 decrease. With the increase of ER, CO2 volume fraction also increases while H2 and CH4 volume fractions reduce. The CO volume fraction of the gas products is the highest, H2 and CH4 volume fractions are second highest. Low calorific value of syngas decreases with the increase of gasification temperature and air equivalence ratio(ER), and gasification efficiency decreases when gasification temperature and air equivalence ratio(ER) increase. Gasification gas yield increases with the increase of gasification temperature and air equivalence ratio(ER). The optimal condition for gasification typical components is as follows: air equivalence ratio is 0.4 and gasification temperature is 700 ℃.
Key words: source classification; combustible solid waste; fluidized bed; gasification
针对目前石化能源短缺以及其应用所带来的环境污染问题，人们越来越重视清洁能源即氢能的开发和利用。对城市生活垃圾采用气化处理工艺不仅可以解决城市日益严重的环境问题，而且可以制得含CO和H2较高的低热值燃料气。我国城市垃圾组分复杂，灰分质量分数高，气化燃气热值变化范围为3.35~5.02 MJ/m3，对生活垃圾采用源头提质方式制备衍生燃料(RDF)后进行气化处理可以得到高热值的代用天然气(SNG)，可实现对城市生活垃圾的废物—能源转换。近年来，欧美、日本等国家和地区相继开发用于垃圾处理的气化熔融技术[1-2]。我国在这一领域研究起步较晚，沈阳航空航天大学在源头提质生活垃圾制备衍生燃料(RDF)及燃料化利用技术研究方面展开了大量的基础研究，气化技术逐渐成熟，应用领域比较广泛[3-6]。张立静等[7]研究气化熔融技术对国内城市生活垃圾的适应性，结果表明过量当空气系数为0.3~0.4时，气化产物热值最高；随着垃圾含水率升高，气化和熔融温度降低；NILSSON等[8]利用流化床，研究橄榄枝在760~900 ℃下加入不同的气化剂对其气化实验的影响，测定其气化反应速率，并利用动力学模型对以水蒸气和CO2作为气化剂的气化反应速率进行估算；金余其等[9]研究塑料和橡胶的流化床气化特性，其结果表明聚乙烯(PE)气化对温度不敏感，在较低温度(即550 ℃时)即可达到很好的气化效果，能量转化率达到80%以上；而温度对橡胶的气化有显著的影响，在较高温度即750 ℃时气化效果较好，能量转化率为78.76%。还有一些学者就垃圾组分、催化剂、反应工况控制等方面开展了大量基础研究以及中试试验研究[10-13]。针对源头生活垃圾有机组分中含有大量的碳氢化合物，高热值组分如塑料、废纸及生物质类等体积分数越来越高，实现垃圾干湿分类收集并高效利用成为研究热点，湿类可降解垃圾用于发酵处理，干类高热值组分进行高附加燃料RDF制备利用[14-17]。本文作者以提质后垃圾组分为实验材料，在中试流化床反应器内进行空气气化反应，研究气化温度和空气当量比等因素对可燃固体废物气化产气特性影响，以期为进一步研究城市生活垃圾RDF燃料化高效能源化利用提供参考。
1 实验材料及方法
实验材料选用分拣出的典型组分，有纸类和锯末类2种，混合组分采用源头提质垃圾，破碎后物料粒径均小于10 mm，并分别保存在密闭容器以备实验所需。混合垃圾的组成见表1，物料的元素分析及工业分析结果对比见表2。
表1 源头提质垃圾中各类组分质量分数
Table 1 Mass fractions of the components in source-separated combustible solid waste %
试循环流化床气化反应器结构示意图见图1，最大处理量为20 kg/h。气化炉是一根内径为0.108 m，高为4 m的2520管，最高耐温为1 200 ℃。布风板(含18个蘑菇型风帽)向上设有60 kW的电加热装置，加热高度为2.5 m，配置2个旋风除尘装置用于收集飞灰以及冷凝焦油回收。实验床料采用平均粒径为180~250 μm的高铝矾土，根据冷态实验结果流化风速设定为8 m3/h。
气化燃料气采用在线监测手段，测定设备为Gasboard-3100红外烟气分析仪。
表2 物料元素分析结果和工业分析结果对比
Table 2 Comparison of results from materials proximate analysis and ultimate analysis
图1 流化床结构示意图
Fig. 1 Schematic diagram of fluidized bed
2 实验结果与讨论
2.1 空气当量比对气化产气组分的影响
在气化温度为700 ℃，空气当量比范围为0.4~0.6的条件下，不同空气当量比对不同组分产气特性影响见图2。空气当量比增加导致反应温度升高，将带来双重影响。一是促进气化焦油的二次裂解程度加深，苯及其衍生物的分子内桥键断裂，生成短链烃类，同时羧基、羰基等易断键发生进一步裂解为小分子化合物，使燃气中可燃组分体积分数有所提高，但必有部分可燃组分参与过多氧源的燃烧氧化反应而降低燃气中可燃组分体积分数。通过实验发现，随着空气当量比增大，纸类组分H2体积分数呈明显下降趋势，空气量增多有利于H2与O2氧化反应的进行，导致气化气中H2体积分数减少。而锯末中H2体积分数略呈上升趋势，锯末中挥发出大量H2，与O2发生氧化反应生成H2O。由于锯末中水分和H元素质量分数均比纸类中的高，所以生成了一定量H2O，发生CO变换反应生成CO2和H2；纸类和锯末组分中的CO和CH4体积分数均呈下降趋势，CO2体积分数呈升高趋势，一方面是由于反应器内氧浓度增大，有利于CO在碳粒表面发生氧化反应生成CO2，另一方面是由于CO与H2O发生反应，同时还有甲烷化反应产生的CH4进一步氧化，导致CO和CH4体积分数减少，CO2 体积分数增多。而源头提质垃圾中纸类组分所占比例比锯末类的高得多，所以，源头提质垃圾的气化产气体积分数变化趋势基本与纸类组分的一致。因此，当空气当量比大于最佳当量比时，将为气化和燃烧提供多余氧源，必将使气化燃气中的可燃组分(H2，CO和CH4)产率减少，特别是H2和CO产率衰减较快，CO2产率增加。若要取得合适的气化气组成，则必须选择合适的当量比。
图2 不同空气当量比对不同组分产气特性的影响
Fig. 2 Effects of different air equivalence ratios on gas characteristics of different components
当空气当量比为0.4时，纸类组分气化H2所占体积分数最高，其次为锯末，最后为源头提质垃圾。当空气当量比增大到一定程度时，锯末气化，其中CO与H2O反应起主要作用，导致锯末产H2所占体积分数最高，然后是纸，最后是源头提质垃圾；各组分含C质量分数从大到小依次为源头提质垃圾、锯末、纸，因此源头提质垃圾生成的CO体积分数最高，而当空气当量比低时，锯末中CO变换反应不是很明显，因此，CO体积分数比纸类的高，但当空气当量比增大到0.6时，CO反应比较明显，导致其下降幅度较大；由于CO体积分数变化，CO2体积分数随之变化，当空气当量比0.4时，纸类CO体积分数最少，因此，生成CO2较多，纸类气化气中CO2体积分数最高，其次是锯末，最后是源头提质垃圾。但当空气当量比增大时，各组分CO2体积分数均增大。由于锯末的CO变换反应开始起作用，因此，在空气当量比0.5时，纸类组分的CO2体积分数与锯末的几乎相同。随着空气当量比增大，CO变换反应逐渐增强，因此，锯末CO2体积分数比纸类组分的高。
2.2 空气当量比对气化反应特性影响
下面研究当量比对气化反应特性参数(气化气热值、气化气产率和固定碳转化率)影响。不同空气当量比对各组分产气热值影响见图3。由图3可知：随着空气当量比增加，各组分气化热值均呈下降趋势，其中纸类组分气化热值从4.387 MJ/m3下降到0.946 MJ/m3，下降78.44%；锯末组分气化热值从 3.551 MJ/m3下降到1.451 MJ/m3，下降59.14%；源头提质垃圾的气化热值从3.729 MJ/m3下降到0.274 MJ/m3，下降92.65%。随着空气当量比增大，促进物料和可燃气组分与氧气的气化反应，同时焦油的二次裂解等作用也增强，从而使气化热值有所提高；但由于底部存在燃烧反应，燃气中CO2体积分数增加，同时由于空气中N2的稀释作用，气化热值降低。在竞争反应中热值增加量要远低于热值减少量，因此，气化热值会随空气当量比增大而下降。各组分气化热值最高点均在空气当量比为0.4处，此时纸、锯末和源头提质垃圾的气化热值分别为4.387，3.551和3.729 MJ/m3。
图3 不同空气当量比对各组分产气热值的影响
Fig. 3 Effects of different air equivalence ratios on gas calorific values of different components
不同空气当量比对各组分产气率影响见图4。由图4可知：纸类组分燃气产率从1.306 m3/kg增至 1.732 m3/kg，上升32.62%；锯末组分燃气产率从1.638 m3/kg增至2.328 m3/kg，上升42.12%；源头提质垃圾的气化气产率从2.086 m3/kg增至2.619 m3/kg，上升25.55%。随着空气当量比增大，气化单元内氧量增加，反应强度增大从而导致气化温度升高，气化温度升高促进物料快速发生热解气化反应，促使生成更多燃气，更有助于分解反应产物(焦油等)进一步裂解成小分子气体，加上空气中N2体积分数增加，导致燃气产率随着空气当量比增大而增大。各组分产气率最高点均在空气当量比为0.6处，分别为1.732，2.328和2.619 m3/kg。
图4 不同空气当量比对各组分产气率的影响
Fig. 4 Effects of different air equivalence ratios on gas production rates of different components
不同空气当量比对各组分气化效率与固定碳转化率的影响分别见图5和图6。由图5可知：纸和源头提质垃圾的气化效率均呈下降趋势，当空气当量比大于0.5后降幅明显，纸类组分的气化效率从53.47%减至50.08%再减至15.30%，下降38.17%，而源头提质的气化效率从37.03%减至25.16%再减至3.41%，下降34.62%；锯末的气化效率呈稳定下降趋势，从32.67%减至27.58%再减至24.79%，下降7.88%。受空气当量比的影响，燃气热值降幅较明显，而燃气产率的升幅远低于燃气热值的降幅，从而导致气化气热值和气化气产率均随着空气当量比增大而呈下降趋势。各组分气化效率最高点均在空气当量比为0.4处，其值分别为53.49%，32.67%和37.03%。由此可见，空气当量比增加导致气化温度明显升高，反应中心产生大量活性碳分子，这些碳分子将与一次生成物发生激烈有效碰撞而加快气化反应速率，导致碳转化率逐渐升高，气化产气率上升。同时，也加快内在结合水及挥发分的深度析出，使反应物料产生更小微孔或者发生破碎，增加反应物料的表面积，气体产率明显提高。但由于超过最佳空气当量比，导致产生过多的氧气与氮气，影响气化热值。
图5 不同空气当量比对各组分气化效率的影响
Fig. 5 Effects of different air equivalence ratios on gasification efficiency of different components
图6 不同空气当量比对各组分固定碳转化率的影响
Fig. 6 Effects of different air equivalence ratios on fixed carbon conversion rates of different components
由图6可知：纸类和锯末固定碳转化率均呈现出小幅上升趋势，纸类固定碳转化率从67.91%上升到74.40%，锯末固定碳转化率从69.68%上升到74.69%。当空气当量比为0.6时，二者固定碳转化率最高，其值分别为74.40%和74.69%。随着空气当量比增加，反应温度升高，促进吸热还原反应的进行，同时更多物料热解后生成的残炭通过燃烧反应生成CO与CO2进入气相，使得碳转化率随空气当量比增加而升高。而源头提质垃圾固定碳转化率呈现下降趋势，从74.99%降到48.84%，最高点出现在空气当量比为0.4处，其值为74.99%，这是源头提质的垃圾中不仅仅含有纸类和锯末这2种组分，还有橡塑类和纺织类存在，这些组分影响其固定碳转化率。
2.3 温度对气化产气组分变化作用
当空气当量比为0.4，气化温度(600~900 ℃)对不同组分气化燃料气成分(H2，CO，CO2和CH4)体积分数的影响见图7。由图7可知：纸类组分H2体积分数呈增大趋势，由于气化温度升高，纸类的一次产物(芳香结构)发生脱氢反应，物料中的挥发分逐渐析出H2；在高温阶段，由于焦油的二次裂解反应以及水煤气反应的发生，促进大分子裂解生成大量H2，同时由于气化温度升高，促进纸类组分中碳氢化合物吸热重整反应，加剧了CH4的裂解反应，CH4裂解生成C和H2，使H2体积提高以及CH4和C2烃类气体体积降低，导致CH4体积分数随着气化温度升高而快速下降，因此，纸类的H2体积分数随着气化温度升高而增大，而CH4体积分数却随之减少。而锯末组分的H2体积分数呈现波动趋势，先上升后下降，这是因为锯末中纤维素和木质素的热解温度失重范围都比纸类组分的要低。在低温区，随着温度逐渐升高，H2体积分数先升高，而当温度升高到900 ℃，虽然温度升高促进了一部分大分子裂解产生H2，但也加强了H2氧化反应，因此锯末的H2体积分数先上升后下降。
2C+O2=2CO+246 kJ (1)
C+O2=CO2+408 kJ (2)
C+CO2=2CO-172 kJ (3)
CH4+H2O=CO+3H2-206 kJ (4)
CH4+2H2O=CO2+4H2-165 kJ (5)
C+H2O=CO+H2-131 kJ (6)
纸和锯末两者的CO体积分数均呈现上升趋势，CO2体积分数呈下降趋势。这可能是由于在低温区，物料受热后挥发分大量析出，物料中的羧基、碳基等裂解生成大量CO和CO2(式(1)是低温下CO生成的主导反应)，随着温度升高，促进挥发分的二次裂解反应，同时物料中羧基、羰基裂解生成的CO加剧了碳的还原反应，使大量CO2还原为CO(式(3)与式(6)是高温下CO生成的主导反应)，导致CO体积分数随气化温度升高而增大，而CO2体积分数随气化温度升高而减少。
图7 温度对组分产气特性的影响
Fig. 7 Effects of temperatures on gas characteristics of different components
气化温度升高为反应物料和焦油等一次产物的二次裂解以及反应提供充足热量，燃气组分比例有了较大改善，适宜的温度条件是其达到良好气化效果的先决条件，也是决定气化工艺经济型的主要因素。
2.4 温度对气化反应特性的影响
当空气当量比为0.4，气化温度为600~900 ℃时，探讨气化温度对不同组分流化床气化特性参数(气化热值、气化气产率、固定碳转化率)的影响。温度对不同组分产气热值的影响见图8。由图8可知：两单组分的燃气热值均呈先上升后下降的趋势。在高温区，由于燃气中CH4体积分数随着气化温度升高而大幅下降，导致高温区燃气热值随气化温度升高而明显下降。在气化温度为700 ℃处，两组分的气化气热值最高，分别为4.422 MJ/m3和3.549 MJ/m3。
气化温度对产气率的影响见图9。由图9可知：纸类的燃气产率呈升高趋势。根据阿累尼乌斯定律可知气化温度升高有利于加快反应速率，利于热解气化反应的快速进行，反应向燃料气生成方向移动，因此，燃气产率呈上升趋势。当气化温度为900 ℃时，燃气产率最高为1.363 m3/kg。而锯末组分的气化气产率呈现升高后缓慢下降趋势，可能是由于锯末组分在低温裂解生成的气化气，在温度升高后有少量成分又被氧化，从而导致气化气产率略有下降。当气化温度为700 ℃时，锯末的燃气产率最高点，其值为1.638 m3/kg。
在不同温度作用下，各组分气化效率与固定碳转化率的变化分别见图10和图11。由图10可知：纸的气化效率呈先上升后下降趋势，最大值出现在700 ℃处，其值为54.09%。而锯末气化效率的变化趋势也受气化热值和气化气产率二者共同影响，由于这二者的变化趋势都是先升高后下降，因此，锯末的气化效率也呈现先升高后下降的趋势。气化效率的最大值也出现在气化温度为700 ℃处，其值为32.65%。由图11可知：气化和锯末的固定碳转化率均呈现先上升后下降的趋势。在低温区，温度逐渐升高有利于CO生成，促进C进入气相反应，而在高温区，由于CO2和CH4体积分数均随着气化温度升高而大幅度下降，从而导致固定碳转化率随着气化温度升高而大幅度下降。两者的固定碳转化率最大值均出现在气化温度为700 ℃处，其值分别为95.53%和69.67%。通过以上分析可知，温度对碳水化合物气化反应的影响很难由经验判断。虽然温度升高可促进气化反应以及裂解反应进行，但是在较高温度下，有可能发生燃气组分内部的相互作用而导致品质发生变化；同时，对于高挥发分物质而言，在空气气化条件下，气化温度升高对产气品质的影响并不明显。从经济角度考虑，这对气化工艺优化具有一定指导意义。
图8 温度对不同组分产气热值的影响
Fig. 8 Effects of temperatures on gas calorific values of different components
图9 温度对不同组分产气率影响
Fig. 9 Effects of temperatures on gas production rates of different components
图10 温度对不同组分气化效率的影响
Fig. 10 Effects of temperatures on gasification efficiency of different components
图11 温度对不同组分固定碳转化率的影响
Fig. 11 Effects of temperatures on fixed carbon conversion rates of different components
3 结论
1) 随着空气当量比增大，CO2体积分数也增加，而H2，CO和CH4体积分数减少；燃气低位热值降低，纸类组分气化热值下降78.44%，锯末组分气化热值下降59.14%，源头提质垃圾组分气化热值下降92.65%；产气率增大，纸类组分产气率上升32.62%，锯末组分产气率上升42.12%，源头提质垃圾组分的产气率上升25.55%；气化效率降低，纸类组分的气化效率下降38.17%，锯末组分的气化效率下降7.88%，源头提质垃圾组分的气化效率下降34.62%。
2) 随着气化温度升高，H2和CO体积分数也随之升高；而CO2和CH4体积分数随之降低。燃气热值先升高后降低，产气率增大，气化效率降低，固定碳转化率先升高后降低。
3) 气化燃气组分中CO体积分数最高，达到16.38%，H2和CH4体积分数次之，H2可达6.95%，CH4可达10.10%。典型组分气化的最优工况为空气当量比为0.4，温度为700 ℃。
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(编辑 伍锦花)
收稿日期：2017-08-22；修回日期：2017-09-26
基金项目(Foundation item)：辽宁省教育厅资助项目(L201707)；辽宁省科学技术计划项目(2013230001))(Project(L201707) supported by the Department of Education of Liaoning Province; Projects(2013230001) supported by the Science and Technology Program of Liaoning Province)
通信作者：池涌，博士，教授，从事废弃物资源化清洁利用研究；E-mail：chiyong@zju.edu.cn
