DOI: 10.11817/j.issn.1672-7207.2016.06.021
黔北地区志留系下统龙马溪组页岩气成藏潜力
郭世钊，郭建华，刘辰生，张琳婷，郭祥伟，肖盼
(中南大学 地球科学与信息物理学院，湖南 长沙，410083)
摘要：在野外地质露头观察和样品测试数据综合分析的基础上，对黔北地区志留系下统龙马溪组页岩的沉积特征及展布、地球化学特征、埋藏热演化史、储层特征等页岩气藏形成条件进行研究。研究结果表明：研究区龙马溪组页岩区域分布广，残余面积约为14 600 km2；厚度大，最厚可达200 m；有机质类型好，干酪根为腐泥型；有机质质量分数高，残余有机碳质量分数w(TOC)高达3.92%；含气量好，饱和吸附量高达2.77 m3/t；热演化程度高，镜质体反射率高达2.68%；埋藏深度适中，大部分地区埋深为1~2 km；脆性矿物质量分数高，平均值为43.2%；非均质性强，脆性矿物质量分数横向、纵向上变化都大；孔隙度较低，集中在4%~10%；渗透率低，平均值为0.088×10-3 μm2。因此，研究区龙马溪组具备良好的页岩气成藏地质条件和压裂开采条件，习水—仁怀地区和道真—务川—沿河地区为最有利的页岩气勘探区带。研究区龙马溪组页岩资源丰富，运用概率体积法和地质类比法算出的资源量吻合很好，为(3.52~4.69)×1012 m3。
关键词：黔北地区；龙马溪组；页岩气；成藏潜力
中图分类号：TE122 文献标志码：A 文章编号：1672-7207(2016)06-1973-08
Shale gas accumulation potential of Lower Silurian Longmaxi formation in northern Guizhou
GUO Shizhao, GUO Jianhua, LIU Chensheng, ZHANG Linting, GUO Xiangwei, XIAO Pan
(School of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083, China)
Abstract: Based on comprehensive analysis of outcrops observation and sample testing，the formation conditions of shale gas in Lower Silurian Longmaxi formation shale of northern Guizhou were analyzed, such as sedimentary characteristics and distribution, geochemical characteristics, burial thermal evolution and reservoir characteristics. The results show that the Longmaxi formation shale in the study area, characterized by extensive distribution (residual area of about 14 600 km2), big thickness (maximum of up to 200 m), fine kerogen type (sapropel type), rich organic matter content (residual total organic carbon mass fraction w(TOC) of 3.92%), high air content (saturated adsorption amount of 2.77%), high thermal evolution (vitrinite reflectance of 2.68%), appropriate depth (a large area of 1-2 km in depth), high brittleness mineral content(average of 43.2%), strong heterogeneity (great changes of brittleness mineral content in horizontal and vertical), low porosity (concentrated in 4%-10%) and low permeability (average of 0.088×10-3 μm2), have good accumulation potential geological and fracturing mining conditions, and Xishui-Renhuai Areas and Daozhen-Wuchuan-Yanhe Areas are the most favorable exploration zones. Longmaxi formation shale in the study area is abundant in shale gas resources, and the values of resources calculated by probability volume should be (3.52-4.69)×1012 m3, which match well with those obtained by geological analogy method.
Key words: northern Guizhou; Longmaxi formation; shale gas; accumulation potential
美国是世界实现页岩气商业性勘探开发最早的国家，在阿巴拉契亚、密歇根等多个盆地成功地实现了页岩气商业性开采，2011年产量达1 800×108 m3[1-4]。据最新全国页岩气资源潜力评价结果表明：贵州省页岩气地质资源量为13.54×1012 m3，可采资源量约为1.95×1012 m3，在全国排名第三，页岩气资源潜力巨大。其主要优质烃源岩层位-志留系龙马溪组引起了国内大量学者的关注，目前的研究主要集中在岩石学、岩相古地理条件、古生物学、构造演化等方面，但是在地球化学特征、埋藏热演化、储层特征、资源潜力等方面研究很少。本文作者收集了前人大量的资料(包括国内主要企业单位公开的最新资料)，实测、踏勘了十几条志留系龙马溪组剖面，并采集了大量页岩样品进行分析化验，结合岩性岩相、有机地球化学、页岩气成藏条件及评价技术，分析研究区龙马溪组页岩气的聚集条件和资源潜力，为今后页岩气勘探提供了基础资料。
1 区域地质概况
贵州龙马溪组页岩主要分布在黔北斜坡和武陵拗陷。黔北斜坡位于黔中隆起的西北部(图1)，面积约26 000 km2，该斜坡是早古生代向北倾的斜坡，下古生界发育，上志留统和泥盆系缺失；武陵坳陷位于黔北斜坡之东，为研究区面积最大的坳陷，其发育历史与黔北斜坡相似，但下古生界厚度更大，可达5 km。
研究区主要经历了7次大构造发展阶段，即中元古代褶皱基底形成阶段，南华纪的冰期、间冰期阶段，加里东期(Z-S)的被动大陆边缘-稳定台地发展阶段，海西期(D-P)的陆内张裂-台地阶段，印支期(T1-T2)的稳定台地阶段，燕山期(T3-K1)的陆内河湖沉积阶段，喜山期(K2以来)的陆内褶皱造山与叠加改造阶段。
图1 研究区及其周缘大地构造分区
Fig. 1 Geotectonic classification of research area and its adjacent areas
研究区从震旦系到侏罗系、白垩系均有发育。震旦系至中三叠统为海相沉积，以碳酸盐岩为主，分布广泛，岩性组合复杂。上三叠统、侏罗系、白垩系为陆相沉积，以碎屑岩为主。
2 沉积特征与展布
为了研究龙马溪组的沉积特征及展布，收集了大量龙马溪组剖面的基础地质资料，并进行了野外踏勘、剖面实测。
研究区龙马溪早期，在西北部及滇黔桂古陆的北部边缘为灰黑色页岩及薄层粉砂质泥页岩的浅水陆棚相沉积，页岩中富含笔石。从古陆向北越靠近川南地区的粒度变细，泥质含量增加，表明北部的海水深度逐渐增加。在黔北的务川、正道及德江地区为黑色炭质泥页岩为主的盆地相沉积(图2(a))，这可能与志留纪初期的海侵有很大的关系。黑色炭质页岩为浅海的滞留静水环境下的产物，其中富含黄铁矿结核，表明当时处于还原环境。盆地相南部的湄潭、凤岗地区小范围存在着以灰色灰岩、泥灰岩、泥页岩为主开阔台地相沉积。
龙马溪晚期海域逐渐向氧化环境转化，研究区北部的分带性变得更加明显，且海平面相对有所降低。在滇黔桂古陆北部边缘西段的毕节、遵义一带为以石英砂岩、粉砂岩、泥质粉砂岩为主的滨岸相沉积，在古陆北部边缘的西段桐梓一带为以生物灰岩、砂泥质生物灰岩为主的开阔台地相沉积，再往北的绥阳、湄潭、余庆一带为以泥质灰岩、钙质泥页岩为主的局限台地相沉积，再往北的习水、德江、印江、思南一带为以黑灰色、灰绿色及深灰色钙质泥页岩为主的浅水陆棚相沉积，在陆棚相的北部靠近四川盆地的务正道、沿河地区为以灰黑色、黑灰色泥页岩为主的盆地相沉积(图2(b))。在滇黔桂古陆的东南部边缘，有一套由浊积岩系地层所组成的浊积盆地相沉积，可能为华南洋盆在贵州境内的残存。
受都匀运动的影响，龙马溪组烃源岩主要分布于遵义—毕节—石阡—江口一线以北地区(图3)，烃源岩主要分布于黔北斜坡-武陵凹陷，贵州其他地区沉积缺失。研究区龙马溪期有2个沉积中心，分别为西北习水—古蔺—仁怀地区和东北綦江—道真—务川—沿河地区。在研究区基本上为连续沉积，呈东西向展布，厚度为50~200 m。盆地中揭示该套烃源岩的探井很少，其中黔西北地区的丁山1井1 375~1 520 m井段揭露志留系龙马溪组地层厚145 m，纂江观音桥剖面揭示烃源岩厚约90 m，南川三泉剖面龙马溪组烃源岩有机质丰度大于0.5%的厚度约80 m，习水良村浅5井揭示龙马溪组厚度约60 m，全国第三次油气资源评价(2004)认为研究区盆地中龙马溪组地层最厚可达700 m。
图2 研究区龙马溪期岩相古地理图
Fig. 2 Lithofacies paleogeographic map of the Longmaxi period in research area
图3 研究区龙马溪组页岩等厚图
Fig. 3 Isopach map of the Longmaxi formation shale in the research area
3 地球化学特征
3.1 有机质类型
不同母质类型的有机质，元素组成和分子结构不同，在演化过程中，其演化特征和演化产物是有差别的。一般将其划分为4种类型，即腐泥型(Ⅰ型)、腐殖-腐泥型(Ⅱ1型)、腐泥-腐殖型(Ⅱ2型)、腐殖型(Ⅲ型)。
对研究区龙马溪组样品进行各项研究发现：其电镜扫描均显示为团絮状，色谱图特征显示为主峰偏低碳数，其氯仿“A”族组分质量分数分别为饱和烃42.11%、芳烃15.36%、非烃30.01%、沥青质12.51%，饱和烃与芳香烃比值为2.74，其干酐酪根红外特征值为3.5，C与H质量比6.74；其干酪根碳同位素(δ13C)分布于主体-28.5‰~-30.8‰，干酪根类型主体为Ⅰ型，仅个别样品干酪根碳同位素相对丰度大于-28‰，为-27.8‰，属Ⅱ1型干酪根；其有机显微组分以腐泥无定型、动物皮层体、藻屑体及次生有机显微组分沥青体和微粒体为主，见少量惰性组分，未见源自陆源高等植物的镜质组和壳质组；龙马溪组均属于海相沉积，当时还没有陆生高等植物的出现，可溶有机质中规则甾烷分布特征、正构烷烃构成曲线等同样揭示出该套烃源岩有机质主要来源于低等海生生物，具有大量的浮游生物和菌藻类，尤以笔石占绝对优势，局部有放射虫和硅质海绵骨针。这些都反映出烃源岩有机母质类型为Ⅰ型。
3.2 有机质丰度
有机质是形成油气资源的物质基础，对于研究区龙马溪组烃源岩而言，其演化程度过高，总烃含量、S1+S2值及测量氯仿沥青“A”等方法不适合，因此残余有机碳质量分数w(TOC)成为评价黑色页岩的重要指标。对于南方地区下古生界志留系泥岩，可将烃源岩分为差(0.5%~1.0%)、中(1.0%~2.0%)、好(2.0%~3.0%)、很好(3.0%~5.0%)、极好(＞5.0%) 5个等级，并将0.5%作为划分烃源岩的下限值。研究区龙马溪早期和晚期沉积的不同，其泥岩w(TOC)具有明显的差异(下泥岩段的w(TOC)主要集中在1.0%~ 4.0%, 上泥岩段的w(TOC)主要集中在0.5%~ 1.0%)[5]，故用平均残余TOC值进行评价较为合适。
研究区龙马溪期，赫章—毕节—金沙—余庆—铜仁一线以南的贵州地区为滇黔桂古陆或泥岩不发育区；在靠近滇黔桂古陆的毕节金银山—遵义板桥—凤岗洞卡拉一线以南其泥岩w(TOC)小于0.5%，为非烃源岩区；毕节燕子口—绥阳—德江沿线地区其泥岩w(TOC)在0.5%~1.0%之间，为差的烃源岩区；泸州—合江—丁山—井—桐梓韩家店—南川三泉一线的西北地区(除綦江观音桥地区外)泥岩w(TOC)在0.5%~1.0%之间，为差的烃源岩区；武隆—道真—正安—秀山溶溪一线的东北地区和习水良村—古蔺鱼化—仁怀—带，其泥岩w(TOC)在2.0%~4.0%之间，习水土河场泥岩w(TOC)高达3.92，为好—很好的烃源岩区；此外，其余贵州地区的泥岩w(TOC)在1.0%~2.0%之间，为中等的烃源岩区(图4)。
图4 研究区龙马溪组泥页岩有机碳等值线图
Fig. 4 Organic carbon contour map of Longmaxi formation shale in research area
3.3 含气性特征
页岩气含气量是指每吨页岩中包含的包括溶解气、吸附气及游离气在内的天然气总体积换算到101.325 kPa大气压、25 ℃条件下的气体总体积。微观孔隙及微裂缝等这些狭小空间为游离气的赋存、运移提供了必要的空间及通道；而吸附气主要吸附在页岩中的吸附能力相对较强的黏土矿物表面上。对研究区龙马溪组页岩样品进行了等温吸附分析测试发现，当压力接近12 MPa时岩石样品饱和吸附量介于1.52~2.77 m3/t之间，平均值为1.95 m3/t。Langmui体积最小为1.62 m3/t，最大为3.09 m3/t，平均值为2.13 m3/t；龙马溪组页岩含气量(从底到顶)随w(TOC)的减小而减小。
4 埋藏热演化史与烃源岩成熟度
研究区经历了多次地壳升降，尤其以加里东末和燕山、喜山期的强烈抬升及峨眉地裂运动的影响最为显著，使得龙马溪组所经历的埋藏史和温度更加复杂化，而用经历埋深和经历温度则能反映演化所达到的程度，可视为促使有机质演化的地质因素和衡量演化程度的一项指标。研究区靠近古陆的仁怀—湄潭—江口一线以南至剥蚀区边缘地区龙马溪组底面经历埋深小于4 km，绥阳—凤岗—思南沿线地区为4~5 km，桐梓—印江—松桃沿线地区为5~6 km，习水—正安—务川—沿河沿线地区为6~7 km，赤水—道真沿线地区大于7 km。研究区靠近古陆的仁怀—遵义—石阡—江口一线以南至剥蚀区边缘地区龙马溪组底面经历温度小于100 ℃，桐梓—湄潭—思南—松桃沿线地区为100~200 ℃，赤水—道真沿线地区大于200 ℃。研究区龙马溪组页岩于早三叠世开始生烃，晚三叠世进入主力生油期，晚侏罗世末期进入成熟晚期，至早白垩世中期达到高成熟湿气阶段，现今处于高成熟阶段[5]。结合研究区区域地质图和地层综合柱状图综合分析发现，大部分地区下志留统龙马溪组保存较好，未遭受剥蚀，埋藏适中(1~2 km)的地区面积较大。
衡量烃源岩成熟度的指标有很多，其中镜质体反射率(Ro)在国际上被认为是研究干酪根热演化和成熟度的最佳参数。但中国南方古生界泥页岩时代比较古老，烃源岩有机质热演化程度比较高，而有机质主要来源于海洋藻类等低等生物，干酪根为腐泥型，缺少或没有来源于高等植物的标准镜质组等特点。国内外学者[5-6]为此进行了多方面的研究和探索，提出了诸如沥青反射率、镜状体反射率、牙形刺相对荧光强度等成熟度判识指标，其有机质热成熟度Ro可根据历年来沥青(或镜煤)反射率Rb和镜质体反射率Ro之间的换算关系式(Ro=0.656 9Rb+0.336 4)计算得出(表1)。
研究区经历了多次隆升剥蚀及再埋藏的构造演化，龙马溪组页岩热演化程度较高，以产天然气为主，在平面上，其Ro在1.40%~2.45%之间，普遍大于1.5%，处于高成熟和过成熟阶段，赤水地区龙马溪组气层已发现干气，高值区主要分布在赤水—习水—毕节一带，Ro最大值超过3%。对于热成因的页岩气藏，高成熟度不是制约聚集的主要因素，页岩气主要来源于热成熟作用产物，因此较高成熟度的龙马溪组页岩也能发育热成因的页岩气藏。
5 储集性能及孔隙演化
据美国页岩气地质评价规范，页岩脆性分析是页岩气储层评价的重要内容，其中脆性矿物含量分析是了解岩石脆性的基础工作。一般认为，石英、长石、碳酸盐等矿物含量越高，黏土矿物含量越低，岩石脆性越强，在外力作用下更容易形成天然裂缝和诱导裂缝，有利于天然气渗流。可以说，脆性矿物的高含量是页岩气富集高产的重要影响因素。
表1 研究区龙马溪组页岩镜质体反射率
Table 1 Vitrinite reflectance of Longmaxi formation shale in research area
研究区露头剖面的26个龙马溪组页岩样品X线衍射分析测试结果如表2所示。由表2可知：其主要脆性矿物质量分数为：石英12.9%~47.7%(平均25.4%)，钾长石0~6.8%(平均2.3%)，斜长石0~9.8%(平均4.6%)，方解石0~50.5%(平均19.5%)，白云石0~22.7%(平均4.2%)；黄铁矿0~4.1%(平均0.8%)；黏土矿物质量分数为20.2%~64.0% (平均43.2%)，其中硅质质量分数与美国Barnett页岩(35%~50%)、Antrim页岩(20%~41%)的质量分数接近。因此，龙马溪组黑色页岩硅质、碳酸盐含量高，岩石硬而脆，有利于天然裂缝的形成和人工压裂造缝。而且研究区龙马溪组从底到顶，岩石脆性逐渐减弱，而塑性矿物逐渐增强(石英含量逐渐减少，黏土矿物逐渐增加，碳酸盐岩矿物逐渐减少)。因此，研究区龙马溪组页岩矿物组成无论横向上还是纵向上变化都大，其储层非均质 性强。
国内外很多学者[7-8]通过研究认识到页岩并非没有孔隙，而是具有很多微孔，其孔隙是由更加微小的孔喉相连接，含有多种微观孔隙类型。页岩气主体以吸附和游离状态赋存于泥页岩地层中，孔隙度和渗透率影响着吸附气与游离气的比例[9]。页岩作为一种低孔、低渗的致密储层，基质孔隙和微裂缝是其主要的储集空间，控制着页岩的储气能力[10]。
王世玉等[5, 11]对研究区多个野外露头及重点探井的龙马溪组页岩孔隙度进行研究发现：页岩孔隙度峰值主要集中在4%~10%之间，总体孔隙度较小，为致密性储层类型，龙马溪组下段黑色页岩段孔隙度小于上段非黑色页岩孔隙度，表现为向上孔隙度增加，其页岩小于6 nm的孔隙所占比例超过了40%；渗透率分布范围为0~0.913×10-3 μm2，平均为0.088×10-3 μm2；黑色页岩微孔隙类型包括粒内孔、粒间孔、有机质孔及微裂缝，粒间孔主要发育于黏土矿、长石和碳酸盐矿物当中，粒内孔主要形成于矿物颗粒的内部，有机质孔隙主要发育在石英和黏土矿物之间的粒间孔中，微裂缝的形成主要与黏土矿和石英相关。
6 资源量预测及有利勘探区带
可以采用概率体积法[12-13]计算资源量。假设页岩的分布面积为A(km2)，页岩有效厚度为H(m)，页岩密度为ρ(t/ m3)，单位质量页岩总含气量为q(m3/t)，则地质资源量或储量Q(108m3)为Q=0.01AHρq。用体积统计法对页岩气进行资源量计算主要是以满足w(TOC)＞0.5%，Ro＞0.4%，埋藏深度不超过4 km的页岩发育面积和厚度求得页岩气含气体积，进而求得资源量。贵州满足条件的龙马溪组页岩残余面积约为14 600 km2，其有效厚度为50~120 m，泥质烃源岩密度为2.23~2.65 t/m3，泥页岩含气量为1.52~2.77 m3/t。
根据数学的条件概率取值原则，分别获得各参数不同概率下的赋值概率为25%时(资源量预测精度低，参数取正常范围的最大值)，以w(TOC)＞0.5%为界限圈定的面积为14 600 km2，有效厚度为120 m，泥质烃源岩密度为2.65 t/m3，含气量为2.77 m3/t，得到的龙马溪组页岩气地质资源量为12.86×1012 m3；概率为50%时(资源量预测精度中等，参数取正常范围的平均值)，以w(TOC)＞1.0%为界限圈定的面积为11 680 km2，有效厚度为80 m，泥质烃源岩密度为2.48 t/m3，含气量为1.95 m3/t，得到的地质资源量为4.52×1012 m3；概率为75%时(资源量预测精度高，参数取正常范围的最小值)，以w(TOC)＞1.5%为界限圈定的面积为8 180 km2，有效厚度为50 m，泥质烃源岩密度为2.23 t/m3，含气量为1.52 m3/t，得到的地质资源量为1.39×1012 m3。龙马溪组页岩气地质资源量的概率加权平均值为4.35×1012 m3，该值应该能较准确地代表该区域龙马溪组地质资源量。
资源量计算也可以采用地质类比法[13-15]。地质类比法也称资源丰度类比法，本次采用面积丰度类比法计算资源量，其计算公式为
Q=SKα
其中：S为预测区类比单元的面积(km2 )；K为页岩气资源丰度(108m3/km2)，由标准区给出；Q为预测区的页岩气总资源量(108m3 )；α为预测区类比单元与标准区的类比相似系数。将研究区龙马溪组页岩的地质特征与美国五大页岩气系统进行对比如表3所示。可见：无论盆地类型还是生储盖条件，龙马溪组页岩与沃斯堡盆地Barnett页岩比较相似，因此将沃斯堡盆地的页岩气系统作为类比标准区。根据页岩气成藏条件选定16项评价参数[15]为标准区及评价区分别进行评分，沃斯堡盆地Barnett页岩的地质风险得分为0.094，研究区龙马溪组页岩的地质风险得分为0.069，相似系数为0.734，资源丰度区间(2.41~3.21)×108 m3/km2，最终计算出其页岩气地质资源量为(3.52~ 4.69)×1012 m3，与概率体积法算出的地质资源量吻合。
综合前文对黔北地区龙马溪组页岩成藏条件的分析，依照国内外标准，采用综合信息叠合法对研究地区页岩气发育有利区进行预测。研究区黔西北习水—仁怀地区和黔东北道真—务川—沿河地区，其烃源岩有机母质类型为Ⅰ型，w(TOC)为 2.0%~3.0%，Ro普遍大于1.5%，含气量高，有效厚度为50~120 m，储集性能和埋藏条件很好，研究程度相对较高，为研究区内最有利的勘探区带。
表2 研究区龙马溪组页岩样品的矿物组成
Table 2 Mineral compositions of Longmaxi formation shale samples in research area
表3 研究区龙马溪组页岩气与美国五大页岩气系统主要地质地化参数对比
Table 3 Comparison of geological and geochemical parameters between Longmaxi formation shale gas in research area and five largest shale gas system in American
7 结论
1) 贵州龙马溪组页岩主要分布在黔北斜坡和武陵凹陷，龙马溪早期和晚期的沉积特征具有明显的差异，岩性以炭质页岩、泥质页岩和粉砂质页岩为主，富含笔石。
2) 研究区龙马溪组页岩有机质类型好(Ⅰ型)，有机质含量较高(w(TOC)为1.0%~3.0%)，热演化程度高(Ro＞1.5%)，含气量高(1.52~2.77 m3/t)，厚度大(50~ 200 m)、埋藏适中(1~2 km)的地区较多。因此，研究区龙马溪组具有页岩气发育的良好地质条件。
3) 研究区龙马溪组页岩为低孔、低渗的致密储层，其上段孔渗度比下段一般要大，微孔隙类型多样。其脆性矿物含量高(平均为43.2%)，其矿物组成无论横向上还是纵向上的变化都大，储层非均质性强，这都有利于后期压裂开采和储层的改造。
4) 研究区龙马溪组页岩资源量丰富，用概率体积法和地质类比法算出的龙马溪组地质资源量为(3.52~4.69)×1012 m3，黔西北习水—仁怀地区和黔东北道真—务川—沿河地区为研究区最有利的勘探区带。
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(编辑 赵俊)
收稿日期：2015-06-02；修回日期：2015-09-20
基金项目(Foundation item)：中国地质调查局地质调查工作项目(1212011120976-01)；湖南省自然科学基金资助项目(12JJ4036)(Project (1212011120976-01) supported by the China Geological Survey Geological Survey Project; Project(12JJ4036) supported by the Hunan Provincial Natural Science Foundation of China)
通信作者：郭建华，教授，博士生导师，从事沉积学与石油地质学研究；E-mail：442137781@qq.com
