简介概要

挤压-室温轧制对尺寸不对称喷射沉积含Gd镁合金组织及织构影响

来源期刊：稀有金属2018年第10期

论文作者：李欣李振亮段宝玉李一鸣徐玉磊

文章页码：1024 - 1031

关键词：含Gd镁合金;尺寸不对称;热挤压;室温轧制;织构随机化;

摘要：采用喷射沉积技术制备Mg-8Zn-2Ca-2Gd-1Zr-1Nd合金沉积坯,对其进行挤压预变形后再进行室温轧制变形（ε=5%,10%,15%）。利用蔡司金相显微镜（OM）,扫描电子显微镜（SEM）和X射线衍射仪（XRD）分析挤压—轧制变形对镁合金显微组织及微观织构演变的影响。结果表明:尺寸不对称喷射沉积镁合金挤压坯在室温轧制变形时,随压下率（ε=5%,10%,15%）增加,硬度值升高且存在硬度值分布不均匀现象,团聚第二相粒子逐渐呈弥散分布,其中尺寸小于1μm的第二相粒子弥散分布于基体上,而部分富稀土元素第二相碎化后偏聚在基体晶粒晶界处,大量弥散分布于基体和晶界处的第二相粒子阻止位错滑移是镁合金轧制后硬度提高的重要原因。尺寸不对称喷射沉积镁合金在挤压-轧制变形过程中,当ε=10%时,（0002）基面织构强度降低、非基面织构形成且极密度增强,实现了形变织构随机化。晶粒细化、挤压坯初始织构遗传性、尺寸不对称变形三者综合作用是实现形变织构随机化的主要原因。

网络首发时间: 2017-12-04 08:57

稀有金属 2018,42(10),1024-1031 DOI:10.13373/j.cnki.cjrm.xy17090028

挤压-室温轧制对尺寸不对称喷射沉积含Gd镁合金组织及织构影响

李欣李振亮段宝玉李一鸣徐玉磊

摘要：

采用喷射沉积技术制备Mg-8Zn-2Ca-2Gd-1Zr-1Nd合金沉积坯, 对其进行挤压预变形后再进行室温轧制变形 (ε=5%, 10%, 15%) 。利用蔡司金相显微镜 (OM) , 扫描电子显微镜 (SEM) 和X射线衍射仪 (XRD) 分析挤压—轧制变形对镁合金显微组织及微观织构演变的影响。结果表明:尺寸不对称喷射沉积镁合金挤压坯在室温轧制变形时, 随压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 增加, 硬度值升高且存在硬度值分布不均匀现象, 团聚第二相粒子逐渐呈弥散分布, 其中尺寸小于1μm的第二相粒子弥散分布于基体上, 而部分富稀土元素第二相碎化后偏聚在基体晶粒晶界处, 大量弥散分布于基体和晶界处的第二相粒子阻止位错滑移是镁合金轧制后硬度提高的重要原因。尺寸不对称喷射沉积镁合金在挤压-轧制变形过程中, 当ε=10%时, (0002) 基面织构强度降低、非基面织构形成且极密度增强, 实现了形变织构随机化。晶粒细化、挤压坯初始织构遗传性、尺寸不对称变形三者综合作用是实现形变织构随机化的主要原因。

关键词：

含Gd镁合金;尺寸不对称;热挤压;室温轧制;织构随机化;

中图分类号： TG146.22;TG339

作者简介：李欣 (1992-) , 女, 内蒙古呼和浩特人, 硕士研究生, 研究方向:稀土变形镁合金组织、织构研究;E-mail:1249715008@qq.com;;*李振亮, 教授;电话:13848261235;E-mail:lzlflying@126.com;

收稿日期：2017-09-21

基金：国家自然科学基金项目 (51364032);内蒙古自然科学基金项目 (2018MS05039) 资助;

Microstructure and Texture of Dimensional Asymmetric Spray Deposited Magnesium Alloy Containing Gd by Extruding-Rolling

Li Xin Li Zhenliang Duan Baoyu Li Yiming Xu Yulei

School of Materials and Metallurgy, Inner Mongolia University of Science & Technology

Analysis and Test Center, Inner Mongolia University of Science & Technology

Abstract：

The billets of Mg-8Zn-2Ca-2Gd-1Zr-1 Nd alloy were prepared by spray-deposition ( the Osprey process) . And room temperature rolling deformation ( ε = 5%, 10%, 15%) following the hot extrusion was carried out. The effects of extruding-rolling deformation on the microstructure and texture evolution of magnesium alloy were investigated by Zeiss metallographic microscope ( OM) , scanning electron microscopy ( SEM) and X-ray diffraction ( XRD) . Results showed that for the size asymmetric extruded billet of magnesium alloy during the room temperature rolling deformation, as pass reduction increased ( ε = 5%, 10%, 15%) , hardness values increased and its distribution showed non-uniformity. Agglomeration secondary phases dispersed gradually, wherein the second phase particles with a size less than 1 μm dispersed in the matrix, while shredded secondary phases enriched rare earth elements segregated at the matrix grain boundary. A large number of secondary phase were dispersed in the matrix and grain boundaries which could prevent dislocation slip, and that was an important reason for the increase of hardness of magnesium alloy after rolling deformation. During the extruded-rolling deformation of dimensional asymmetric Mg alloy, at ε = 10%, the basal texture strength of ( 0002) was reduced, prismatic texture and pyramidal texture appeared and enhanced, namely, deformation texture realized randomization. It was noted that the combined effect of grain refinement, initial texture heredity of extruded billet and size asymmetric deformation were the main reasons to realize texture randomization.

Keyword：

magnesium alloy containing Gd; dimensional asymmetry; hot extruded; room temperature rolling; texture randomization;

Received： 2017-09-21

制约镁合金发展主要原因是其较差的室温塑性变形能力, 近年来除了利用“三化” (合金化、晶粒细化、稀土元素的织构随机化) 来改善其塑性外, 不均匀塑性变形是另一种有效手段。不均匀塑性变形对材料的影响主要体现在“材料尺寸不均匀性”和“性能不均匀性”两方面, 它通过减弱镁合金基面织构来提高其性能^[1,2,3,4,5]。细晶镁合金在塑性变形时, 晶粒内位错滑移程较短, 容易通过交滑移 (a位错从基面至柱面) 、非基面滑移、晶界滑动 (grain boundaries sliding, GBS) 或晶界转动等方式来协调不均匀变形释放应力^[5,6,7,8]。Koike^[7]研究发现当晶粒尺寸细化至10μm以下时, 室温下非基面滑移便可贯穿整个晶粒内部进而优化合金塑性变形, 且晶粒尺寸小于10μm时镁合金还表现出良好超塑性^[6,8]。添加合金元素可通过改变原子扩散速率、堆垛层错能 (stacking fault energy, SFE) 来影响镁基体塑性形变机制的活跃程度, 稀土Gd, Nd能增强镁晶格对称性使非基面滑移系统容易启动, 明显减弱基面滑移所占比率^[3,9,10,11];Ca, Zr元素能同时细化基体及第二相尺寸, 进而改善合金高温强度、蠕变抗力来提高合金机械性能^[2,12]。尺寸不对称的镁合金挤压坯 (晶粒尺寸5μm) 其织构组分为柱面织构而不是传统 (0002) 基面织构, 即这种尺寸不对称更有利于非基面滑移系启动且对后续轧制变形也会产生影响^[2,4]。目前在多元素复合高合金化镁合金中, 质量分数较高的合金元素和大量弥散分布第二相粒子对镁合金塑性的影响研究较少。

本文以Gd/Nd复合高合金化喷射沉积镁合金为实验材料, 重点研究挤压—室温轧制变形过程对尺寸不对称镁合金组织性能及织构影响, 为改善室温轧制性能及优化轧制工艺提供研究基础。

1 实验

1.1 喷射沉积挤压坯制备

实验用镁合金化学成分 (质量分数, %) 为Mg-8Zn-2Ca-2Gd-1Zr-1Nd, 采用工业纯氮气作为镁合金雾化气体, 在Osprey设备上制备合金沉积坯, 气体雾化压力为0.6~0.9 MPa, 熔体温度约为760~830℃。在8000 k N挤压机上对沉积坯进行热挤压预变形成棒材, 挤压温度340℃, 挤压比25∶1。采用蔡司金相显微镜 (OM) 、带有能谱仪 (EDS) 的QUANTA400型扫描电子显微镜 (SEM) 对挤压坯组织形貌进行分析。

1.2 室温轧制实验

将Ф12 mm×15 mm挤压棒加工成“半圆柱形”轧制试样, 试样尺寸示意图如图1所示。室温轧制在二辊轧机上进行, 轧制工艺如下:选取3个“半圆柱形”尺寸不对称试样分别进行累计叠轧 (挤压方向//轧向即ED//RD;圆弧面为上轧面、直径面为下轧面) , 单道次变形程度为5%, 以最终累计压下率为5%, 10%, 15%试样作为研究对象。对轧后试样半圆端面的剖面在蔡司显微镜下观察微观组织, 另切取一部分在维氏硬度仪上测量硬度, 测试时用49 N载荷, 并载荷15 s释放。尺寸不对称轧制试样硬度打点示意图如图2所示, 在试样半圆剖面上以中心位置为原点 (0) , 分别向上、下轧面每隔0.6 mm取一个点, 各取3个点 (±0.6/±1.2/±1.8 mm) ;每个点硬度值各打3次并求取平均值。

轧材试样织构与挤压坯织构分析在BRUKERD8-ADVANCE型X射线衍射仪 (XRD) 上进行, 测定时采用Cu靶, 管电压为40 kV, 管电流为40 m A, 测量角度范围为α=2.5°~72.5°, β=0°~360°, 测试步长5°, 试样的制备方法与金相试样制备方法相同。用标准纯镁粉进行扣背底, 获得 6张极图。

图1 轧制试样尺寸示意图Fig.1 Schematic diagram of size of rolled sample

图2 尺寸不对称轧制试样硬度打点示意图Fig.2Schematic diagram of hardness of size-asymmetry rolled sample

2 结果与讨论

2.1 挤压坯、挤压-轧制试样显微硬度

挤压坯、压下率分别为5%, 10%和15%轧制试样的显微硬度对比图如图3所示。挤压坯的平均维氏硬度为HV 70.7。

由图3可知, 经过轧制变形后试样硬度均高于挤压坯硬度值, 即在冷变形过程中产生了明显的加工硬化, 且压下率为10%时硬度值最高 (平均最高值为HV 95.9) 。 (1) 在同一变形量下, 由于轧制试样的尺寸不对称, 造成了变形后硬度值的分布不均匀, 越靠近上轧面 (圆弧面) 其硬度值越高 (图3) , 当压下率为5%时其硬度值波动最显著 (试样中心位置硬度与原始挤压坯硬度值相近) 。 (2) 随着压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 的增加, 靠近上轧面 (圆弧面) 的变形层越来越深透, 即变形层越过中心位置而向下轧面移动, 硬度值在整体趋势上是持续升高。为研究其硬度值变化原因, 对挤压坯和轧制后试样显微组织进行观察并对宏观织构进行检测分析。

图3 挤压坯、压下率分别为5%、10%和15%轧制试样显微硬度对比图Fig.3 Comparison of hardness of extruded billet and different percentages of reduction (ε=5%, 10%and 15%) rolling samples

2.2 挤压坯、挤压-轧制试样显微组织

2.2.1 挤压坯金相及SEM组织形貌

图4为挤压坯金相、SEM显微组织。由图4 (a) 可以看出, 白亮的基体晶粒尺寸较小, 平均晶粒尺寸约3μm, 同时存在大量沿挤压方向分布的条带状尺寸不均匀的第二相粒子 (尺寸较大的约有2μm, 较小的不足1μm) 。

由图4 (b) 可知挤压坯二次电子SEM像中第二相粒子有两种衬度, 几何块状白亮相 (图4 (c) A处) 其尺寸约3~5μm, 而灰色团聚相 (图4 (d) B处) 尺寸则远小于1μm。结合能谱分析表1可知, 几何块状白亮A相中固溶了大量合金元素Zn和稀土元素Gd, Nd, 故A相为微米级富稀土元素MgGd-Nd-Zn相, 灰色B相则为尺寸小于1μm的MgZn-Zr相。

表1 图4 (c) 中白亮相A与图4 (d) 中灰色相B的EDS能谱分析结果Table 1EDS analysis results of white phase A in Fig.4 (c) and gray phase B in Fig.4 (d) 下载原图

表1 图4 (c) 中白亮相A与图4 (d) 中灰色相B的EDS能谱分析结果Table 1EDS analysis results of white phase A in Fig.4 (c) and gray phase B in Fig.4 (d)

图4 挤压坯金相、SEM显微组织Fig.4 Metallographic and SEM microstructures of extruded billet

(a) OM image of microstructure; (b) SEM image of microstructure; (c) SEM image of white bright second phase; (d) SEM image of gray second phase

图5 压下率5%、10%和15%试样的半圆截面金相组织Fig.5 OM images of microstructures of semicircular section with percentages of reduction of 5%, 10%and 15%

(a, b) ε=5%; (c, d) ε=10%; (e, f) ε=15%

2.2.2 不同压下率对挤压-轧制试样金相组织的影响

图5为压下率分别为5%, 10%和15%试样半圆截面处不同倍数金相组织照片。

由图5可见, 随着压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 的增加, 除少数尺寸较大基体晶粒被压扁外, 大部分基体晶粒仍为等轴状, 一些细小晶粒会集聚在大晶粒周围 (如图5 (d) 所示) 。挤压坯中大量呈团聚状态的第二相粒子在轧制变形后逐渐呈弥散分布 (图5 (a, c, e) ) , 其中尺寸小于1μm的第二相粒子弥散分布于基体上 (图5 (d) 中黑色点状相) , 而微米级第二相粒子碎化后偏聚在尺寸较大晶粒晶界处 (如图5 (f) 所示) , 这些弥散分布于基体上和晶界处的第二相粒子能阻碍位错滑移来使镁合金硬度明显提高。在轧制变形中金相组织中未发现孪晶, 表明室温变形时镁基体主要依靠滑移来完成。

2.3 挤压坯、挤压-轧制试样织构研究

图6为挤压坯 (ε=0) 及室温轧制变形 (ε=5%, 10%, 15%) 后镁合金试样的X射线衍射图谱。

由图6可知: (1) 轧制之前, 挤压坯呈 (0002) 基面取向, 尺寸不对称挤压坯经ε=5%轧制后晶粒取向发生偏转导致大量晶粒呈锥面取向, 即有助于锥面滑移系启动, 这种变化与尺寸不对称轧制方法导致轧件所受应力应变状态有关。当试样圆弧形上轧面和平直的下轧面分别与上下轧辊辊面接触时, 其塑性变形过程就类似于异步轧制而形成一个“搓轧区”, 搓轧不仅能降低轧制力而且还能引起较大的剪切应力来改变轧件应力状态与晶粒取向^[13,14]。 (2) 镁合金挤压坯 (ε=0) 及室温轧制变形后, 随变压下率 (ε=0, 5%, 10%, 15%) 的增加, (0002) 基面衍射峰与锥面衍射峰呈“波浪形”变化 (ε=10%时峰值偏低) , 柱面衍射峰值强度逐渐减弱, 这表明在变形 (挤压、轧制) 过程中由于晶粒取向不断调整从而实现各类滑移系的交互启动、相互配合。

图6 镁合金挤压坯及室温轧制变形后镁合金的X射线衍射图谱Fig.6X-ray diffraction patterns of magnesium alloy extruded and magnesium alloy during deformation at room tem-perature

由于在ε=10%时其硬度值最高 (如图3所示) , 且ε=10%试样X射线衍射峰强度偏低 (如图6) , 为进一步明确ε=10%轧件和挤压坯的具体织构类型, 对其极射赤面投影图进行深入分析。喷射沉积镁合挤压坯及变形程度ε=10%轧制后的四种极射赤面投影图分析见图7, 结合图6结果此处选取基面 (0002) 、两个柱面极图、具有代表性的锥面极图分别与镁合金理想织构极图进行对比分析。

由图7可知, 经过轧制变形后{0002}极图最大极密度由4.5降为2.5且基面由TD向RD方向发生偏转。

由图7 (a) 可知在 (0002) 基面上最大极密度为4.5, 在柱面上极密度水平为9, 达到最高, 锥面极图最大极密度水平为4.5, 中心处极密度水平为0。因此, 未经轧制的挤压坯存在较强的柱面织构、少量 (0002) 基面。

由图7 (b) 可以看出经过室温压下10%的轧件虽然存在基面板织构, 但其极密度水平强度最大仅为2.5 (远小于挤压坯) , 此外, 还存在一定量的柱面织构和锥面织构, 这些都与图6结果相吻合。可见, 镁合金板坯在轧制变形过程中实现了形变织构的随机化^[2,4], 即当ε=10%时, 相比于挤压坯其基面织构 (0002) 、柱面织构极密度水平都降低并出现锥面织构。

本研究中, 将具有大量柱面织构、少量 (0002) 基面织构的挤压坯加工成尺寸不对称轧制试样再进行室温轧制时 (挤压方向//轧向) , 其最大累计压下率可达15% (如图3所示) 。研究表明^[15,16], AZ31镁合金单向冷轧压下率超过15.37%即发生断裂, 而交叉冷轧压下率超过5.79%就发生断裂。HCP结构镁合金属低对称结构, 在室温下的变形机制有基面滑移系、柱面滑移系、锥面滑移系和孪生, 各变形机制“由易到难”的开动顺序依次为:基面滑移系、孪生、柱面滑移系、锥面滑移系^[17]。采用“挤压—轧制”方法来轧制尺寸不对称试样, 随着压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 增加, 在金相组织中并未发现孪晶 (图5) , 即室温轧制过程中不同类型滑移系能顺利开启而无需借助孪生来辅助进行, 镁合金表现出一定的室温塑性。

图7 喷射沉积镁合金挤压坯及压下率ε=10%轧制后的极图

在轧制过程中, 随着压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 增加, 基面、柱面、锥面衍射峰值强度整体降低, 且柱面与基面衍射峰值差异减小 (如图6所示) , 在压下率为10%时实现了形变织构的随机化 (如图7 (b) ) , 即相比挤压坯的“晶粒择优取向趋势”已大幅减弱 (最大极密度水平由9降为3.5) , 此时不但 (0002) 基面织构强度降低, 还出现了其他类型非基面 (柱面、锥面) 织构。

尺寸不对称喷射沉积镁合金在挤压—室温轧制变形后未发现孪晶并实现轧制织构随机化的主要原因有:

第一, 晶粒尺寸和取向的影响。孪生是在滑移系开启不利时且基体晶粒尺寸较大或应变速率较高的情况下才更容易发生。细晶镁合金在室温变形时不仅柱面与基面之间的塑性各向异性因子为1.5, <a>位错可发生从基面到柱面的交滑移, 而且非基面滑移可以贯穿整个晶粒内部, 同时还能发生室温动态回复而形成小角度晶界 (小角度晶界向亚晶转变时可调整晶粒取向) ^[7,14]。本实验所用喷射沉积镁合金在经过挤压后, 镁基体晶粒尺寸仅为3μm左右 (如图4 (a) 所示) , 这就为后续轧制变形提供了良好的基体晶粒尺寸, 它能促使多种滑移系容易开启。在细晶镁合金变形过程中, 晶粒取向不断调整 (如图6所示) 避免孪生发生而各类滑移系却能交互启动、相互配合并最终实现形变织构的随机化 (如图7 (b) 所示) 。此外, 孪生开启是靠应力激活来完成, 其所需临界切应力比滑移大的多 (Mg晶体孪生所需分切应力为4.9~34.3MPa, 滑移所需分切应力仅为0.49 MPa^[18]) , 故单道次变形量较小变形过程中产生的分切应力小而不易导致孪生启动。

第二, 合金元素影响。稀土Gd, Nd在镁中有较大固溶度, 可增强镁晶格对称性使非基面滑移系统容易启动而明显减弱基面滑移所占的比率^[10,19];添加Ca元素不仅能同时细化基体及第二相晶粒尺寸, 同时还可提高镁合金层错能导致交滑移容易启动而显著提高合金强度与塑性^[2,4,12]。

合金元素的添加后能形成大量弥散分布的第二相粒子。就多相镁合金而言, 由于第二相的数量、尺寸、形状和分布不同, 以及第二相的形变特征与基体相的差异, 使多相合金的塑性变形更为复杂, 此时单纯的研究基体变形已不足以改善多相镁合金的整体力学性能, 这就必须要考虑第二相粒子的变形机制以及第二相与基体变形相互作用才是真正解决镁合金塑性问题的关键。随着轧制压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 增加, 一方面尺寸小于1μm的第二相粒子弥散分布于基体上强化基体;另一方面尺寸较大 (约3~5μm) 含稀土Gd/Nd第二相粒子变形过程中可被压扁或碎化, 起到阻碍位错运动的作用 (如图5) , 且在其周围存在较多小角度晶界也会吸收位错, 促进大角度晶界形成而使晶粒取向分布更为随机。

第三, 挤压—轧制法来轧制尺寸不对称材料有利于非基面织构的启动。尺寸对称的挤压坯在轧制变形后其织构组分主要是柱面织构^[3], 而尺寸不对称的挤压坯在轧制后柱面、锥面织构则全部启动, 且基面织构的极密度水平较低^[4]。镁合金轧制试样的尺寸不对称, 会导致轧制过程中镁基体晶粒受力状态改变来影响基面滑移的Schmid因子, 进而影响基面织构启动的难易^[20]。本研究中采用“半圆柱形”挤压坯作为轧制试样对镁合金塑性的影响主要有: (1) 挤压坯初始织构的“遗传性”影响。挤压预变形后以{1120}//ED的柱面织构为主, 其次为{0002}//ED的基面织构 (如图7 (a) 所示) , 这使得在轧制过程 (ED//RD) 中多数晶粒受力状态为:{0002}面与轧制力方向平行、{1120}柱面与轧制力垂直、{1010}柱面与轧制力方向成一定角度而锥面则更多处于软取向。根据公式:τ=_A^Pcosλcos可知 (τ为外力在滑移面上沿滑移方向上的剪切应力分量;P为轴向拉力;A为横截面积) , 当晶粒发生转动时, Schmid因子 (cosλcos) 如果趋于软取向则有利于得到更大的剪切应力τ, 使得τ易于达到基面或非基面滑移系开启的临界值τ_c, 随着累计压下率增大促使各滑移系交替启动, 进而实现织构随机化。 (2) 半圆柱形轧件在轧制过程中上轧面和下轧面受力不均匀, 这与异步轧制原理类似, 即形成“搓轧区”使轧板在发生压缩变形的同时可产生附加的剪切变形。附加的剪切应变不仅可以抑制孪晶形成, 在压下率相等时获得比常规轧制更大的等效应变, 通过改变轧材中的晶粒取向促使基面织构强度减弱而增加非基面滑移, 来提高镁合金室温塑性^{[6,13,15,21,22,23]}。

3 结论

1.尺寸不对称喷射沉积镁合金挤压坯在室温轧制变形时, 随压下率 (ε=5%, 10%, 15%) 增加, 硬度值升高且硬度值在轧件剖面上分布不均匀。挤压坯中大量呈团聚状态的第二相粒子经轧制变形后逐渐呈弥散分布, 其中尺寸小于1μm的第二相弥散分布于基体上, 而微米级富Gd, Nd元素第二相粒子碎化后则偏聚在尺寸较大基体晶粒晶界处, 这些弥散分布于基体和晶界处的第二相粒子可阻止位错滑移是轧制变形后镁合金硬度提高的重要原因。

2.尺寸不对称喷射沉积镁合金在挤压—室温轧制变形时, 当ε=10%时 (0002) 基面织构强度降低, 非基面 (柱面、锥面) 织构出现且明显增强, 实现了形变织构随机化。晶粒细化、挤压坯初始织构遗传性和尺寸不对称变形三者综合作用是实现轧制织构随机化的主要原因。