铝电解槽熔体内阳极气泡分布特性的数值模拟

詹水清¹，周孑民¹，李茂¹，董英¹，周益文²，杨建红²

(1. 中南大学 能源科学与工程学院，湖南 长沙，410083；

2. 中国铝业股份有限公司 郑州研究院，河南 郑州，450041)

摘要：采用欧拉双流体模型与群体平衡模型耦合的方法，考虑阳极气泡影响的修正k-ε湍流模型，对铝电解槽熔体内阳极气泡-电解质气液两相流进行数值模拟，研究不同电流密度下电解质流场、气泡体积分数和气泡尺寸分布等流体力学信息。研究结果表明：极间区域的电解质流动呈局部循环运动形式；电流密度相同时，距阳极底掌面越远，气泡体积分数越低、气泡平均Sauter直径越小；在同一水平高度下，气泡体积分数随着电流密度的提高而增大，气泡平均Sauter直径随电流密度的提高而减小；极间气泡层呈方形分布，中心区域气泡体积分数较高，边缘部分体积分数较低；极间气泡主要以小尺寸气泡为主，而中等尺寸和大尺寸的气泡数量比较少，气泡数量和气泡尺寸之间的关系可以近似看作双曲线分布；气泡体积分率表示的气泡尺寸分布呈3个单峰分布。本文计算得到的气泡分布特性与一系列文献试验结论一致。

关键词：铝电解槽；阳极气泡分布；数值模拟；群体平衡模型

中图分类号：TF821           文献标志码：A         文章编号：1672-7207(2014)07-2424-08

Numerical simulation of anodic bubble distribution in aluminum reduction cells

ZHAN Shuiqing¹, ZHOU Jiemin¹, LI Mao¹, DONG Ying¹, ZHOU Yiwen², YANG Jianhong²

(1. School of Energy Science and Engineering, Central South University, Changsha 410083, China;

2. Zhengzhou Research Institute, Aluminum Corporation of China Limited, Zhengzhou 450041, China)

Abstract: The complex anodic bubble/electrolyte two-phase flow in the melts of aluminum reduction cells were investigated by using an Euler-Euler two-fluid model coupled with the population balance model (PBM). A modified k-ε turbulence model was used to describe liquid phase turbulence in the simulation, by assuming the pseudo turbulence resulted from anodic bubbles. The effects of current density on the electrolyte fluid field, bubble volume fraction and bubble size distribution were investigated. The results show that the fluid field adopts a local loop flow pattern. The bubble volume fraction and bubble mean Sauter diameter both decrease with the increase of distance from the anode bottom at the same current density. At the same level, the bubble volume fraction increases and the bubble mean Sauter diameter decreases with the increase of the current density. The bubble layer has a thin square shape, with higher bubble volume fraction in central area, but lower in boundary area. It seems to be evident that a big number of small bubbles coexist with a few numbers of medium and big bubbles. The correlation between the number of bubbles and bubble diameter has nearly a hyperbolic shape, but the volume fraction distribution of bubble classes show a shape of three unimodal distributions. The simulation results are in accordance with a series of literature experimental results.

Key words: aluminum reduction cells; anodic bubble distribution; numerical simulation; population balance model

在铝电解过程中，熔融电解质内的氧化铝在高温环境下与碳阳极发生复杂的电化学反应，主要在阳极底掌析出二氧化碳。由于阳极底掌的面积较大，随着电解过程的进行，聚集在阳极底掌的气泡逐渐增多，气泡之间发生聚并与破碎现象，会产生不同尺寸的气泡群，形成一定厚度的气泡层，会引起极间电阻增大，极间电压升高，甚至会引起阳极效应的发生，不利于电解过程的正常进行^[1-3]。目前，国内外对铝电解槽熔体内阳极气泡的分布特性研究主要集中在物理模型实验、电解实验和数值计算3个方面。Fortin等^[4]是最早通过水模型实验来探讨研究电流密度、极距和阳极倾斜角等参数对气泡层形状、气泡覆盖率、气泡运动速度和气泡释放频率的影响。Solheim等^[5]的研究结果表明：在电解质中添加丙醇会抑制气泡的聚并过程，容易形成小尺寸的气泡，会导致阳极底掌区域累积的气泡体积增加，引起气泡层的电阻增大。薛玉卿等^[6]根据冷态电解实验指出，阳极倾斜角的增加会加大气泡的运动速度，但会减小气泡尺寸，当阳极倾斜角大于6°以上时，气泡之间几乎不存在气泡的聚并现象。Qian等^[7-9]较全面地阐述了阳极气泡的形成、聚并和运动过程机制，指出气泡的形状及尺寸分布与阳极的结构、材料组成、位置及实验操作参数有很大的关系。总的来说，铝电解过程中阳极底掌初始产生的气泡尺寸比较小，由于气泡之间的聚并变形产生了大尺寸的气泡，这些不同尺寸气泡形态的存在对电解过程有重要的影响。受实验条件的限制，物理模型实验一般采用压缩空气模拟阳极气体，这与电解反应生成气体的机理是不同的；电解实验由于体系规模比较小，得出的气泡分布规律放大到工业电解槽上并不适用。利用实验模型去探讨铝电解槽内气泡的分布特性，还有许多亟待解决的问题。数值计算的研究方法大多是建立阳极气泡带动电解质运动的气液两相流模型，主要有拉格朗日模型、VOF模型和欧拉双流体模型等^[10-13]，这些模型都是假设单一尺寸的气泡作用，虽然在一定程度上可以预测铝电解槽内的流场分布和气泡体积分数分布，但忽略了气泡的聚并与破碎过程，无法计算体系内真实的气泡尺寸分布信息。近年来，有许多研究将群体平衡模型(population balance model, PBM)应用到气液两相欧拉模型中，通过考虑气泡的聚并与破碎过程来描述液相中气泡的运动过程，为准确描述气液体系中离散气泡的存在形式提供了很多有价值的结论。到目前为止，尚未看到基于群体平衡模型考虑铝电解槽熔体内阳极气泡聚并破碎变形的研究报道。为此，本文作者基于单一尺寸气泡的气液两相流欧拉双流体模型，引入PBM方法考察阳极底掌气泡的聚并与破碎运动过程，建立了铝电解槽熔体内阳极气泡-电解质CFD-PBM耦合模型，研究得出了不同电流密度下熔体内电解质流场、气泡体积分数和气泡尺寸分布等流体力学信息。

1  数学模型

1.1  欧拉双流体模型

采用欧拉双流体两相流模拟方法模拟铝电解槽熔体中阳极气泡-熔融电解质两相流，假设电解质为连续相，阳极气泡为离散相，两相均为不可压缩流体，不考虑气液相之间的质量传递和热量传递，只考察气泡作用下的气液两相流场，而不考虑熔体电磁力的作用，对于气液两相均有连续性方程和动量方程：

         (1)

      (2)

式中：，和分别表示相的体积分数、密度和流场速度；μ_eff表示相的有效黏度；p表示两相压力；表示作用于相的外部体积力，主要包括重力、浮力等；表示作用于相的相间作用力，主要包括曳力和非曳力等。

考虑阳极底掌气泡对电解质流体湍流运动的影响，将气泡导致的湍动黏度和剪切导致的湍动黏度进行线性叠加，对于液相，由三部分构成：层流黏度μ_L、湍流黏度μ_t,L和气泡诱导湍流黏度μ_BI,L，具体表示为：

           (3)

近年来许多研究者均采用Sato模型考虑了气泡导致液体湍动的影响，取得了一定的效果，本研究也采用Sato模型来描述气泡运动对液体湍流的影响，利用用户自定义函数UDF (user-defined functions)编程实现：

        (4)

式中：C_μB为经验参数，一般取0.6比较合适；d_B为气泡平均直径；下标G表示气相，L表示液相。

针对铝电解槽熔体内气液两相流作用特点，曳力作用比较明显，非曳力作用机理尚不明确，本文的计算工作主要考虑气液相间的曳力作用，而忽略非曳力的影响，采用气泡群Schiller-Naumann-Pb曳力模型，其表达式如下：

      (5)

           (6)

式中：C_D为曳力系数；Re为气液之间相对雷诺数。

1.2  湍流模型

本文采用修正的k-ε湍流模型模拟液相湍流，考虑了气液两相因动量传递而引起的额外湍流项，能更好地表征电解槽不同熔体区域中气泡相对液相电解质湍流的影响，液相湍流模型方程为：

           (7)

      (8)

式中：k_L和ε_L分别为湍动能和湍流耗散率；C_1ε，C_2ε，C_μ，δ_k和δ_ε分别为湍流模型参数，分别取1.44，1.92，0.09，1.00和1.30；Π_k,L和Π_ε,L分别为气相对液相湍流的贡献，气相湍流则采用Tchen-theory模型来计算^[14]。

1.3  群体平衡模型

PBM方法是描述多相流体系中分散相大小分布的通用方法，在气液两相流体系中，可以用PBM方法来考察气泡之间的聚并和破碎作用对气泡大小分布的影响，从而更加深刻研究气液两相相互作用的机理。本研究采用离散分组法求解群体平衡模型方程，其基本思想是根据气液体系中气泡直径的不同将气泡分为N个尺寸组，各尺寸组气泡之间存在聚并和破碎作用，其中第i个尺寸组的群体平衡模型的一般表达式为：

      (9)

                  (10)

                 (11)

式(9)中右边各项分别表示因气泡聚并、破碎而引起第i个尺寸气泡的生成和消亡速率；n_i表示第i个尺寸组的气泡数密度；f_i表示第i个尺寸组的体积分率；V_i表示该尺寸组气泡的体积。

在气液两相流中，引起气泡聚并和破碎的原因有多种，本研究主要是考虑湍流碰撞作用引起的聚并和湍流涡体引起的破碎，文献中有多种围绕该聚并破碎机制建立的气泡聚并和破碎速率模型，其中Prince模型^[15]、Luo模型^[16]和Lehr模型^[17]常用来描述气泡之间的聚并过程，Luo模型常用来描述气泡之间的破碎过程。考虑到熔体内阳极气泡聚并速率占主导地位，选用Luo聚并模型和Luo破碎模型来考察铝电解槽熔体内阳极气泡尺寸分布情况。根据Poncsak等^[18-19]的电解试验研究结果，对于工业级的电解槽来说，阳极底掌初始产生的气泡平均直径为0.5~3.0 mm，最大气泡尺寸可达30~50 mm。因此，本文利用离散分组法将气泡分为16组，每组子气泡的尺寸如表1所示。

表1  离散气泡尺寸

Table 1  Sizes of discrete bubble classes

2  几何模型及求解方法

2.1  几何模型

本文采用CFD商用软件Fluent作为计算平台，基于欧拉双流体模型对铝电解槽熔体内气液两相流进行计算。以国内某厂300 kA铝电解槽为研究对象，具体的结构参数如表2所示。只考虑阳极气泡运动作用下的气液两相流，忽略电磁力的影响，每个阳极周围的气泡流场及气泡分布特性基本接近。为节省计算资源，对铝电解槽模型进行简化，对单个阳极周围区域的几何模型进行研究，重点分析阳极底掌区域气液体系中气泡的分布特性。因此对几何模型划分网格时，对极距和阳极间缝区域的网格进行了加密处理，以保证求解的精确性。

表2  电解槽结构参数

Table 2  Structural parameters of aluminum reduction cells

2.2  边界条件及初始条件

边界条件：阳极底掌设质量流量进口边界条件，气体进口质量流量可由法拉第公式得出，与电流强度有关，定义进口气体体积分数为50%，根据薛玉卿等^[6]的电解试验表明，阳极底掌产生尺寸比较均一的气泡，且尺寸都非常小，因此本研究定义进口产生的气泡尺寸都为1 mm，即f₁₅=100%。电解质上表面定义为脱气边界条件，该边界只允许阳极气泡自由逸出，对气泡而言相当于出口条件，而对电解质来说为壁面条件，通过UDF实现该边界条件。阳极间缝、中缝的中心面和电解质与铝液的界面均定义为对称边界条件。其余为壁面条件，对气相而言定义自由滑移边界条件，对液相定义无滑移边界条件，壁面处采用标准壁面函数。

初始条件：初始流体域内全部为电解质，即气体的体积分数为0，初始气泡尺寸全部为最小尺寸。

2.3  CFD-PBM耦合计算策略

在铝电解槽熔体内的阳极气泡经历成核、长大、汇聚和逸出的过程，导致不同流体区域内气泡尺寸分布不同，使得气液相之间的相间作用力和湍流作用是不同的。因此利用PBM方法中的气泡聚并和破碎模型对流体域内气泡尺寸分布进行计算，计算中需要给定局部气泡体积分数、速度场和液相湍流耗散率等参数，这些参数可以通过CFD模拟获得。基于PBM方法计算得到的气泡尺寸分布可以对气液两相相间作用力和湍流作用进行修正计算以改进双流体模型，实现CFD模型与PBM模型的耦合计算。CFD-PBM耦合计算的核心是确定计算相间作用力和湍流的气泡平均直径d_B，将气泡平均直径用d₃₂表示：

                (12)

式中：d₃₂为气泡索特(Sauter)直径。

考虑到CFD-PBM耦合计算收敛比较困难，计算过程中的动量方程、湍流方程、体积分数方程和PBM方程均采用一阶迎风格式，压力-速度耦合采用Phase-Coupled SIMPLE算法，适当调整相关参数的松弛因子来加速计算的收敛，计算中采用的气液两相物性参数如表3所示。

表3  计算所用的物理性能参数

Table 3  Physical parameters for computational model

3  结果与讨论

3.1  电解质流场分析

电解质的流场分布对阳极气泡的分布行为有很重要的影响，图1给出了极距区域ACD (anode-cathode distance)水平高度为z=0.032 m处电解质流场矢量图。由图1可以看出：电解质主要沿大面和中缝流入极间区域，然后再由极间区域沿着阳极短轴方向流出到间缝区域，形成局部的循环运动，这与气泡的运动规律有很大关系。因为阳极底掌产生的气泡主要以最短的路径方向运动，然后到达阳极短轴边缘进入间缝区域，而进入大面和中缝区域的部分气泡在到达电解质表面时会改变一定的流动方向返回到极间区域，会引起电解质的循环运动，这与文献[13]中的结论是一致的。

图1  极间水平高度为z=0.032 m处电解质流场矢量图

Fig. 1  Electrolyte velocity distribution over horizontal plane in ACD (z=0.032 m)

3.2  体积分数分布

图2所示为不同电流密度(电流密度为0.6，0.7，0.8，0.9和1.0 A/cm²)下极距区域不同高度水平面处的气泡平均体积分数分布；图3所示为电流密度为0.7 A/cm²时极距区域不同高度水平面处的气泡体积分数分布云图。定义极距区域5个不同高度的水平截面，分别离阳极底掌面的距离为4，8，12，16和20 mm，这些水平截面分别用z-4 mm，z-8 mm，z-12 mm，z-16 mm和z-20 mm表示。由图2可知：在相同的电流密度条件下，距阳极底掌面越远，电解质截面的气泡平均体积分数越低，气泡平均体积分数由z-4 mm处的42%左右下降到z-16 mm处的12%左右，而z-20 mm处的气泡平均体积分数几乎为0，说明气泡浸入电解质的深度不超过20 mm。在同一水平高度下，气泡体积分数随着电流密度的提高而增大。这是因为随着电流密度的提高，由法拉第定律可知，阳极底掌单位面积上产生的气泡数量越多，电解过程不断累积在阳极底掌区域中的气泡平均体积分数就会增大。

图2  不同电流密度下极距区域的气泡平均体积分数分布

Fig. 2  Bubble averaged volume fraction distribution in ACD at different current densities

由图3可知：电解质熔体区域不同高度水平截面中的气泡层呈方形分布，且都是不同水平截面内中心区域的气泡体积分数较高，边缘区域的气泡体积分数较低，模拟得到的气泡层形态及分布与Kiss等^[20-21]的研究中描述的气泡层形态相似。这是由于在电解过程中，阳极底掌面不断产生小尺寸的气泡，在气泡与电解质的相互作用过程中，气泡在阳极底掌主要以最短路径释放，导致边缘区域的气泡在阳极底掌停留时间比较短，该区域的气泡体积分数比较低。

3.3  气泡尺寸分布

图4所示为不同电流密度下极距区域中以气泡数量表示的不同尺寸气泡分布。因为气泡的聚并破碎过程主要发生在阳极底掌区域，而实际上也是该区域内的气泡尺寸及分布对铝电解过程的影响。由图4可知：存在于阳极底掌区域的气泡主要以小尺寸气泡为主，而中等尺寸和大尺寸的气泡数量较少，气泡数量和气泡尺寸之间的关系可以近似看作双曲线分布。气泡尺寸小于5 mm的气泡数量比较多，对图4中5 mm以上的气泡尺寸分布进行局部放大，发现中等尺寸和大尺寸的气泡数量比小尺寸的气泡的数量低1~2个数量级，但最大尺寸(d_i=35 mm)的气泡组的气泡数量比前面若干组的气泡尺寸的数量都大，曲线分布有1个突变。随着电流密度的提高，阳极底掌面产生的气泡数量增多，不同尺寸气泡在阳极底掌运动过程中发生聚并的机会增大，会产生更多数量的中等尺寸和大尺寸的气泡，导致中等尺寸和大尺寸的气泡数量也在增加。

图5所示为Poncsak等^[18]的研究模型中得到气泡数量与气泡尺寸之间的关系。因为他们所用的阳极尺寸比较小，所以各个尺寸组的气泡数量均比工业铝电解槽模型的少很多，但是气泡尺寸分布规律与本文模拟得到的气泡分布规律比较接近，说明本文的计算模型可以预测实际铝电解过程的气泡分布规律。

图3  电流密度为0.7 A/cm²下极距区域的气泡体积分数云图

Fig. 3  Contours of bubble volume fraction distribution in ACD at current density of 0.7 A/cm²

图4  不同电流密度下气泡尺寸分布

Fig. 4  Bubble size distribution at different current densities

图5  Poncsak等^[18]的研究模型中的气泡分布

Fig. 5  Bubble size distribution of Poncsak’s experiment^[18]

图6所示为不同电流密度下各子气泡的体积分率分布，发现以气泡体积分率表示的气泡尺寸分布规律和以气泡数量表示的气泡尺寸分布规律明显不同。由图6可知：在不同电流密度下，以气泡体积分率表示的气泡尺寸分布并不呈双曲线变化，而是呈3个单峰分布，气泡尺寸约在1，8和35 mm处的体积分率较高，而图4中表明不同气泡组的数量几乎是随着气泡尺寸的增大而减少，且直径超过10 mm的气泡尺寸的数量比较少。这是由于阳极底掌区域的气泡之间的聚并和破碎变形运动产生了一定数量的中等尺寸和大尺寸的气泡，相对于小尺寸的气泡，虽然大尺寸气泡的数量很少，但是其单个气泡的体积很大，这样会导致大尺寸气泡在整个气泡空间占据的体积分率比较大，大尺寸气泡的存在对电解过程电解质的运动和阳极表面气泡覆盖率有很大的影响。由曳力函数的表达式可知，在具有同样体积的大小气泡共同存在时，因为大尺寸气泡与电解质之间相互作用的曳力大小往往比小尺寸相差2个数量级，将导致的电解质流场分布情况有明显的不同。综合图4和图6可知：无论以气泡数量还是以气泡体积分率来表示子气泡尺寸分布，最小尺寸(d_i=1 mm)的气泡占的比例都是最大的，主要是因为计算时假设阳极底掌进口都是均匀产生1 mm尺寸的气泡，这与实际电解过程中阳极底掌主要以小尺寸气泡形式存在的规律也是一致的^{[6, 18]}。

图6  不同电流密度下极距区域不同气泡尺寸的体积分率分布

Fig. 6  Volume fraction distribution of bubble classes in ACD at different current densities

不同电流密度下，极距区域不同高度水平截面的气泡平均Sauter直径分布如图7所示。由图7可见：电流密度相同时，距阳极底掌面越远，气泡平均Sauter直径越小，气泡平均Sauter直径由z-4 mm处的8 mm左右下降到z-20 mm处的1.5 mm左右。这是因为随着距阳极底掌面越远，电解质水平截面的气泡体积分数是逐渐降低的，气泡之间发生聚并碰撞的几率下降，大尺寸气泡的数量在减少，气泡平均Sauter直径自然会逐渐减小。在同一高度水平截面内，气泡平均Sauter直径随电流密度的提高而减小。可能的原因是当电流密度提高后，不同尺寸的气泡数量均在增加，但是尺寸比较小的气泡增加的数量特别明显，导致气泡平均Sauter直径减小。当电流密度小于0.8 A/cm²且距阳极底掌面16 mm以内时，不同高度水平截面的气泡平均Sauter直径随电流密度的变化范围比较小，而当电流密度超过0.8 A/cm²时，不同高度水平截面的气泡平均Sauter直径减小的趋势比较明显，因为当电流密度超过一定值后，小尺寸的气泡数量增加比较明显，导致气泡平均Sauter直径变小的趋势也很明显。当距阳极底掌面20 mm时，气泡平均Sauter直径随电流密度的提高而增大，但此区域的气泡体积分数非常低，可能的原因是数值计算造成了一定的误差。

图8所示为电流密度为0.7 A/cm²下极距区域不同高度水平面气泡平均Sauter直径云图。由图8可知：在不同高度处水平截面内，中心区域的气泡平均Sauter直径较大，但气泡尺寸分布都是不均匀的，边缘区域的气泡平均Sauter直径较小。这是因为电解过程中，在不同高度水平截面内，都是中心区域的气泡体积分数较高，引起气泡聚并的几率增加，形成更多的大尺寸气泡。气泡Sauter直径分布不均匀性的预测表明，电解质截面上不同尺寸的气泡都是没有规则的分布规律，与前面得到的结论基本一致。

图7  不同电流密度下极距区域的气泡平均Sauter直径分布

Fig. 7  Bubble mean Sauter diameter distribution in ACD at different current densities

3  结论

(1) 电解质主要沿大面和中缝流入极间区域，然后再由极间区域沿着阳极短轴方向流出到间缝区域，呈局部的循环运动形式，这与气泡的运动规律有很大关系，与文献结论一致。

(2) 电流密度相同时，距阳极底掌面越远，气泡体积分数越低，气泡平均Sauter直径越小，气泡浸入电解质的深度不超过20 mm；在同一水平高度下，气泡体积分数随着电流密度的提高而提高，气泡平均Sauter直径随电流密度的提高而减小。

(3) 极间熔体内的气泡层呈方形分布，中心区域气泡体积分数较高，边缘部分体积分数较低；极间气泡主要以小尺寸气泡为主，而中等尺寸和大尺寸的气泡数量比少，气泡数量和气泡尺寸之间关系可以近似看作双曲线分布，与一系列文献模型试验的结论一致；气泡体积分率表示的气泡尺寸分布呈3个单峰分布，气泡尺寸约在1，8和35 mm处的体积分率较高。

图8  电流密度为0.7 A/cm²下不同水平面气泡索特平均直径云图

Fig. 8  Contours of bubble Sauter diameter over different horizontal planes in ACD at current density of 0.7 A/cm²

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(编辑  杨幼平)

收稿日期：2013-05-13；修回日期：2013-09-27

基金项目：国家高技术研究发展计划(“863”计划)项目(2010AA065201)；中南大学中央高校基本科研业务费专项资金资助(2013zzts038)

通信作者：李茂(1969-)，男，湖南耒阳人，博士，副教授，从事冶金热工设备仿真与优化研究；电话：13055169363；E-mail: limao89@163.com