稀有金属 2013,37(01),140-148

渝南大佛岩铝土矿伴生镓的分布规律研究

陈阳 程军 任世聪 李军敏 陈威 陈莉

重庆地质矿产研究院外生成矿与矿山环境重庆市重点实验室

成都地质矿产研究所

摘 要：

渝南铝土矿储量大,品位低,伴生元素的综合利用可以提高铝土矿经济价值,因此对伴生镓的分布规律的研究具有重要意义。通过对重庆大佛岩矿区46个钻孔取样和测试分析以研究镓在铝土矿中的分布规律,发现纵向上高镓的层位主要分布在铝土矿含矿岩系中上部、中部和中下部,极少分布在下部,与富铝层位的纵向分布规律相似,同时高镓层位比富铝层位略偏下;平面上镓含量总体北高南低,铝土矿含矿岩系厚度变化系数和镓含量变化系数显示为均匀变化;镓在土状铝土矿中含量最高,其他类型铝土矿次之,铝土岩中含量较低,粘土岩最低;镓的含量与Al2O3含量、A/S比值正相关。镓在含铝岩系中的分布规律表明,镓与铝地球化学相似性决定了铝土矿中富铝和高镓层位在含矿岩系纵向上密切相伴,在不同类型岩石中镓含量铝土矿>铝土岩>粘土岩,以及镓含量与Al2O3含量、w(Al)/w(Si)比值的高相关系数;渝南—黔北地区中二叠世梁山期为淡化潟湖环境,大佛岩铝土矿区位于潟湖北缘,北高南低的地形条件、淡化潟湖沉积环境中盐度、酸碱性以及氧化还原条件的变化影响了镓和铝的沉积与分异,也决定了镓含量的平面分布;表生风化改造作用于原始沉积的铝土矿,使铝和镓进一步富集。铝土矿含矿岩系中镓的分布受作为内因的镓与铝的地球化学相似性和作为外因的沉积环境及表生风化作用共同控制。

关键词：

镓;铝土矿;分布规律;大佛岩矿区;控制因素;

中图分类号： P618.74

作者简介：陈阳(1986-),男,四川人,硕士,助理工程师;研究方向:沉积型矿产研究;程军(E-mail:759717832@qq.com);

收稿日期：2012-08-08

基金：国土资源部中国地质调查局项目川滇黔相邻区地质矿产调查(1212011220409)资助;

Distribution of Ga in Dafoyan Bauxite Mining Area,Southern Chongqing

Abstract：

Based on the study of the distribution of gallium in Dafoyan mining area in southern Chongqing,it was found that Ga distributed mainly in the middle-upper layers,middle layers and middle-lower layers.Ga distribution was strongly concerned with Al distribution in the profiles.But Ga appeared to be enriched lower than Al in the profiles.The horizontal distribution of Ga in the mining area showed that Ga was enriched in the north part rather than the south part.The variation coefficient showed horizontal distribution of Ga and the thickness of the ore-bearing rock series was in uniform change.The soil appearance bauxite ore contain higher gallium than other kinds of rocks.The clay′s Ga content was the lowest.Either the correlation coefficient between Ga and Al2O3 or the correlation coefficient between Ga and A/S showed they are positive correlated.With the increase of the thickness of the ore-bearing rock series,Ga content increased.It was found that the geochemical similarity of Ga and Al,the sedimentary environment and the supergene weathering were the controlling factors of the gallium distribution law.

Keyword：

Ga;bauxite;distribution law;Dafoyan mining area;controlling factors;

Received： 2012-08-08

镓是典型的稀散金属, 具有强的亲石(亲氧)性质, 常以类质同象置换的形式高度分散在造岩元素或造矿元素组成的矿物中, 这些性质使得镓广泛地参与到各种地质作用中 ^[1,2] 。 镓被广泛应用于移动电话、 电子设备、 发光二极管等高科技领域, 被誉为“电子工业的脊梁骨” ^[3] 。 尽管磷块岩和煤中镓的储量巨大, 目前的技术条件难以利用 ^[3] , 世界上约90%的镓作为炼铝工业的副产品获得, 其余10%主要从锌冶炼残渣中回收, 并开始从煤灰中提取 ^[4] , 目前其产量和消费量都逐年增加。

前人针对铝土矿中伴生镓的地球化学分析显示在铝土矿含矿岩系中, 镓的变化与铝土矿富矿体密切相关, Ga与Al₂O₃, Al/S常呈正相关关系 ^[5,6,7] , 铝土矿中镓赋存状态的分析研究发现一水铝石镓常为镓的主要载体 ^[2,8,9] , 除此之外, 还可能在金红石、 锆石等中矿物中富集 ^[10] ; 但是, 也有粘土岩相对铝土矿和铝土岩更富集镓的报道 ^[11] 。 渝南铝土矿成矿潜力巨大, 至2009年, 已发现铝土矿床(点)51个, 其中勘探1个, 详查7个, 普查21个, 预查22个, 提交资源储量19811.59万吨。 2011年经过重庆铁铝矿整装勘查, 新增铝土矿储量7600万吨。 渝南铝土矿储量大, 品位低, 大部分矿石品位界于边界品位与工业品位之间, 开采成本偏高。 大佛岩铝土矿区位于隶属于渝南-黔中铝土矿成矿带北端, 铝土矿中伴生镓质量分数平均48.38×10^-6, 超过行业标准DZ/T 0203-2002制定的边界品位(30×10^-6), 更大大超过综合利用指标(20×10^-6)。 其中镓质量分数最高可达 146×10^-6, 显著超过镓矿床的工业品位(50×10^-6)。 经计算, 大佛岩矿区共计镓资源量4326.8 t, 具有巨大经济价值。 因此本文选择渝南大佛岩铝土矿区对伴生镓的分布规律进行研究。

1 地质背景

渝南地区大地构造位置位于扬子陆块区川中前陆盆地(Mz)、 扬子陆块南部碳酸盐台地(Pz)与上扬子东南缘被动边缘盆地(Pz₁)交汇处 ^[12] 。 大佛岩铝土矿区(东经107°20′30″～107°23′00″, 北纬29°11′48″～29°15′30″)位于渝南南川区东部, 长坝向斜西南扬起端(图1), 该向斜核部最新地层为三叠系下统嘉陵江组(T₁j)和飞仙关组(T₁f), 向两翼依次为二叠系上统长兴组(P₃c)、 龙潭组(P₃l), 中统茅口组(P₂l)、 栖霞组(P₂q)和二叠系中统梁山组(P₂l), 最老地层为志留系中统韩家店组(S₂h)。 向斜宽缓开阔, 南东翼倾角为20°～35°, 北西翼为30°～45°, 扬起端倾角11°～30°。

铝土矿含矿岩系为中二叠统梁山组(P₂l), “梁山组”最初为赵亚曾、 黄汲清(1931)命名于陕西省汉中南郑县梁山, 自20世纪50年代, 开始在四川地区使用 ^[13] 。 该区梁山组底板主要为中志留统韩家店组(S₂h)粉砂质泥岩、 页岩, 局部地区底板为中石炭统黄龙组(C₂h)透镜状残留灰岩; 梁山组地层为中二叠统梁山组(P₂l)铝土岩(矿)、 粘土岩、 铁质粘土岩、 炭质页岩或泥质页岩; 顶板为中二叠统栖霞组(P₂q)含遂石结核灰岩。

2 矿床地质特征

大佛岩矿区包括Ⅰ号(大佛岩～灰河)、 Ⅱ号(灰河)、 Ⅲ号(川洞湾)3个主矿体。 其中, Ⅰ号矿体为矿区主要矿体, 其呈层状、 似层状产出, 平面形态呈不规则状展布于长坝向斜南东扬起端及南东翼, 长轴呈北西～南东展布, 长2890～5060 m, 短轴呈北东展布, 宽2410～2740 m。 Ⅱ号矿体规模在3个主矿体中为最小, 位于灰河矿体南东角长轴呈南北向展布, 倾向12°, 倾角27°。 Ⅲ号矿体呈透镜状, 平面形态不规则, 展布于长坝向斜北西翼, 大矸坝逆冲断层上盘, 长轴呈北西～南东展布, 长2260 m, 宽180～550 m。 各矿体主要化学组份及含量见表1。

铝土矿矿石自然类型分为土状(含半土状)、 土豆状、 豆(鲕)状、 致密状和碎屑状石四种。 其中以土状铝土矿石质量最好, 豆(鲕)状次之, 致密状铝土矿石相对较差。 X衍射分析及扫描电镜能谱分析显示矿物组成主要有硬水铝石、 高岭石、 绿泥石等; 次要矿物有软水铝石、 铝凝胶、 三水铝石、 伊利石、 菱铁矿、 赤铁矿、 针铁矿等; 铝土矿中含硫矿物主要为黄铁矿。 一水硬铝石为矿石中最主要的铝矿物, 矿石中一水硬铝石常呈无色、 浅黄色、 浅褐色、 浅绿色, 常呈集合体状产出。

3 镓分析测试方法

对大佛岩矿区以往勘查工作的46个钻孔提取副样397件。 送于中国地质科学院矿产综合利用研究所分析测试中心, 采用X射线荧光光谱法(压片)镓进行定量测定。 测试仪器型号AXIOS X荧光光谱仪。

表1矿体主要化学成分表  下载原图

Table 1Chemical composition of orebody

表1矿体主要化学成分表

图1 大佛岩矿区地质简图

Fig.1 Geological map of Dafoyan mining area

1-Triassic;2-Middle permian Qixia group and Maokou group;3-Liangshan group;4-Upper permian;5-Middle silurian Hanjiadian group;6-Lower silurian;7-Geological boundary;8-Normal fault;9-Location of study area;10-Orebody number

测试前处理过程中, 样品粉碎至74 μm以下, 在105 ℃的条件下烘干2 h, 称取4 g样品放于模具中, 用聚乙烯粉末镶边垫底, 制成试样直径为 32 mm的圆片, 写上编号放入干燥器中上机测定, 检测温度 20 ℃, 湿度60%, 镓的方法检出限为4.76 μg·g^-1。

国土资源部西南矿产资源监督检测中心采用高温高压消解-电感耦合等离子质谱法对分析样品进行内检, 镓内检合格率为99.20%。 外检送国家地质实验测试中心, 外检镓合格率为90.5%。 内检和外检的数量和合格率均达标。 采样位置见图2。

4 镓分布规律研究

4.1含矿岩系纵向上铝和镓的分布规律

本矿区铝土矿可以分为富矿(w(Al)/w(Si)>7)和贫矿(7>w(Al)/w(Si)>1.8)。 铝土矿富矿分布在中部和中上部, 少量分布在中下部和上部, 下部没有分布。 贫矿主要分布在中上部和上部, 少量分布在中部和中下部, 极少数分布在下部(图3), 其矿石类型主要为土状铝土矿、 土豆状铝土矿、 豆鲕状铝土矿和碎屑状铝土矿。 镓质量分数按60×10^-6为界, 可以分为高(>60×10^-6)、 低(<60×10^-6)两种矿石。 高镓主要分布在中上部、 中部和中下部, 极少分布在下部, 所赋存的矿石类型主要为土状铝土矿和土豆状铝土矿。 在含矿岩系中高镓和富铝矿石产出层位非常相似, 同时高镓比富铝的产出层位略偏下, 典型含矿岩系柱状图见图4。

铝和镓在含矿岩系中的这种分布规律在豫西铝土矿及巴西和喀麦隆铝土矿中同样出现 ^[14,15] , 汤艳杰等 ^[14] 认为铝和镓分布层位的密切相关是由于镓、 铝共同迁移、 堆积造成。 同时镓比铝更活动, 还发生一定程度的分离, 这种分离的现象最早由刘英俊发现 ^[16] 。 氢氧化镓在pH值为3.0～4.2时沉淀, 氢氧化铝在pH值为4.1时沉淀 ^[17] , 在水体中w(Ga)/w(Al)高于岩石中Ga/Al比值现象的发现也指示镓和铝在风化过程中的分离现象 ^[18,19] 。 微量元素研究认为大佛岩地区为总体以淡水为主, 偶尔有少量海水侵入的海陆交互环境 ^[20] , 酸性的地表牵引流中氢氧化镓、 氢氧化铝搬运到该地区时由于受偏碱性海水影响, 镓优先铝沉积下来, 造成高镓比富铝的产出层位偏下。

图2 大佛岩矿区采样位置及铝土矿伴生镓等值线图Fig.2 Bauxite associated Gallium content contour map

1-Borehole location;2-Borehole number;3-Contour of the Gallium content;4-Outcrops of the bauxite-bearing rock series

图3 富铝(左)、 贫铝(中)和高镓(右)分布层位示意图

Fig.3 Vertical distribution of gallium and aluminum

4.2矿区平面上镓含量变化特征

用厚度加权平均法计算单个钻孔的平均品位, 再用距离幂函数反比加权网格化算法做含梁山组矿岩系镓等值线图(图2)。 根据图2, 本区伴生镓总体呈北东东向展布的高低间值区带, 北部镓含量高, 南部镓含量低。 高值区集中在ZK2113～ZK6817一线, 变化较剧烈, 质量分数高值可达100×10^-6以上。 低值区位于ZK4806～ZK3618～ZK2430一线, 低至40×10^-6以下, 低值区镓含量变化较为稳定。

中二叠纪梁山期渝南总体为北高南低的潟湖环境, 北部靠近物源, 地层接触关系表明, 海水在上升过程中从东部和西南部侵入 ^[21,22] 。 大佛岩岩相古地理研究结果同样表明北部靠近物源区, 含矿岩系中镓含量北高南低可能是受物源距离及进入沉积环境的水体深度、 pH值、 盐度等因素影响。

图4 大佛岩矿区钻孔ZK5220含矿岩系地层柱状图

Fig.4 Stratigraphic column of ore-hosted strata for Dafoyan bauxite deposit

4.3含矿岩系镓含量变化特征

大佛岩铝土矿区镓含量变化系数Vc=35.29, 含矿岩系厚度变化系数Vc=21.39, 均属于均匀的变化, 符合沉积型矿产层位稳定、 延伸较大的特征 ^[16] 。 该区铝土矿沉积前, 原本就平坦稳定的上扬子地台经历了晚志留世至早二叠世长期的夷平化作用, 地形更加平坦, 均匀的镓含量变化系数与含矿岩系厚度变化系数是受当时地形条件影响。

4.4镓在不同岩石类型中变化特征

区内46个钻孔的397件矿石、 岩石样品中, 豆鲕状铝土矿5件, 土豆状铝土矿12件, 碎屑状铝土矿8件, 土状铝土矿19件、 致密状铝土矿73件, 鲕状粘土岩14件, 高岭石粘土岩21件, 绿泥石粘土岩16件, 致密状粘土岩112件, 铝土岩117件。

镓质量分数与不同类型岩石关系分析表明, 镓在高岭石粘土岩、 绿泥石粘土岩、 致密状粘土岩、 鲕状粘土岩中质量分数最低且变化特征相似, 均在(14～77)×10^-6之间, 平均质量分数高岭石粘土岩为31.72×10^-6, 绿泥石粘土岩为36.81×10^-6, 致密状粘土岩为37.49×10^-6, 鲕状粘土岩中除一极高值146×10^-6外, 大部分矿石镓质量分数小于50×10^-6, 按照去掉极高值处理, 镓平均质量分数为41.19×10^-6。 在铝土岩、 致密状铝土矿中质量分数中等; 铝土岩中镓质量分数(27.5-103.0)×10^-6, 平均质量为46.58×10^-6; 致密状铝土矿中镓质量分数(24.6-99.0)×10^-6, 平均质量分数为37.49×10^-6。 镓在豆鲕状铝土矿、 碎屑状铝土矿、 土豆状铝土矿、 土状铝土矿中质量分数偏高, 豆鲕状铝土矿中镓质量分数(40.1-108.0)×10^-6, 平均质量分数为68.38×10^-6; 碎屑状铝土矿中镓质量分数(33.3-106.0)×10^-6, 平均质量为73.81×10^-6; 土豆状铝土矿中镓质量分数(28.3-116.0)×10^-6, 平均质量分数为76.98×10^-6; 土状铝土矿中镓质量分数最高, 为(53.7-129.0)×10^-6, 平均质量为89.33×10^-6。 如图5所示。

大佛岩铝土矿中不同类型岩石中镓的这种类似分布特征在贵州正安、 道真、 修文及遵义以及豫西等地的铝土矿床中也有报道 ^[5,6,7] 。 原始沉积型铝土矿在形成过程中, 由于镓和铝的地球化学相似性, 镓普遍以类质同象存在于水铝石中, 导致含铝岩系中镓含量铝土矿>铝土岩>粘土岩格局的形成; 铝土矿沉积后在表生风化过程中的风化淋滤改造使得硅、 硫、 铁等元素进一步流失, 铝及镓元素进一步富集。 土状铝土矿为风化淋滤改造程度最高的矿石, 其铝和镓含量也最高。 刘平 ^[6] 认为, 铝土矿沉积、 成岩、 变质和次生氧化等多个作用阶段的形成全过程中, Ga会随着铝土矿中Al₂O₃含量的增加而逐渐富集起来。 大佛岩铝土矿镓的含量土状铝土矿>土豆状铝土矿、 豆鲕状铝土矿、 碎屑状铝土矿>致密状铝土矿>铝土岩>粘土岩的格局, 正是铝土矿形成过程中, 不同阶段不同作用对铝土矿贫富控制的体现。

4.5镓与Al2O3, 铝硅质量数的比相关性

Al₂O₃含量和w(Al)/w(Si)比值是评价铝土矿质量的重要标准, 铝土矿的边界品位为Al₂O₃≥40%, w(Al)/w(Si)≥1.8, Al₂O₃和w(Al)/w(Si)值越高, 铝土矿越富, w(Al)/w(Si)≥7为富矿。 本次工作测试样品Al₂O₃质量分数17.22%～75.6%, w(Al)/w(Si)在0.53～39.38之间。

图5 镓在不同类型岩石中的质量分数变化

Fig.5 Gallium content in different kinds of rocks

SPSS软件计算Ga与Al₂O₃和w(Al)/w(Si)相关系数r分别为0.713和0.644。 表明本区镓含量与Al₂O₃, w(Al)/w(Si)为中等相关关系。

图6与7显示Al₂O₃含量和w(Al)/w(Si)比值增加, 镓的质量分数趋于增大。 由于镓与铝的单水化合物的构造非常近似, 二者之间存在着最大类质同象置换的可能, 镓与Al₂O₃, w(Al)/w(Si)的密切相关性正是这种相似性的体现, 有研究发现在煤中镓含量随灰成分中Al₂O₃含量增加而增加 ^[8] , 也是铝和镓置换关系的体现。

5 镓分布规律的控制因素探讨

5.1镓与铝的地球化学相似性

镓与铝地球化学特征极为相似, 研究表明, 无论是在岩浆作用、 沉积作用、 风化作用、 热液作用、 还是变质作用中, 镓都密切的和铝相伴 ^[1,16] , 二者存在着最大类质同象置换的可能。 即使在现代海水中, 二者地球化学行为也是类似的 ^[23] 。 这种相似性, 表现在大佛岩铝土矿中富铝和高镓层位在含矿岩系纵向上密切相伴, 在不同类型岩石中镓含量铝土矿>铝土岩>粘土岩, 以及镓含量与Al₂O₃含量、 w(Al)/w(Si)的高相关系数。 大佛岩矿区铝和镓分布的密切相关性, 很可能指示该区镓以类质同象替代铝的方式存在于铝土矿中。

5.2沉积环境的影响

志留纪末和泥盆纪初的广西运动使渝南-黔中广大地区隆起为陆, 海水退去 ^[24,25] 。 晚泥盆世至早石炭世, 上扬子地块区位于亚热带, 长达60余Ma的红土化使矿层底板的粉砂质泥岩接受风化剥蚀 ^[26,27] , 长期夷平作用使地形较为平坦, 为含矿岩系沉积提供了均匀稳定的环境, 使得镓含量变化系数与含矿岩系厚度变化系数显示为均匀的变化。 中二叠世早期, 特提斯海水从两个方向侵入渝南-黔中地区, 一为东面秦淮古隆起和江南古隆起之间的湖北坳陷自东向西侵入 ^[28,29] ; 二为西南方向康滇古陆和湘黔桂古陆之间的黔南开阔海自南西向北东侵入 ^[21,22,30] , 在渝南-黔北地区在形成淡化潟湖环境 ^[20,31] , 大佛岩铝土矿区位于潟湖北缘, 靠近北部物源, 地形北高南低, 受控于物源距离及沉积环境改变, 该区镓的平面分布同样显示出北高南低的特点。 淡化潟湖位于海水与淡水频繁交换部位, 水体由大陆淡水偏酸性的环境转变为受海水影响的偏碱性环境, 镓在pH值上升时, 比铝更早沉积, 造成含矿岩系中高镓产出层位相对富铝略偏下。 同时, 该区含矿岩系中大量分布的星点状黄铁矿指示该潟湖为还原环境, 氧化条件的大陆淡水进入潟湖时其氧化还原条件的变化也可能影响镓和铝的沉积分异。

5.3表生风化改造作用

风化作用对铝土矿除了对红土型和喀斯特型铝土矿的形成以及为沉积型铝土矿提供物源的作用外, 对成岩后铝土矿的表生改造富集的作用同样是不可忽视的, 前人均对铝土矿表生风化改造作用给予高度关注 ^[32,33,34] 。 原始的沉积铝土矿在表生风化过程中的风化淋滤改造使得硅、 硫、 铁等元素进一步流失, 铝及镓元素进一步富集。 大佛岩铝土矿区的各类型矿石中, 土状铝土矿矿石镓含量最高, 证明该区表生风化改造作用的存在。

6 结 论

1. 纵向上高镓的层位主要分布在含矿岩系中上部、 中部和中下部, 极少分布在下部, 其分布与富铝层位的分布相似, 同时高镓层位比富铝层位略偏下; 平面上镓含量总体北高南低; 含矿岩系厚度和镓含量变化都为均匀变化; 镓在不同类型岩石中的含量为土状铝土矿>土豆状铝土矿、 豆鲕状铝土矿、 碎屑状铝土矿>致密状铝土矿>铝土岩>粘土岩; 相关性分析显示, 镓的含量随Al₂O₃含量、 w(Al)/w(Si)增加而增加。

2. 矿区铝土矿中镓的分布规律受内外因双重影响。 镓与铝地球化学相似性是本质因素, 决定了铝土矿中镓和铝相伴相生, 密切相关, 指示镓很可能以类质同象替代铝的方式存在于铝土矿中; 沉积环境影响和表生风化改造是外因, 淡化潟湖沉积环境中盐度、 酸碱性以及氧化还原条件的变化影响了镓和铝的沉积与分异, 也决定了镓含量的平面分布, 表生风化改造了原始沉积的铝土矿, 使铝和镓进一步富集。

需要指出的是, 过去受实验检测手段及分离沉积型铝土矿中矿物较困难限制, 对铝土矿伴生镓的赋存状态研究程度较低, 下一步借助扫描电镜和能谱分析等技术手段对大佛岩铝土矿中镓的赋存状态进行研究将是研究的重点。

致谢:本文在编写过程中得到重庆地质调查院杨宏忠院长以及重庆地勘局107地质队唐将总工程师的关怀和帮助,特别是成都地质矿产研究院尹福光研究员在对论文的指导中花费大量心血,在此一并表示感谢。

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