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煤液化重油芳香分中硫氮化合物的高分辨质谱分析

来源期刊:煤炭学报2020年第9期

论文作者:王琦 李文博 毛学锋 曲思建 钟金龙

文章页码:3269 - 3274

关键词:煤液化重油;含硫化合物;含氮化合物;FT-ICR MS;等效双键数(DBE);碳数分布;

摘    要:为获得煤液化重油芳香分中硫氮化合物的分子组成结构,使用超高分辨率的电喷雾电离源结合傅里叶变换离子回旋共振质谱(ESI FT-ICR MS)对煤液化重油的芳香分进行了分子水平上的表征。结果表明,煤液化重油芳香分中硫氮化合物的分子组成较为复杂,ESI FT-ICR MS鉴定出了826种碱性氮化物、481种中性氮化物和333种含硫化合物的元素组成,正离子ESI模式下鉴定出5类不同分子组成的碱性氮化物,结合甲基衍生化手段鉴定出2类不同分子组成的含硫化合物,负离子ESI模式下鉴定出6类不同分子组成的中性氮化物,其中,碱性和中性氮化物相对丰度最高的均为N1类化合物(含1个N原子的化合物),含硫化合物相对丰度最高的为S1类化合物(含1个S原子的化合物)。通过对各类化合物的等效双键数(DBE)和碳数分布的分析,获得了煤液化重油芳香分硫氮化合物分子组成的重要信息。N1类碱性氮化物主要母核结构为喹啉和吖啶,烷基侧链主要为C8~C17和C6~C11,N1类中性氮化物为主要母核结构为咔唑,带有C9~C14烷基侧链。N1类碱性氮化物的缩合程度和碳数分布均大于N1类中性氮化物,导致加氢过程中碱性N1类化合物较中性N1类化合物更难脱除。S1类含硫化合物的主要母核结构为二苯并噻吩和萘并苯并噻吩,烷基侧链长度在C1~C8,此外含有4~6个苯环的高缩合的噻吩类化合物。

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煤液化重油芳香分中硫氮化合物的高分辨质谱分析

王琦1,2,李文博1,2,毛学锋1,2,曲思建1,2,钟金龙1,2

1. 煤炭科学技术研究院有限公司煤化工分院2. 煤炭资源高效开采与洁净利用国家重点实验室

摘 要:为获得煤液化重油芳香分中硫氮化合物的分子组成结构,使用超高分辨率的电喷雾电离源结合傅里叶变换离子回旋共振质谱(ESI FT-ICR MS)对煤液化重油的芳香分进行了分子水平上的表征。结果表明,煤液化重油芳香分中硫氮化合物的分子组成较为复杂,ESI FT-ICR MS鉴定出了826种碱性氮化物、481种中性氮化物和333种含硫化合物的元素组成,正离子ESI模式下鉴定出5类不同分子组成的碱性氮化物,结合甲基衍生化手段鉴定出2类不同分子组成的含硫化合物,负离子ESI模式下鉴定出6类不同分子组成的中性氮化物,其中,碱性和中性氮化物相对丰度最高的均为N1类化合物(含1个N原子的化合物),含硫化合物相对丰度最高的为S1类化合物(含1个S原子的化合物)。通过对各类化合物的等效双键数(DBE)和碳数分布的分析,获得了煤液化重油芳香分硫氮化合物分子组成的重要信息。N1类碱性氮化物主要母核结构为喹啉和吖啶,烷基侧链主要为C8~C17和C6~C11,N1类中性氮化物为主要母核结构为咔唑,带有C9~C14烷基侧链。N1类碱性氮化物的缩合程度和碳数分布均大于N1类中性氮化物,导致加氢过程中碱性N1类化合物较中性N1类化合物更难脱除。S1类含硫化合物的主要母核结构为二苯并噻吩和萘并苯并噻吩,烷基侧链长度在C1~C8,此外含有4~6个苯环的高缩合的噻吩类化合物。

关键词:煤液化重油;含硫化合物;含氮化合物;FT-ICR MS;等效双键数(DBE);碳数分布;

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