高钛硅比分子筛溶胶凝胶水热合成动力学模型研究

于波¹，文明芬¹，陈靖¹，朱建新¹

(1.清华大学核能与新能源研究院,北京,102201)

摘要:高钛硅比分子筛具有独特的催化和离子交换性能,可用于处理处置高污染放射性废物.利用溶胶凝胶水热法研究了除铯用新型高钛硅比分子筛孔道结构化合物Na4Ti4Si3O10(NaTS)的合成工艺,并讨论了温度、时间、不同钛硅比对合成产物的影响.研究结果表明,NaTS的合成反应属吸热反应,温度升高利于钛源进入分子筛骨架.当合成温度为200 ℃时,产物结晶完整,表观形貌为规则的四方颗粒,晶体尺寸为20 nm,钛硅比为1.33,铯交换分配系数为36500mL/g.NaTS的合成属于液相生成机理,整个过程包括硅酸盐物种的溶解和缩合反应,晶体成核,生长及凝胶溶解几个步骤.动力学模型研究表明合成过程属自发成核机理.合成诱导期长,20 h左右才开始形核结晶,120 h,晶体基本生长完全.利用Runge-Kutta和单纯型法计算求解,得NaTS的晶体生长速率常数仅为5.6×10-7.因此,促进产物晶体生长是提高NaTS合成速度的关键因素.

关键词:除铯; 孔道化合物; 水热合成; 晶化;

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