浑河扇地典型区域地下水有机污染物运移与预测
李霄1, 2，都基众2，崔健2，柴璐2，邸志强2，王晓光2
(1. 吉林大学 环境与资源学院，吉林 长春，130026；
2. 沈阳地质调查中心，辽宁 沈阳，110034)
摘要：在地下水污染调查的基础上，根据室内外实验和文献资料获取的参数，利用Visual Modflow数值模拟软件建立浑河冲洪积扇地下水流模型；以水流模型为基础建立浑河扇中游，浑河与细河地表水交叉污染地下水的典型区域的溶质运移模型，选取检出率最高的苯并(a)芘(BaP)作为模拟因子进行有机污染物运移规律的研究与预测，预报BaP在未来10年内的迁移特征，进而提出区域规划建议。研究结果表明：以地表水为污染源，至未来10年，BaP对周边的最大影响面积约9.54 km2，潜水中预测的质量浓度峰值为1.80 μg/L，承压水中预测的质量浓度峰值为0.08 μg/L；对流-弥散作用是BaP迁移的驱动力，生物降解及吸附作用使其持续衰减；地下黏性土分布连续的区域，BaP扩散滞缓，黏性土对BaP具有阻滞作用。建议将BaP影响区规划为景观带，从而降低污染水发病率。
关键词：浑河冲洪积扇；Visual Modflow数值模拟软件；BaP；水流模型；溶质运移模型
中图分类号：P641.6 文献标志码：A 文章编号：1672-7207(2014)07-2529-09
Migration and prediction of groundwater organic contamination in typical region of Hunhe River alluvial fan
LI Xiao1, 2, DU Jizhong2, CUI Jian2, CHAI Lu2, DI Zhiqiang2, WANG Xiaoguang2
(1. College of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130026, China;
2. Shenyang Institute of Geology and Mineral Resources, Shenyang 110034, China)
Abstract: Based on the groundwater pollution investigation, the Visual Modflow software was used to establish the groundwater flow model of Hunhe River alluvial fan with the parameters which were acquired from in-outdoor experiment and literature data. And then, the solute transportation model of the typical region was established, that was polluted by the Hunhe River and Xihe River surface water together in the middle of the fan, based on the flow model. Benzo(a) pyrene(BaP) with the highest detection rate of the organic contamination was selected as the simulation factor to research and forecast its migration rule. According to the migration character of BaP in the next 10 years, the regional programming advice was put forward. The results show that BaP from the contaminated surface water impacts the surrounding region as the biggest area of 9.54 km2 after 10 years, the prediction peak value of BaP in the phreatic aquifer is 1.80 μg/L, and 0.08 μg/L in the confined aquifer. Convection-dispersion effect is the driving force for migaration of BaP, and the biodegradation and adsorption makes its continuous attenuation. BaP’s diffusion is slow in the region of consecutive clay underground, as it can be blocked by the clay. The BaP influencing region will be planned for landscape to reduce the incidence of pollution water.
Key words: Hunhe River alluvial fan; Visual Modflow software; BaP; flow model; solute transportation model
沈阳市城市供水主要来自浑河冲洪积扇地的浅层地下水，但是，由于工业“三废”的持续排放以及不断产生的生活垃圾，导致扇地地下水水质逐渐受到严重破坏[1]，很难满足城市发展对于地下水水质的要求[2]。王慧芸等[3]在研究辽宁省主要的环境水文地质灾害中指出包括沈阳市在内的诸多城市，由于“三废”的排放导致地下水中重金属、三氮等无机组分严重超标，尤其沿细河流域水质超标尤为严重。温福波等[4]在对研究沈阳市地下水可持续利用中指出，作为浑河扇地主要补给源的浑河，早在2005年就已经达到劣Ⅴ类水质标准(浑河沈阳段检测)。杨维等[5-7]运用数值模拟技术提出了浑河扇地地下水优化管理方案。但以往研究基本围绕着工业“三废”产生的无机污染组分或地下水资源量开展，对于人类活动产生的有机污染组分尚没有深入研究。因此，本文作者利用数值模拟技术，在建立浑河冲洪积扇浅层地下水水流模型的基础上，选择地表水污染严重的铁西区杨士一带[8]作为典型场地，开展溶质运移规律模拟研究，预测有机污染组分在未来的运移扩散规律。
1 研究区概况
浑河冲洪积扇地位于下辽河平原北部，地理坐标为北纬41°30′~42°00′，东经123°00′~123°40′，扇地面积约为2 000 km2，具有明显的砂砾石成因边界(见图1)。边界内区域面积约为1 150 km2，涵盖沈阳市主城区，并且是地下水主要开采区。因此，本次数值模拟研究以砂砾石成因边界内部区域作为研究区，具有实际意义和应用价值。
研究区属中温带大陆性半湿润季风气候区，四季分明，多年平均降水量约为680.3 mm，多年平均蒸发量为1 442.75 mm。区内地表水体发育，主要有浑河、细河、蒲河等地表水系，与地下水均具有一定的水力联系[9]。扇地地势东北高、西南低，坡降约0.75%，地面平均高程为45~50 m，研究区地貌单元属冲积堆积地形[10]，包括河漫滩、一级阶地等地貌形态，是扇地主要的含水单元。
图1 浑河冲洪积扇数值模拟计算区域图
Fig. 1 Numerical simulation computation area of Hunhe River alluvial fan
研究区第四纪松散沉积物主要为砂砾石、卵石、粉细砂、亚砂土，其间夹有不连续分布的亚黏土(见图2)。地下水含水系统主要分为3类：全新统冲积、冲洪积砂砾石孔隙潜水亚系统(Q2al+pl)、上更新统冲洪积砂砾石孔隙微承压水亚系统(Q3al+pl)以及中下更新统冰碛砂砾局部承压亚系统(Q2+1gl+fgl)。地下水系统的储存和释放功能特征参数见表1。
研究区的自然条件决定了地下水的形成与运动规律。浅层地下水资源量丰富，地下水由东北向西南流动，区内含水层主要补给来源是降水入渗、灌溉回渗、侧向径流补给、地表水侧向渗漏、井灌回归补给以及渠道渗漏。全区接受降水入渗补给，稻田分布区接受灌溉回渗以及井灌回归补给，浑河、细河及渠道等对周边地下水形成侧向补给，东部丘陵低山区则构成全区地下水的侧向径流补给区。区内地下水主要的排泄方式是人工排泄，其次是蒸发排泄及径流排泄。
2 浅层地下水水流模型
建立地下水流模型，是进行溶质运移模拟的基础，因而，首先要准确、合理地建立研究区地下水流数值模型[11]。本次数值模拟计算采用Visual Modflow(VM)软件。VM软件是目前世界上应用最为普遍的地下水数值模拟软件[12-16]，它能够建立三维地下水流动和污染物运移模型，具有人机对话、自动生成空间有限单元网格、方便地指定模型性质和边界条件等功能，其中MT3DMS模块可用于溶质运移数值模拟。
2.1 研究区水文地质条件概化
浑河扇地的主要供水系统为浅层地下水含水系统。本次模拟将潜水与微承压含水亚系统作统一处理，概化为潜水(微承压)含水层；同时，浅层地下水系统包含孔隙承压含水层，故本次模拟的计算目的层为潜水(微承压)含水层与孔隙承压含水层[17]。
2.1.1 水力特征的概化
潜水(微承压)含水层与承压含水层之间为亚砂土、亚黏土、黏土组成的越流层。2层含水层的岩性和厚度在区内均有不同程度的变化，故计算含水层均概化为非均质各向同性含水层。
在研究区内，孔隙潜水、微承压水和承压水在天然状态下的水力坡度很小(一般均小于千分之一)，渗流基本符合达西定律；水流形式概化为准三维流；地下水流场时空变化不规律，因此，在目前和水位预报期内均为非稳定流运动。
2.1.2 研究区边界的概化
潜水(微承压)含水层东部地区属低山丘陵区，处于地下水的补给区，故定义为流量补给边界；西部处于地下水分水岭，视为隔水边界；西南部处于地下水排泄区，为排泄边界；北部边界具有较多的水位监测孔，定义为水头边界。潜水含水层的上部边界为水量交换边界，存在降水入渗、灌溉回渗和潜水的蒸发等；下部通过越流层与承压含水层进行水力联系。
图2 浑河冲洪积扇水文地质剖面图
Fig. 2 Hydrogeological section plan of Hunhe River alluvial fan
表1 地下水系统储存和释放功能特征参数表
Table 1 Characteristic parameters of groundwater reservation system
承压含水层地下水流动方向大致与潜水含水层地下水流动方向一致，故侧向边界概化为：北部、东北部和东南部边界为流量补给边界；西部边界作为隔水边界处理；西南部及南部，概化为排泄边界。含水层下部直接与相对隔水的黏土层，基岩(泥岩、页岩等)接触，视为隔水底板。
2.2 数学模型的建立及求解
研究区地下水运动的数学模型可概化为非均质、各向同性、非稳定、准三维地下水流模型[18]，孔隙潜水(微承压水)和孔隙承压水用越流量将其耦合起来。
孔隙潜水(微承压)含水层的数学模型为
孔隙承压含水层的数学模型为
式中：K1为潜水含水层渗透系数(m/d)；
为弱透水层渗透系数(m/d)；K2为承压含水层渗透系数(m/d)；μ为潜水含水层给水度；μ*为承压含水层弹性释水系数；H为潜水水位(m)；h为承压水水位(m)；B1为潜水含水层底板标高(m)；B2为弱透水层底板标高(m)；B3为承压含水层底板标高(m)；
为弱透水层厚度(m)，=B1-B2；Qr为入渗补给强度(m/d)；Qd为蒸发排泄强度(m/d)；Qi为开采强度(m/d)；H0和h0分别为潜水、承压水初始水位(m)；H1和h1分别为一类边界点处潜水和承压水的水位(m)；q为二类边界单宽流量(m3/(d·m))；x和y为任意一点经纬度；t为模拟时间，d；
为一类水位边界；
为二类流量边界；D为水流模型计算区域；n为的外法线方向。
利用VM软件对浑河冲洪积扇进行自动矩形剖分，共剖分22 500个网格，单元网格面积为0.09 km2，进而对1 150 km2研究区进行有效网格划分。根据含水层的成因时代、岩性特征、岩石的水理性质及抽水试验结果对研究区进行水文地质参数分区，将潜水及承压含水层均分为5个参数区(见表2)。初始流场采用沈阳地质调查中心“东北平原地下水污染调查评价综合研究及专题研究”项目2009-05对浑河冲洪积扇地进行的地下水水位统测数据。源汇项依据搜集的水文气象、地下水开采量资料进行赋值，2009年研究区内共有9个市政自来水厂，总开采井428个，实际开采量为44 334.4万m3/a。
表2 含水层渗透系数初值分区结果表
Table 2 Aquifer permeability coefficient initial value subarea
选择2009-05-25—2010-03-31，共311 d作为模型识别期；2010-04-01—2010-09-25，共178 d作为验证期，30 d为1个时间段，5 d为1个时间步长，通过模型的识别与验证(图3和图4)来检验模型建立的合理性与准确性。结果表明水位拟合误差小于0.5 m的结点均占已知水位结点数的85%以上(潜水观测孔54个，承压水观测孔47个)，计算水位与实测水位拟合良好。通过VM软件的水位校正模块运行结果得出：识别期潜水观测孔估计标准误差为0.191 m，承压水观测孔估计标准误差为0.396 m，计算值与实测值相关系数均大于0.98；验证期潜水观测孔估计标准误差为0.174 m，承压水观测孔估计标准误差为0.701 m，相关系数同样大于0.98。这说明模型对于含水层结构、含水层边界的概化以及水文地质参数的选取是合理的，能够较为真实地反映含水层特征，可以用该模型进行溶质运移模拟。
图3 识别期潜水含水层水位拟合图
Fig. 3 Phreatic aquifer water fitting chart at recognition stage
图4 验证期潜水含水层水位拟合图
Fig. 4 Phreatic aquifer water fitting chart at verification stage
3 BaP在典型区域的溶质运移模拟
溶质运移模型是以水流模型为基础建立的。本次选择的典型区域是位于研究区中游(见图1)，浑河与细河地表水混合污染地下水较严重的杨士地区，面积约50 km2。模拟因子的选取依赖于溶质运移模型计算的目的[19]。2009—2010年对该区域9个地下水样品的检测结果显示，苯并(a)芘(BaP)检出率达到100%，超标率40%，并且与地表水具有很强的相关性，因此，选取BaP作为模拟因子来阐述有机污染物在地下水中的运移规律。
3.1 BaP的理化性质
BaP即苯并(a)芘属多环芳烃，密度为1.351 g/mL，溶解度为3.8 μg/L (25 ℃)，在碱性情况下较稳定，酸性环境则易发生化学变化[20]。遇光易降解，在地下水中的半衰期约42 d。主要来源为煤焦油、煤、石油等燃烧产生的烟气、汽车尾气中，以及焦化、炼油、沥青、塑料等工业污水中。BaP是多环芳烃中毒性最大的一种致癌物。
杨士地区曾经属铁西工业区，地表水是工业排污的主要途径，由于历史原因导致区域内浑河、细河地表水受到严重污染，尤其以BaP污染最为严重。
3.2 溶质运移模型的概化
通过样品检测发现地下水具有一定数量的微生物；区域内地下水处于弱碱性环境，BaP相对较稳定，但BaP属疏水性有机物，在地下水中存在吸附现象，因此，本次模拟考虑对流-弥散作用、生物降解及吸附作用的影响[21](见表3)。以2009年首次检测地下水样品中的BaP浓度作为初始条件。在细河与浑河各检测一期地表水质，由于地表水水体污染物浓度变化不大并且是持续性污染物补给源，故可将地表水定义为定浓度边界[22-23]。杨士地区地形及岩性变化不大，无明显隔水边界，因此，将其他各方向均定义为排泄边界。
溶质运移区位于浑河冲洪积扇地中部，该处除浑河外，还有细河地表水流经，并且细河作为沈阳的排污河，水质污染严重，对区域地下水质的影响极大。结合溶质模型的概化条件，本次模拟将细河地表水与浑河地表水定义为污染物补给源，细河补给长度1.2 km，浑河补给长度1.5 km；污染物定浓度补给，细河地表水中BaP补给质量浓度为5.88 μg/L，浑河地表水中BaP补给质量浓度为2.83 μg/L。依据“饮用水水质标准”，苯并(a)芘检出质量浓度为0.002 μg/L，苯并(a)芘超标质量浓度为0.2 μg/L[24]。
表3 溶质运移模型主要参数值
Table 3 Main values of parameters of solute migarition model
水动力弥散方程的建立以线性弥散定律和溶质质量守恒定律为基础，溶质在三维地下水流中的运移采用对流—弥散方程求解。根据地下水流数学模型的建立条件，以及研究区污染物浓度等具体条件，采用下述溶质运移模型进行求解。
式中：Dij为水动力弥散系数(m2/d)，Dij= αijmnvmvn/|v|；αijmn为含水层的弥散度；vm和vn 分别为m和n方向上的速度分量；|v|为速度模；R为迟滞系数，无量纲；t为模拟时间(d)；C为模拟污染质的质量浓度(mg/L)；θ为有效孔隙度；Cs为模拟污染质的源汇质量浓度(mg/L)；W为源汇单位面积上的通量；vi为地下水渗流速度(m/d)；ρb为介质密度(mg/dm3)；λ1为溶解相一级反应速率(1/d)；λ2为吸附相反应速率(L/(mg·d))；
为介质骨架吸附的溶质质量浓度(mg/L)。
3.3 溶质运移模拟预测结果与讨论
本次溶质运移模拟全部为自然状态下进行，不加入人为影响等外来因素，地表水污染源在模拟期内对地下水持续性补给污染物。模拟起始时间为2009年，识别期为2009—2010年，预测未来10年溶质运移情况。预测含水层包括潜水(微承压)含水层及承压含水层。BaP在溶质运移典型区域模拟及预测结果见图5~8。
图5 1，3，5，10年后BaP在潜水运移扩散图
Fig. 5 Migration and diffusion of BaP in phreatic aquifer after 1, 3, 5 and 10 years
图6 细河边潜水钻孔BaP质量浓度拟合曲线
Fig. 6 Fitting curves of BaP of well in phreatic aquifer nearby Xihe River
图7 浑河边潜水钻孔BaP质量浓度拟合曲线
Fig. 7 Fitting curves of BaP of well in phreatic aquifer nearby Hunhe River
图8 1，3，5，10年后BaP在承压水运移扩散图
Fig. 8 Migration and diffusion of BaP in confined aquifer after 1, 3, 5 and 10 years
未来10年内，BaP在典型区域潜水及承压含水层中的污染形式呈点状污染，污染范围主要围绕污染源向周边扩散。BaP的起始入渗浓度较低，略高于检出限；在入渗后1年内，BaP浓度呈下降趋势，主要受生物降解作用和吸附作用的控制(图6和图7)。但是，由于地表水污染源属持续性补给，导致在未来10年，污染浓度不断升高。污染晕中心浓度在未来1~3年，增幅为1.7 μg/(L·a)；未来3~10年增幅为1.0~1.1 μg/(L·a)，污染物初期渗透性高于后期，说明降解及吸附一直作用于污染物的入渗运移。至未来10年，BaP在潜水含水层中的质量浓度峰值为1.80 μg/L，高于超标限；承压含水层中的质量浓度峰值为0.08 μg/L，高于检出限，说明污染物的长期入渗已严重破坏区域内地下水水质。
通过对模拟期污染晕影响范围的统计(见表4)发现，两处污染源的BaP形成的污染晕呈逐年不等幅扩大，并且在未来3~5年内将在潜水含水层发生交叉污染的情况(图5)。
表4 模拟期潜水含水层BaP污染程度表
Table 4 Pollution degree of BaP in phreatic aquifer during simulation
BaP污染晕和污染浓度随时间推移正比例增大，主要是受地下水对流-弥散作用控制，生物降解及吸附作用的制约能力随时间推移而下降，但始终存在。以上分析说明该区域内污染物在地下水中运移的主要驱动力是对流-弥散作用，污染物的运移趋势遵循局部地下水流场的运动特征。
地层岩性对BaP的扩散具有一定程度的制约。典型区域处于浑河高漫滩与细河漫滩的混合部位，细河漫滩地下黏土、亚黏土分布较连续，厚度较大，潜水与承压含水层之间的弱透水层隔水能力较强；而浑河漫滩砂性土广泛分布，地下弱透水层黏性较差且分布不连续。模拟结果证实黏性土对于BaP的迁移具有较强的阻滞能力，BaP在细河漫滩的扩散能力小于浑河漫滩区域；污染物透过弱透水层入渗至承压含水层中，其增幅也明显小于在潜水中的增幅，并且污染浓度非常低，在未来5年后达到检出限。
4 结论
(1) 典型区域BaP呈点状污染，在未来10年的影响范围逐渐扩大，污染晕最大影响面积为9.54 km2，最大超标面积为2.16 km2；污染程度逐年升高，BaP在潜水中预测的峰值为1.80 μg/L，已达到超标影响的程度，承压水中预测的峰值为0.08 μg/L，对地下水水质具有一定的影响。
(2) 黏性土对于BaP的迁移具有较强的阻滞能力，因此在浑河冲洪积扇研究区，黏性土分布广的区域能有效防止BaP的扩散影响。
(3) 在污染源持续补给的现状下，BaP的迁移规律是以地下水总体流向为导向，对流-弥散作用起主导作用，生物降解及吸附作用控制BaP的衰减；降解及吸附在污染物入渗初期作用明显。
(4) 虽然BaP的预测影响程度相对较低，但模型中污染晕的外围浓度是以饮用水三级标准0.002 μg/L的检出限设定的，说明污染晕区域内仍属于BaP影响区，区内地下水不适合直接饮用，为降低水污染发病率，建议在BaP影响区内减少居民点数量，增加地表植被覆盖率，可规划为傍河区景观带。
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(编辑 杨幼平)
收稿日期：2013-07-19；修回日期：2013-10-15
基金项目：国家地质大调查项目(1212010913004)
通信作者：李霄(1983-)，男，吉林通化人，博士研究生，工程师，从事水文地质、水资源评价与管理、环境地质等研究；电话：18802409736；E-mail: ZZLX19@163.com
