四川盆地西部中二叠统栖霞组中鞍形白云石的去白云化作用

吕杰^{1, 2}，黄思静^{1, 3}，黄可可^{1, 3}，兰叶芳^{1, 2}

(1. 成都理工大学 油气藏地质及开发工程国家重点实验室，四川 成都，610059；

2. 成都理工大学 地球科学学院，四川 成都，610059；

3. 成都理工大学 沉积地质研究院，四川 成都，610059)

摘要：对四川盆地西部的中二叠统栖霞组白云岩进行岩石学观察，发现遭受了去白云化作用的白云石尤其是鞍形白云石中的去白云化作用。栖霞组白云岩中发生去白云化作用的岩石学证据包括：(1) 破损的白云石晶体边界；(2) 方解石胶结物中呈“漂浮状”的白云石晶体的碎片；(3) 白云石晶体中的不规则方解石斑块；(4) 大部分或完全被方解石所交代的白云石晶体假象。去白云化作用由方解石对白云石的等摩尔交代过程和白云石先溶解后由方解石就地沉淀的过程综合作用，可以跨组构或不跨组构发生。促进去白云化作用发生的流体通道可以分为孔、洞等先存的流体通道以及后生的裂缝。裂缝可以由不同机制产生，还会对先存流体通道进行改造。去白云化作用发生在埋藏环境。

关键词：四川盆地西部；中二叠统；栖霞组；去白云化；鞍形白云石

中图分类号：P588.24⁺5       文献标志码：A         文章编号：1672-7207(2013)05-1988-08

Dedolomitization in saddle dolomites of Middle Permian Qixia Formation, western Sichuan Basin, China

L Jie^{1, 2}, HUANG Sijing^{1, 3}, HUANG Keke^{1, 3}, LAN Yefang^{1, 2}

(1. State Key Laboratory of Oil & Gas Reservoir Geology and Exploitation, Chengdu University of Technology, Chengdu, 610059, China;

2. College of Earth Sciences, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;

3. Institute of Sedimentary Geology, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)

Abstract: Based on petrographic observations, the dedolomitization was recognized in the dolomite intervals of Middle Permian Qixia Formation in western Sichuan Basin, especially in the saddle dolomites. The petrographic evidences for dedolomitization include: (1) the corroded dolomite boundaries; (2) the floating dolomite fragments in calcite cements; (3) the irregular calcite patches in dolomite crystals; (4) the completely or mostly calcite-replaced dolomites and the preservation of optical properties of saddle dolomite in calcite pseudomorph. The dedolomitization is a combination process of mole to mole calcite-dolomite replacement and dolomite-dissolution-calcite-precipitation. And the dedolomitization can be fabric-selective or non-fabric-selective. The fluid pathway for improving dedolomitization includes the pre-existing pathways (e.g. pores and voids) and post-dolomitization fractures. The fractures are of various origins, and will modify the pre-existing pathways. Comprehensive research on dedolomitized samples confines the dedolomitization to the burial environment.

Key words: Western Sichuan Basin; Middle Permian; Qixia Formation; Dedolomitization; Saddle dolomite

白云石(CaMg(CO₃)₂)作为出现在古代碳酸盐岩中的一种矿物，在现代沉积物中较罕见^[1]。通常认为白云石是一种交代了方解石或文石的成岩矿物，因此，白云化作用(白云岩化或白云石化)也成为了碳酸盐沉积学基础研究领域内的一个热门研究课题^[1-2]。近年来，热液白云化作用作为新的主流模式之一成为人们关注的热点，人们注意到构造作用(伸展、走滑构造)对白云岩形成与分布的强烈控制^[3-7]，以及白云岩储层、沉积-喷流型(SEDEX)铅锌矿床和以白云岩为主岩的密西西比河谷型(MVT)铅锌矿床在成因与分布上的联系^[8-9]。然而，需注意的是：在形成机制上与热液作用有关的白云岩/石往往具有一些特殊的结构和结构演化方式，这些结构和演化方式不仅与白云化有关^[10]，而且与白云化之后的去白云化作用(去白云岩化或去白云石化)有关^[7]。目前，人们对白云岩/石的结构与演化方式研究较少，为此，本文作者对四川盆地西部栖霞组白云岩中鞍形白云石的去白云化作用所形成的结构及其演化方式进行研究。鞍形白云石也被称为巴洛克白云石或异形白云石，因其完整的晶体形态类似于马鞍形而得名^[2]。关于鞍形白云石的报道及其形成机制的讨论较多^[7-8]，总的来说，鞍形白云石都与较高温度的白云化流体或作用有关^{[8, 11-12]}。去白云化作用最早由von Morlot^[13]用来描述其观察到的在近地表化学风化作用期间方解石对白云石的交代作用。Evamy^[14]将去白云化作用定义为“与白云化作用相反的过程，是具有高Ca与Mg质量比的溶液与白云岩/石反应形成钙质碳酸盐的过程”。而Fairbridge^[15]则更宽泛地将去白云化作用定义为任何对白云岩/石的蚀变作用。Coniglio^[16]则认为不仅方解石对白云石的交代作用可以被称为去白云化作用，其他诸如石英或天青石类等矿物对白云石的交代作用也可以称为去白云化作用。去白云化作用在过去被认为是与喀斯特作用或蒸发岩溶解作用共生的近地表成岩作用，主要受到不整合面附近的大气水的影响^{[14, 17-22]}。但是，越来越多的研究表明在地表之下的埋藏环境中也会发生显著的去白云化作用^[23-25]。对四川盆地及其周缘地区中二叠统白云岩成因的研究在30年以前就已开始，但成果仍然较少，这与我国其他地方和层位白云岩形成机制研究的深入程度形成了强烈反差。从形成机制上说，较早的研究趋向于混合水白云化作用^[26-28]；以后的研究者提出了不同的成因机制，如何幼斌等^[29]认为这些白云岩是埋藏白云化作用产物，局部存在高温条件或特殊热事件的影响；王运生等^[30]认为下二叠统的白云岩为埋藏热液和混合水成因；金振奎等^[31]认为白云化流体为淋滤峨眉山玄武岩的大气降水，镁离子来自玄武岩中铁镁矿物的风化分解；蒋志斌等^[32]认为川西下二叠统白云岩主要由混合水和埋藏白云化作用形成。黄思静等^[10]对四川盆地西部的中二叠统栖霞组岩石学进行研究，发现了成因与热液有关的白云岩，同时，还发现在所采集的白云岩样品中出现了较独特鞍形白云石的去白云化现象。Wierzbicki等^[7]对此类现象进行了研究，但在国内尚无报道。为此，本文作者在岩石学证据的基础上，对四川盆地西部的中二叠统栖霞组白云岩中发生的去白云化作用进行讨论。

1  地质背景与样品采集

四川盆地西部栖霞组厚度为23~313 m^[33-34]。盆地内部受到白云化作用的影响，白云岩的厚度大多是数米至数十米，主要集中在栖霞组上部。在中二叠世栖霞组沉积时期，四川盆地西部处于碳酸盐台地环境^[35]。采集样品的长江沟剖面、HS1井、WJ1井和K2井的栖霞组都沉积于碳酸盐台地边缘浅滩环境，见图1(图1同时显示了研究区位置、地表剖面和钻井、岩相古地理图等^[35])。

本文所涉及的样品采自四川盆地西部剑阁县的长江沟剖面，HS1井(样品深度4.960~5.000 km)，WJ1井(样品深度4.030~4.040 km)和K2井(2.230~2.460 km)。样品主要分布于栖霞组，地表剖面采集样品84件，井下样品采集82件，制作普通和铸体薄片156件。本文中所研究的薄片样品均经过了茜素红染色以区分白云石和方解石^[36]。阴极发光观察使用了搭载CL8200MK5阴极发光系统的莱卡显微镜，操作环境为12 kV(电压)和300 μA(电流)。对部分样品进行扫描电镜(SEM)观察，使用搭载了OXFORD-INCA X-MAX 20 型X线能谱仪的FEI-QUANTAN 250 FEG 型扫描电子显微镜，扫描电镜观察在成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室分析测试中心完成。

2  岩石学研究

2.1  白云岩/石的主要结构类型

四川盆地西部中二叠统栖霞组白云岩主要为不具原始结构或原始结构保存较差的白云岩即结晶白云岩，白云石晶体较大，主要分布在中晶—极粗晶的范围^[10]。黄思静等^[10]将其划分为平直晶面斑状晶、平直晶面自形晶、作为过渡类型的平直晶面半自形晶到非平直晶面它形晶、非平直晶面它形晶以及非平直晶面鞍形晶。非平直晶面鞍形晶白云石通常以胶结物的形式出现。

图1  四川盆地西部早二叠世栖霞期岩相古地理简图

Fig.1  Schematic diagram of Palaeogeography of Qixia Formation, western Sichuan Basin

2.2  去白云化作用的岩石学特征

在四川盆地西部中二叠统栖霞组白云岩中，去白云化可以发生在不同结构类型(包括平直晶面和非平直晶面)的白云石中。但是，发生在非平直晶面鞍形晶白云石胶结物之中的去白云化作用较常见(图2)，其他结构类型中的去白云化作为也有发现，但数量很少。

栖霞组白云岩中鞍形白云石发生去白云化作用的岩石学证据包括：

(1) 破损的白云石晶体边界。白云石晶体边界遭受明显的溶蚀作用，呈现凹凸状、锯齿状或港湾状边界(图2(b)和(c)、图3(a))，或者呈现由大小不规则的白云石斑块组成的不连续残余边界(图2(a)，(d)和(e))。尽管白云石边界有破损现象，但仍可以识别出其弯曲晶面的特征。

(2) 方解石胶结物中 “漂浮的”白云石碎片。不规则的白云石碎片呈“漂浮状”镶嵌在方解石(尤其是孔隙充填的方解石)中，白云石碎片原始形态保存较差(图2(a)和图3(b))。

(3) 白云石中不规则的方解石斑块。与(2)中的情况相反，形状不规则的方解石被白云石所包裹，方解石晶体大小各异，部分与裂缝伴生(图2(b)和(c)、图3(b))，部分沿着白云石解理方向产出(图2(a)和(e))。在正交偏光下观察，方解石斑块与白云石光性一致，较大的方解石斑块在正交偏光下可识别出波状消光(图2(b))。

(4) 大部分或完全被方解石所交代的白云石假象。白云石已经遭受了强烈的去白云化作用，仅残留细小的白云石斑块(图2(a)图3(b))，或白云石完全被方解石所交代，仅在方解石中保留部分白云石特征(如生长环带或波状消光，见图2(d)和(e))。

在一些情况下，去白云化沿白云石内部的解理或生长环带发生(图2(a)，(d)和(e))，但也有一些情况下去白云化跨越不同的白云石晶体发生(图2(b)和(c))。因此，一部分遭受了去白云化的白云石通常都有破损的晶体边界及不规则的方解石核心(图2(a)，(b)和(c))，而另一些则仅在交代方解石中保留了残余的白云石晶体边界或光性特征(图2(d)和(e))。但无论去白云化以何种方式发生，交代了鞍形白云石的方解石都具有不同程度的波状消光现象(图2(b)，(c)和(d))。

对鞍形白云石中发生的去白云化作用进行阴极发光观察，发现白云石为橘红色明亮发光到橘红色黯淡发光，而交代白云石的方解石则为深褐色黯淡发光到不发光(图2(f)。此外，对部分样品(薄片样品及块状样品)进行的背散射电子分析(BSE)和扫描电子显微镜(SEM)观察(图3)，发现非平直晶面白云石中发生了不同程度的去白云化作用。图3(a)更直观地表现了去白云化作用对白云石晶体边界的溶蚀作用以及沿着晶体薄弱部位发生的情况，而图3(b)则显示了程度各异的去白云化作用，既有在白云石中不规则方解石斑块，又有强烈的去白云化作用区域。

图2  四川盆地西部中二叠统栖霞组白云岩中鞍形白云石的去白云化作用的显微照片

Fig.2  Microphotographs of dedolomitization of saddle dolomites in Middle Permian Qixia Dolomite

图3  四川盆地西部中二叠统栖霞组白云岩中的去白云化作用的扫描电子显微镜(SEM)图像。

Fig.3  SEM microphotographs of dedolomitization of saddle dolomites in Middle Permian Qixia Dolomite

3  讨论

3.1  去白云化作用的方式

去白云化作用会沿白云石内部的解理或生长环带发生，或跨越不同的白云石晶体发生。前者通常发生在已有的流体通道处(即孔、洞等部位)，因此，当流经此处的流体是对镁不饱和但对钙过饱和时，就会与流体通道部位的白云石发生反应。同时，在孔、洞等部位生长的白云石晶体的稳定性会较紧密堆积/生长的白云石晶体更差，因而，更容易受到如构造升降运动或突然升温/降温所造成的晶体形变的影响。在这种情况下，白云石晶体的薄弱部位(解理或生长环带)可能会发生破裂甚至位移，造成去白云化流体更广泛地侵入，使去白云化作用加剧(图3(a)。若白云石晶体破裂后落入去白云化流体中，则会出现图2(a)和3(b)中破损的白云石斑块“漂浮”在方解石中。在这种情况下，白云石先溶解—方解石再沉淀的过程应该是主要的。而栖霞组二段累计厚度48.99 m处的样品(图2(d)和(e))中的情况可能与图2(a)中的有所不同，此样品中白云石和方解石都表现出波状消光特征，而波状消光是具有弯曲晶面的鞍形白云石中最典型的特征。去白云化方解石中出现波状消光表明方解石对白云石的直接交代作用应该是主要的，因而，方解石继承了之前白云石的一部分晶体结构而表现出波状消光现象。从岩石学观察的结果看，跨越不同晶体的去白云化作用发生在白云石晶体生长/堆积较为紧密的部位(图2(b)，(c))。图2(b)中的鞍形白云石为紧密堆积/生长的白云石胶结物，且并没有发育先存的孔、洞等流体通道，所以，只有在遭受构造升降运动或突然升温/降温导致的晶体膨胀/收缩破裂时，才会形成可以作为去白云化流体通道的裂缝。但这样的裂缝通常不会导致晶体之间显著的位移，而且裂缝的延伸距离通常较短(1个或数个晶体)，因此，去白云化流体仅能在靠近裂缝的部位发生作用，造成跨越不同晶体发育去白云化作用。

3.2  去白云化流体

与白云化作用一样，去白云化作用也需要有流体的参与，尤其需要对镁不饱和而对钙饱和的酸性流体，同时需要流体运移的通道。在通常情况下，鞍形白云石的形成温度较高^[7-8]，并且很可能形成于高于形成时埋深的异常高温环境中(即存在外来热源而不仅仅是地热增温的情况)。在四川盆地西部中二叠统栖霞组鞍形白云石胶结物中测得气液两相流体包裹体的平均均一化温度为151 ℃。赵锡奎^[37]对黔中栖霞组白云岩的包裹体测温也得到了相似的均一化温度，远高于当时地层所能达到的最高埋藏温度。而在鞍形白云石胶结物形成后，地层将从热异常状态回到正常状态，这会使成岩环境的温度下降，甚至可能是剧烈，因而，会导致已经形成的鞍形白云石遇冷收缩，进而发生破裂/破碎。破裂/破碎作用在孔、洞部位造成白云石胶结物碎片显著位移(图2(a))或在紧密生长/堆积情况下产生裂缝(图2(b))。此外，在孔、洞等流体通道的部位，当鞍形白云石胶结物作为最后的产物形成后，流体可能会继续运移到其他部位，因此，会造成流体通道部位的孔隙流体压力下降，进而导致破裂/破碎作用发生。但是，若在白云石晶体紧密生长/堆积时，上述变化可能不会对岩石造成显著影响，这也与本文作者所观察到的跨白云石晶体发育的去白云化作用的情况相一致，因此，去白云化多发生在鞍形白云石胶结物中也可能与鞍形白云石胶结物靠近流体通道有关。除了温度和流体压力之外，白云化作用结束后发生的构造运动也会在白云岩中产生破裂/破碎现象，这也会为去白云化作用提供流体通道。

根据黄思静等^[38-39]的计算结果，随着温度的增加，白云石溶解反应CaMg(CO₃)₂+2H⁺=Ca²⁺+Mg²⁺+ 2HCO₃^-的平衡常数显著降低。白云石的溶解反应是一个放热反应，因此，温度降低将使反应向白云石溶解的方向进行，即温度降低有利于白云石的溶解。在四川盆地西部中二叠统栖霞组鞍形白云石中的去白云化方解石，中测得气液两相流体包裹体的平均均一化温度为78 ℃，赵锡奎^[37]对黔中栖霞组白云岩中的方解石进行的包裹体测温也得到了相似的均一化温度。这表明鞍形白云石胶结物形成之后地层温度的确发生了倒退，且幅度很大。根据黄思静等^[38-39]的计算结果，温度降低有利于方解石的沉淀。由此可以判断：去白云化流体是在地层中异常高温事件结束之后与白云石发生反应的，并且地层环境温度的剧烈倒退不仅影响了去白云化流体的流体通道，而且影响了去白云化流体与白云石之间的热力学和动力学因素。

关于去白云化作用发生的环境，前人的研究主要集中在靠近不整合面的近地表大气水环境以及埋藏环境^{[14, 17-25]}。通过对四川盆地西部中二叠统栖霞组白云岩的地表和井下的样品进行研究，本文作者认为去白云化作用应该发生在埋藏环境而不是近地表的大气水环境中，这是因为：(1) 去白云化作用不仅在长江沟剖面的地表样品中有所发现，在井深超过4.000 km的井下样品中也有发现，且两者所表现出的岩石学特征是极其相似的，表明它们的成因应该是一致的；(2) 通过对鞍形白云石胶结物以及其中的方解石的形成温度的比较，方解石的形成温度所对应的埋藏深度应该在2.000 km左右(假设地表温度为20~25 ℃，地温梯度为25~35 ℃/km)。

4  结论

(1) 四川盆地西部的中二叠统栖霞组鞍形白云石的去白云化作用通常沿白云石解理或生长环带方向发育，或者沿着裂缝跨越不同晶体发育。发生了去白云化作用的岩石学证据包括：1) 破损的白云石晶体边界；2) 方解石胶结物中呈“漂浮状”的白云石晶体的碎片；3) 白云石晶体中的方解石斑块；4) 大部分或完全被方解石所交代的白云石晶体假象。

(2) 去白云化作用既有发生在白云石晶体内部的，也有跨越不同白云石晶体发生的。后者通常发生在白云石晶体较为紧密堆积的部位，而前者通常发生在具有先存流体通道处。去白云化作用的方式既有方解石对白云石的直接交代，也有先白云石溶解—后方解石沉淀的过程。去白云化方解石中出现波状消光可能与前者有关。但总的来说，去白云化过程应该与这两者的共同作用有关。

(3) 促进去白云化作用发生的流体通道可以分为孔、洞等先存的流体通道以及后生的裂缝。在成岩环境中，温度和孔隙压力的变化以及构造运动都会形成或改造流体通道。根据鞍形白云石胶结物与去白云化方解石中包裹体均一化温度的关系，可以认为去白云化流体是在地层中异常高温事件结束之后与白云石发生反应的，并且地层环境温度的剧烈倒退形成或改造了流体通道，同时影响了去白云化流体与白云石之间的热力学和动力学条件，使得去白云化流体趋向于溶解白云石并沉淀方解石。去白云化作用发生在埋藏环境(深度约为2.000 km)，而不是与不整合面有关的近地表大气水环境。

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(编辑  陈灿华)

收稿日期：2012-05-22；修回日期：2012-06-26

基金项目：国家自然科学基金资助项目(40839908，41172099)

通信作者：黄思静(1949-)，男，重庆人，教授，博士生导师，从事沉积学的教学与科研工作；电话：028-84079073；E-mail: hsj@cdut.edu.cn