DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2015.06.048

垃圾衍生燃料流化床焚烧污染物排放特性

李延吉^{1, 2}，姜璐¹，邹科威¹，李润东¹，池涌²，岑可法²

(1． 沈阳航空航天大学 清洁能源辽宁省重点实验室，辽宁 沈阳，110136

2. 浙江大学 能源清洁利用国家重点实验室，浙江 杭州，310027)

摘要：为解决直接焚烧生活垃圾产生二次污染问题，将城市生活垃圾源头提质后制成RDF燃料，在流化床内焚烧以研究气态污染物排放特性。研究结果表明：RDF中随塑料比例增加，CO质量浓度减少，SO₂质量浓度缓慢增加，当RDS燃料质量分数为35%时，SO₂质量浓度趋于平缓，NO质量浓度先急剧升高，当RDF燃料质量分数为35%时，NO质量浓度趋于平缓；随床温升高，CO质量浓度明显降低而NO质量浓度增加，SO₂质量浓度缓慢增长至850 ℃时基本不变；CO质量浓度随炉膛出口氧质量分数增大逐渐减少；SO₂和NO质量浓度逐渐升高；随废石灰添加量增加，SO₂的脱除效果较好，CO排放质量浓度呈略微减小的趋势，NO质量浓度增加显著。NO_x，SO₂和CO的质量浓度均远低于国家标准。最佳污染控制工况为：含25%~35%塑料RDF，床温为850 ℃，炉膛出口氧质量分数为11%，CaO质量分数为5%。

关键词：垃圾衍生燃料；源头分类提质；流化床焚烧；污染物排放

中图分类号：TK09             文献标志码：A         文章编号：1672-7207(2015)06-2350-09

Experiment study on pollutant emission of RDF incineration in fluidized bed

LI Yanji^{1, 2}, JIANG Lu¹, ZOU Kewei¹, LI Rundong¹, CHI Yong², CEN Kefa²

(1. Clean Energy Key Laboratory of Liaoning, shenyang Aerospace University, Shenyang 110136, China;

2. State Key Laboratory Clean Energy Utilization, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China)

Abstract: In order to solve the garbage incineration which directly generates the secondary pollution, the gaseous pollutant emission incineration characteristics of RDF were studied made by source classified garbage in fluidized bed. The results show that with the increase of plastic proportion in the RDF components, CO mass concentration decreases and SO₂  mass concentration increases slowly after leveling off and NO flat after increased dramatically at 35% plastic content; when bed temperature is higher, CO emission decreases obviously, NO increases and SO₂ mass concentration grows slowly and basically remains unchanged when the temperature is 850 ℃. Mass concentration of CO gradually decreases but mass concentration of SO₂ and NO increases with the increase of outlet oxygen concentration. SO₂ removal effect becomes good and CO emission mass concentration decreases slightly and NO mass concentration increases obviously with the increase of waste lime content. Mass concentrations of NO_x, SO₂ and CO is far lower than the national standard values. The best condition of pollution control is RDF including 25%-35% plastic content, 850 ℃, 11% oxygen volume of outlet of the furnace, and adding amount of 5% CaO (mass fraction) under the experimental conditions.

Key words: refuse derived fuel; source classification; fluidized bed incineration; pollutant emission

由于城市生活垃圾的复杂多样性，难以有效控制流化床直接焚烧过程，导致排放大量气态污染物NO_x，SO_x和CO等。将城市生活垃圾制成衍生燃料(RDF)与原生垃圾相比具有热值高、燃烧稳定、产生二次污染低等特点。许多学者研究了RDF焚烧污染物排放特性，主要针对常规气态污染物以及POPs、二噁英等高毒性物质排放控制，以寻求最佳燃烧工况降低污染排放。曹玉春等^[1]系统地分析了流化床垃圾焚烧炉技术特点以及垃圾和煤流化床混烧技术优势，对煤和垃圾混烧的流化床锅炉排放特性进行了测试和分析，得出垃圾流化床焚烧炉混烧煤的污染物排放可以达到国家标准。吴海龙等^[2-4]针对生活垃圾流化床焚烧炉的运行条件对PCDD/Fs生成与排放的影响进行了研究，发现烟气流经净化设备时PCDD/Fs的低温异相生成反应是二噁英超标排放的主要原因。Francisco等^[5]对垃圾衍生燃料流化床燃烧的污染物(重金属、NO_x)排放特性进行研究。李蕾等^[6]指出RDF焚烧后的污染物NO_x，SO_x，CO和HCl和二恶英等排放值均比直燃的原生垃圾的排放值低。闫常峰等^[7-8]研究RDF流化床燃烧中NO_x和HCl的生成特性，得出含NaCl的RDF燃烧，其Ca(OH)₂脱氯效果较好，在低于640 ℃时最好，但HCl质量分数随着温度升高迅速升高，脱氯效果受到CaCl₂的限制，燃烧氧含量对NO_x排放有很大影响。Wang等^[9]研究了PVC，NaCl和KCl等含氯化合物的生成特性，Cl质量分数越高，HCl生成量越大；Buekens等^[10]证明：将原生垃圾分类后含氯物质和重金属量减少，制成RDF降低二噁英的排放浓度。任玥等^[11]从焚烧设施的技术水平、运行状况、管理水平3个影响因素建立递阶层次结构模型，利用层次分析法研究生活垃圾焚烧设施二噁英排放的影响。针对城市生活垃圾热处理过程带来的诸多问题，本研究将城市生活垃圾进行干湿分类处理，其中的湿类组分(主要是厨余垃圾)采用厌氧发酵工艺处理。剩余的高热值可燃组分用于制备RDF燃料。本文作者在流化床内焚烧高附加热值RDF燃料，研究提质后高热值垃圾燃料、燃烧工况(床温)、炉膛出口氧含量、废石灰(CaO)添加量等对常规气态污染物排放特性，以便为优化炉型、达到近零排放的高效能源化利用提供指导。

1  实验

1.1  实验材料

实验物料来源于苏州市甪直镇，从垃圾中转站分类获得生活垃圾，经手工分选出所需的高热值剩余垃圾样品，在空气中进行风干，进行4~5 d。添加不同比例的废塑料以及秸秆(质量分数约为10%)用以调整RDF成分，样品的工业分析和元素分析结果如表1  所示。

1.2  实验装置

实验在小型流化床(图1)内进行。实验台含流化床主体、给料系统、旋风除尘系统、供风系统、自控系统、采样系统及烟气分析仪等。燃烧室高1 500 mm，内径60 mm。

表1  RDF的工业分析和元素分析

Table 1  Ultimate and proximate analysis of RDF

图1  流化床实验台装置简图

Fig. 1  Schematic diagram of fluidized bed test bench

2  结果与讨论

2.1  物料配比对RDF燃烧污染物排放影响

当床温为850 ℃、炉膛出口氧质量分数为9%，塑料质量分数不同时RDF焚烧排放的CO，SO₂和NO质量浓度变化曲线见图2~5。

从图2~5可见：CO变化波动幅度不大，随塑料质量分数增加，CO质量浓度减小，塑料RDF质量分数为45%时排放的CO最少，为28.23 mg/m³，而塑料质量分数为10%的RDF产生的CO达到106.44 mg/m³，当塑料质量分数达到35%时，CO质量浓度降幅不大。由于塑料挥发分含量高，增加塑料质量分数使燃料充分燃烧生成CO₂，CO质量浓度减小，总体上烟气中CO质量浓度较低，因为氧化条件较充分，大部分CO被氧化成CO₂。

图2  不同物料配比下RDF的CO瞬时质量浓度

Fig. 2  CO instantaneous mass concentration under different RDF proportions

SO₂质量浓度波动较大，原因是床温、进料量和一次风量等均有一定波动，但总的趋势都随焚烧时间发展呈先增大后减小，原因是焚烧伊始RDF中硫因受热而挥发^[12]；逐渐增加塑料质量分数，SO₂质量浓度呈先增高后趋于平缓，各物料SO₂质量浓度均较低，原因是原料中S质量分数极低(0.1%左右)。当塑料质量分数为10%时，SO₂质量浓度为22.65 mg/m³，当塑料质量分数升至35%时，SO₂质量浓度变为30.39 mg/m³。塑料和织物的含硫量较高，而塑料中含硫量比织物的低，理论上塑料质量分数增加而织物减少，含硫量稍微降低，但可能塑料挥发分较多，导致燃料中可挥发硫转化成较多的H₂S，SO₂略有增加；同时在RDF中添加CaO，织物、纸、木屑等又含Ca和K活性成分均具有强烈固硫作用，因此，随这些组分减少，必然降低固硫效率，导致SO₂升高；当塑料质量分数为45%时，RDF中硫含量明显减少，SO₂质量浓度呈上升趋势。

图3  不同物料配比下RDF的SO₂瞬时质量浓度

Fig. 3  SO₂ instantaneous mass concentration under different RDF proportions

图4  不同物料配比下RDF的NO瞬时质量浓度

Fig. 4  NO instantaneous mass concentration under different RDF proportions

图5  不同物料配比下RDF焚烧污染物排放质量浓度

Fig. 5  RDF Incineration pollutant emission mass concentration under different RDF proportions

NO质量浓度呈现升高趋势，原因是燃烧初始阶段挥发分大量析出，一部分氮转化成NH₃和HCN的中间产物，通过氧化反应生成NO^[13]。同时，NO质量浓度随塑料质量分数增加而上升，生成速度也加快，主要归因于塑料质量分数增大，RDF热分解快速释放大量挥发分，有机氮化合物析出量相应增多，同时挥发分燃烧能带动焦炭中的有机氮燃烧，增大向NO的转化率。

2.2  床温对RDF燃烧污染物排放影响

流化床炉膛出口氧质量分数为9%，塑料质量分数为45%在不同床温下CO，SO₂和NO质量浓度变化曲线见图6~9。

从图6~9可见：当床温从750 ℃增到800 ℃时，CO质量浓度波动较大，因为温度较低导致不完全燃烧，稀相区温度更低，同时焚烧装置比较小燃烧空间小加剧不完全燃烧反应过程，随床温升高质量浓度趋向稳定；CO质量浓度随着床温升高呈明显降低趋势，750 ℃时为188.39 mg/m³，900 ℃时为52.56 mg/m³。这是因为床温较低时不利于CO完全燃烧，温度升高会使反应完全，提高了反应速率和燃烧效率。但当床温达到一定值时，对CO排放影响不大，如850 ℃时为56.28 mg/m³，900 ℃时仅降低3.72 mg/m³。Marty等^[14]指出高温下垃圾焚烧会产生大量HCl，将消耗一定量氧化CO所必需的H，HO及HO₂基，同时HCl在高温时会抑制CO氧化。

SO₂质量浓度随床温的升高而缓慢增加，700 ℃时，SO₂质量浓度为19.79 mg/m³，900 ℃时为44.35mg/m³；从850 ℃升至900 ℃时，SO₂质量浓度增加不明显，仅增加2.18 mg/m³，当床温小于1 000 ℃时，SO₂主要来自RDF中的可燃硫，而可燃硫与其他硫挥发分均易与氧反应生成SO₂，且反应随床温升高而加快更能促进炉内燃料燃烧及含硫官能团的分解。然而，木屑和纸焚烧生成的灰中含一些腐殖酸和木质素，有较大的比表面积并具备较强SO₂的吸附性，使SO₂析出速率延缓，木屑和纸含有一定量的K，Na和Ca等活性成分与SO₂反应使其降低^[15]，塑料和织物的化学结构稳定性差且焚烧灰中所含的碱金属化合物量较少。

图6  不同床温下RDF的CO瞬时质量浓度

Fig. 6  CO instantaneous mass concentration under different bed temperatures

图7  不同床温下RDF的SO₂瞬时质量浓度

Fig. 7  SO₂ instantaneous mass concentration under different bed temperatures

图8  不同床温下RDF的NO瞬时质量浓度

Fig. 8  NO instantaneous mass concentration under different bed temperatures

图9  不同床温下RDF焚烧污染物排放质量浓度

Fig. 9  RDF Incineration pollutant emission mass concentration under different bed temperatures

NO质量浓度随着床温升高而增加，达到850 ℃以后排放的质量浓度趋于平缓。因为燃烧速度和火焰温度均因温度的提高而升高，促进挥发分燃烧及固定碳中有机氮生成燃料型NO。升高温度会发生以下反应^[16]：HCN+O→NCO+H，4NH₃+5O₂→4NO+6H₂O，NCO+ O→NO+CO。升高温度会使这些反应加强，促进了HCN与NH₃转化成NO，750 ℃时NO质量浓度为52.56 mg/m³， 900 ℃时NO质量浓度达到188 mg/m³。

2.3  炉膛出口氧质量分数对RDF燃烧污染物排放影响

床温850 ℃，45%塑料的RDF在不同炉膛出口氧浓度下焚烧CO，SO₂和NO质量浓度变化曲线见图10~13。

图10  炉膛出口氧质量分数不同时RDF的CO瞬时质量浓度

Fig. 10  CO instantaneous mass concentration of different RDF outlet oxygens

图11  炉膛出口氧质量分数不同时RDF的SO₂瞬时质量浓度

Fig. 11  SO₂ instantaneous mass concentration of different RDF outlet oxygens

图12  炉膛出口氧质量分数不同时RDF的NO瞬时质量浓度

Fig. 12  NO instantaneous mass concentration of different RDF outlet oxygens

图13  炉膛出口氧质量分数不同时RDF的焚烧污染物排放质量浓度

Fig. 13  RDF Incineration pollutant emission mass concentration of different RDF outlet oxygens

炉膛出口氧质量分数为9%时CO质量浓度波动较大，随氧质量分数升高趋于平缓，原因除了不稳定的床温、进料条件还包括低氧含量下，短时间内氧气不能混合均匀，造成局部缺氧燃烧生成CO。CO质量浓度随炉膛出口氧量有迅速减小趋势，当炉膛出口氧质量分数为9%时CO质量浓度最高，达到197 mg/m³，氧质量分数为12%时最低，为17 mg/m³。这是由于氧质量分数低导致燃料不完全燃烧，增加CO的排放。RDF含有大量挥发分，挥发分的着火温度较低，在高温下能快速析出还可能爆燃；当氧质量分数较高时，挥发分与氧气能更充分混合使燃烧完全，降低CO排放，因此，扩散条件对燃烧过程有很大影响，可将炉子设计成多段送风来增强混合。CO除了来源于挥发分的析出，还会在C的氧化反应中生成：2C+O₂→2CO，C+H₂O→CO+H₂。在充分的氧化氛围中，大多数CO被氧化为CO₂，降低了烟气中CO的质量浓度。

SO₂质量浓度随氧质量分数增加而增加，但增幅不大。当炉膛出口氧质量分数为9%时SO₂质量浓度为6.12 mg/m³，氧质量分数为12%时为26.91 mg/m³。由于氧质量分数增加，利于硫的释放和氧化，同时也提高火焰温度及传播速度，加快硫的释放和氧化。由于RDF含硫量较低，另外RDF中含有一定的固硫剂发生反应，且富含的K和Ca等化合物能充当酸性气体的吸附剂导致SO₂质量浓度减少，同时氧质量分数增加还会促使SO₂被进一步氧化成SO₃。

NO随氧质量分数增加而增大最终趋于平缓。当炉膛氧质量分数为9%时，NO质量浓度为191.18 mg/m³，氧质量分数为12%时NO排放量为253 mg/m³，氧质量分数从11%增至12%时NO质量浓度仅增大2.8%。提高氧质量分数使燃烧反应更剧烈，促进挥发分和焦炭氮进一步燃烧并释放NO，还能使NO的前驱物N，CN，HCN和NHi氧化促进NO_x生成；当氧含量达到一定值，NO_x排放量趋于稳定。

2.4  CaO对RDF燃烧污染物排放影响

图14~17所示为塑料、木屑与纸的质量比即m(塑料):m(木屑):m(纸)=1:1:1的RDF，添加质量分数为3%，5%和7%CaO的RDF焚烧时CO，NO_x和SO₂的瞬时质量浓度与平均排放质量浓度变化趋势图。3种污染物的瞬时质量浓度因为床温波动和不均匀的连续进料影响有一定幅度波动，其中SO₂和NO质量浓度波动较大，CaO是一种有效的脱硫剂却有催化NO生成的反作用，焚烧过程反应机制相对复杂。

CO质量浓度随CaO质量分数增加呈略微减小趋势。CO的氧化路径为：H+O₂→O+OH，H+O₂+M→HO₂，O+H₂O→OH+OH，H+HO₂→OH+OH，CO+O→CO₂。SO₂和HCl能抑制CO的氧化，作用机理如下：HCl+O→OH+R，HO₂+Cl→HCl+O，H+R+M→HCl+M，HCl+OH→H₂O+Cl，SO₂+O→SO₃，此4个反应为链终止反应，一部分O，H和HO₂活性基被消耗，氧化CO不能缺少O，H和HO₂。脱硫剂使HCl和SO₂质量浓度降低削弱了链式正反应，增加了O，OH和HO₂质量浓度加速CO的氧化。Ca/S越大，HCl和SO₂质量浓度越低，链式朝正反应越慢，O，OH和HO₂质量浓度越高，加快CO的消减速度^[17]。

图14  CaO质量分数不同时RDF的CO瞬时质量浓度

Fig. 14  CO instantaneous concentration under different CaO added quantities

添加CaO使SO₂质量浓度降低，原因是塑料、木屑和纸含S量(质量分数)极低，分别为0.14%，0.03%和0.07%，另外生物质类本身含有Ca和K类固硫剂。CaO质量分数从3%增至5%，SO₂质量浓度从74.15 mg/m³减至45.52 mg/m³；CaO质量分数增至7%，SO₂质量浓度降至34.7 mg/m³，脱除效果不明显。随着反应进行，CaO与SO₂优先在表面反应生成CaSO₄使孔隙堵塞，且高温下CaO容易烧结，CaSO₄容易重新分解成SO₂；另外，为了增强脱硫效率，应增加Ca/S比， 但过多CaO将导致短时间内消耗不完而烧结使其反应活性变差^[18]。

图15  CaO质量分数不同时RDF的SO₂瞬时质量浓度

Fig. 15  SO₂ instantaneous concentration under different CaO added quantities

图16  CaO质量分数不同时RDF的NO瞬时质量浓度

Fig. 16  NO instantaneous mass concentration under different CaO added quantities

图17  CaO质量分数不同时RDF的常规气体平均质量浓度

Fig. 17  Conventional gas average mass concentration under different CaO added quantities

CaO可降低SO₂和HCl的排放，但燃烧中SO₂，HCl与NO具有相反的作用，虽然抑制酸性气体排放却催化NO生成。随CaO质量分数增加，NO质量浓度剧烈增长，添加3% CaO时NO质量浓度为131.26 mg/m³，添加5% CaO时增至192.97 mg/m³，7% CaO时增高到307.24 mg/m³，可见CaO是使燃料和NH₃转化为NO的强氧化剂，其氧化性贡献大于作为还原剂使H₂和CO还原为NO的强催化剂的还原性，而使NO选择性上升。CaO作为氧化剂的氧化途径将均相反应转为多相反应，促进HCN向NH，NH₂和NH₃转化，促进NH_i向NO转化^[19]。理论上说对氧的竞争力脱硫要强于NO_x的生成，在加入脱硫剂的初始阶段抑制NO_x的生成，燃料氮的存在大部分为HCN和NHi的中间形态，但此抑制效应最终可能是多样化的结果。因为高温烟气停留时间较短，NO_x排放因燃料完成脱硫过程燃尽后离开燃烧区而降低。而当停留时间较长时，未反应脱硫剂作为惰性床料同时燃料仍在燃烧区，使NO_x排放量因中间产物转化成NO_x而增加，由于床体较高停留时间较长，初始阶段NO_x量下降随后上升，总体排放质量浓度增高^[20]。兼顾3种常规气体污染物排放情况，RDF中添加5% CaO时控制效果最佳。

3  结论

1) 流化床焚烧RDF生成的CO，NO和SO₂均与提质前后、燃烧工况等密切相关。增加RDF中塑料质量分数，CO质量浓度减少，SO₂质量浓度缓慢增加到35%塑料时趋于平缓；NO质量浓度先急剧升高，当塑料质量分数为35%时渐渐平缓。床温升高，CO排放量明显降低，当升至850 ℃时质量浓度基本不变；SO₂质量浓度提升缓慢，达到850 ℃时排放值随温度升高基本不变；CO质量浓度随炉膛出口氧增大逐渐减小，SO₂和NO质量浓度均随氧量增加逐渐升高，但SO₂质量浓度较低。随着CaO添加量增加，脱除SO₂效果较好，但从5%增至7%时效果不显著，因加速CO氧化速度导致CO质量浓度呈略微减少趋势，NO质量浓度却随添加量增加显著增大。

2) 在床温为850 ℃，对于含45%塑料、15%纸、20%木屑、15%织物、5% CaO的RDF，炉膛出口氧质量分数为9%时CO质量浓度达到最大值197 mg/m³。在床温为850 ℃时，对于物料配比为塑1、纸1、木1、7% CaO，炉膛出口氧质量分数为12%时NO质量浓度达到最大值307.25 mg/m³。在床温为850 ℃，炉膛出口氧质量分数为10%，RDF物料比例为塑1、纸1、木1、3% CaO时SO₂的质量浓度达到最大值74.16 mg/m³，但这些气态污染物最大质量浓度均低于国家限定标准。兼顾各污染物排放控制，最佳工况为：含25%~35%塑料，床温为850 ℃，炉膛出口氧质量分数为11%、CaO添加量为5%。

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(编辑  陈爱华)

收稿日期：2014-06-13；修回日期：2014-08-20

基金项目(Foundation item)：国家重点基础研究发展计划(973计划)项目(2011CB201500)(Project (2011CB201500) supported by the National Basic Research Development Program (973 Program) of China)

通信作者：池涌，博士，教授，从事能源与环境工程研究；E-mail：chivong@zju.edu.cn