DOI：10.19476/j.ysxb.1004.0609.2019.11.10

Ni含量对Co-8.8Al-9.8W合金相影响的热力学

徐仰涛^{1, 2}，马宏利^{1, 2}

(1. 兰州理工大学 省部共建有色金属先进加工与再利用国家重点实验室，兰州 730050；

2. 兰州理工大学 材料科学与工程学院，兰州 730050)

摘  要：为了研究Ni元素对新型钴基高温合金析出相的影响，基于JMatPro热力学模拟计算软件对不同Ni含量下Co-8.8Al-9.8W合金(摩尔分数，%)中平衡相析出的热力学行为进行研究。结果表明：随着Ni含量的增加，合金中γ相的析出温度有降低趋势，析出量减少；与0Ni合金相比，25Ni合金γ相析出温度降低了11.63 ℃，600 ℃时35Ni合金γ相的析出量较0Ni合金的减少了20.63%。μ-Co₇W₆相的析出温度升高；与0Ni合金相比，35Ni合金析出温度升高303.73 ℃，η-Co₃Al相则会消失，而γ′相的析出温度升高，析出量增加；与5Ni合金相比，35Ni合金γ′相析出温度升高392.85 ℃，600 ℃时35Ni合金析出量较0Ni合金的增加40.9%。从Ni对平衡相中各元素的影响以及各物相的析出角度来看，随着Ni 含量的增加，当γ相析出时固相和液相中各元素的含量相差越来越多，要满足γ相的析出和长大，只有通过降低温度或增加过冷度来实现。从而导致γ相的含量越来越少，析出温度也越来越低。合金中加入的Ni元素以形成γ′相的形式抑制η-Co₃Al相的形成与生长，从而导致η相最后消失。从γ相中析出的W和Al元素分别为μ-Co₇W₆和η-Co₃Al提供形核及生长的条件，但η-Co₃Al相消失以后，从γ相中析出的Al和Ni元素却为γ′相的生成提供了条件，γ′相开始形成并增加。

关键词：JMatPro软件；Co-8.8Al-9.8W合金；γ相；二次相

文章编号：1004-0609(2019)-11-2533-07　　     中图分类号：TG146.1⁺⁶　　     文献标志码：A

2006年，日本学者SATO等^[1]在研究Co-Al-W合金时发现，经固溶和时效处理后，在γ-Co基体上会均匀析出具有L1₂结构的强化相Co₃(Al,W)，它与镍基高温合金中的强化相形态十分相似。这一发现为钴基高温合金的强化提供了另一条理论，即可以用γ′相沉淀强化的理论来强化钴基高温合金。随后，SUZUKI等^[2]在γ-Co基体的微观组织上发现了有规则密排的γ′-Co₃(Al,W)相，合金中γ′-Co₃(Al,W)相对γ-Co基体起到了很好的固溶和沉淀强化作用^[3]。添加微合金化元素后，Co-Al-W合金的液相线温度和γ′相的固溶温度、以及合金的屈服强度均高于传统的镍基高温合金^[1-2]。而且，该合金具有传统钴基高温合金所具有的抗热疲劳、抗腐蚀等优异性能^[4-6]。在钴基高温合金中加入Ni元素，不仅可以提高合金中γ′相的溶解温度，还可以扩大γ/γ′两相区域，从而抑制有害相的析出，最终达到提高合金组织稳定性和高温性能的目的^[7-8]。因此，新型Co-Al-W合金有望成为热腐蚀、高温、强氧化性等极端环境中不可或缺的应用材料^[9-10]。合金成分和制备工艺是决定合金性能的关键因素，通过增加合金元素或者调整其添加量及平衡比，就可以改变合金中相的含量、组成结构，进而改变合金性能^[11]。

在合金中加入Ni元素可以有效提高γ′相的溶解温度，并作为γ′相的形成元素使合金中γ′相的体积分数增加^[12-15]，而Ni基和Co基合金有着相似的高温性能。基于此，本文利用JMatPro软件对不同Ni含量下Co-8.8Al-9.8W合金的热力学平衡相、γ相以及γ′相等的析出热力学行为进行对比研究，为Co基高温合金中γ′强化相及其他相的转变提供理论依据。

1  实验

试验原料为Co块(99.9%，5~10 mm)、Al粉(99.9%，＜48 μm)、W粉(99.9%，＜48 μm)、Ni粉(99.9%，＜48 μm)。根据Co-8.8Al-9.8W-xNi(x=0，5，15，25，35，摩尔分数，%)，5种合金的成分配比，使用电子天平称取所需的金属粉末(块体)，放置在球型混料机中混料2 h，使其混合均匀，然后用压片机将粉末压成块状。随后使用真空电弧熔炼炉制备合金，为了确保合金成分均匀，反复熔炼5~6次，得到合金铸锭。制备合金的化学成分如表1所示。

表1  Co-8.8Al-9.8W-xNi(x=0，5，15，25，35，摩尔分数，%)合金系成分

Table 1  Composition of Co-8.8Al-9.8W alloys with different mole fraction of Ni

JMatPro是金属材料相图与性能计算的软件，尤其以热力学模型、热力学数据为计算基础，可以准确地计算材料的性能。已有的研究结果表明^[16-22]：通过该软件可以比较准确地计算出不同成分镍基、钴基等高温合金的平衡相含量。本研究调用JMatPro软件中的Thermodynamic properties模块对给定成分的合金(见表1) 进行热力学计算，选用温度区间设定为 600~ 1600 ℃，步长为10 ℃。

2  结果与讨论

2.1  热力学平衡相

5种不同Ni含量合金各平衡相析出量与温度之间的关系如图1所示。其中，L是液相，γ、γ′、η、μ以及M₆C等均为合金凝固过程中的析出相。由图1可知，Co-8.8Al-9.8W合金中含有γ相、γ′相、μ相以及η相，其他4种合金中都含有基体γ相、γ′相、μ相以及M₆C相，其中5Ni合金中还存在η相。5种合金中γ相的析出量随温度的升高呈现出增加的趋势，η相随Ni含量的增加逐渐消失。M₆C相的析出量随温度的升高变化不大，但呈现微小下降趋势。而且，各平衡相的析出量、初始析出温度等也有差异。表2所列为5种合金的熔化温度区间以及各平衡相的析出温度。

图1  合金平衡相析出量与温度之间的关系

Fig. 1  Relationship between mole fraction of precipitation phases with temperature

2.2  γ相析出行为

γ相是高温合金的基体相，高温合金的固溶强化和γ′强化相的析出都需要通过γ相来实现。所以γ相的尺寸和数量在一定程度上决定了合金的高温性能。

图2给出了5种合金γ相的析出量与温度之间的关系。由图2可知，35Ni合金中γ相的相析出量最少，0Ni合金γ相的析出量最多。表3所列为600 ℃几种合金平衡相的相对含量，结合表3可知，在600 ℃时，合金中γ相的析出量由大到小的顺序为0Ni，5Ni，15Ni，25Ni，35Ni。35Ni合金γ相析出量最少为33.72% (摩尔分数)，0Ni合金γ相的析出量最多为54.35%，随着Ni含量的增加，合金中γ相的含量减少。由图2可知，0Ni合金的γ相在1111.36 ℃时析出量达到100%，5Ni合金的γ相在1188.17 ℃时析出量达到100%，15Ni合金的γ相在1322.36 ℃时析出量达到100%，而25Ni合金的γ相在1395.36 ℃时析出量达到最大为98.99%，35Ni合金的γ相在1409.55 ℃时析出量达到最大为98.48%。相对0Ni合金，其它几种合金中存在γ′相和M₆C相，这些相中都含有一定量的Co、W等元素，而且随着Ni 含量的增加，γ′相和M₆C相的含量增加，因此明显降低了合金中γ相的含量。由表2可知，Ni含量增加，合金中γ相的析出温度有降低趋势，析出温度由高到低的顺序为0Ni，5Ni，15Ni，25Ni，与0Ni合金相比，25Ni合金析出温度降低了11.63 ℃。表4所列为γ相开始析出时的γ相和L相的元素含量，结合表4可知，Ni含量增加，γ相析出时固相和液相中Co、Al、W以及Ni元素的含量相差越来越大，要满足γ相的析出和长大，只有降低温度增加过冷度来实现。从而导致γ相的析出温度越来越低。

表2  合金的熔化温度区间以及主要析出相的析出温度

Table 2  Calculated molten temperature region and initial precipitation temperature of precipitation phases

图2  γ相的析出量与温度之间的关系

Fig. 2  Relationship between mole fraction of γ phases and temperature

表3  600 ℃时几种合金平衡相的相对含量

Table 3  Relative contents of equilibrium precipitation phases in alloys at 600 ℃

表4  γ相开始析出时的γ相和L相的元素含量

Table 4  Calculated chemical compositions of γ phase and L phase

2.3  γ′相的析出行为

γ′相是高温合金的主要强化相，γ′相在基体相中的体积分数和数量是影响镍基高温合金力学性能的主要因素，也是高温合金强化效果的根本保证，γ′相数量越多，强化程度越高，合金强度也显著增加。

图3所示为γ′相的析出量与温度之间的关系。由图3可以看出，随着温度增加γ′相析出量呈现出逐步减少的趋势，结合表2与表3可知，在600 ℃时，5Ni合金γ′相初始析出温度为616.94℃，γ′相的析出量仅为1.70%，15Ni合金γ′相初始析出温度为895.69 ℃，γ′相的析出量为38.06%，25Ni合金γ′相初始析出温度为985.51 ℃，γ′相的析出量为42.62%，35Ni合金γ′相初始析出温度为1009.79 ℃，γ′相的析出量为42.60%， 25Ni和35Ni合金γ′相的析出量基本相等。合金中γ′相的析出温度由低到高的顺序为5Ni，15Ni，25Ni，35Ni，析出量由小到大的顺序为5Ni，15Ni，25Ni，5Ni合金中γ′相的析出温度最低，析出量最少，35Ni合金中γ′相的析出温度最高，析出量最多，二者相比，析出温度升高了392.85 ℃。由此可知，随着Ni含量的增加，合金中γ′相的析出量随之增加，γ′相初始析出温度也随之升高，所以，钴基高温合金中Ni元素的加入能提高γ′相的初始析出温度，也能促使γ′相析出。

图3  γ′相的析出量与温度之间的关系

Fig. 3  Relationship between mole fraction of γ′ phases and temperature

2.4  μ相和η相的析出行为

μ相和η相是结构不相同的密排相，μ相是拓扑密排相(TCP)，η相是几何密排相(GCP)。μ相的析出会降低合金室温塑性。出现η相合金的强度会有所下降。所以μ相和η相都是高温合金的有害相。对μ相以及η相中各元素含量随温度变化的热力学计算结果分析发现：μ相主要由Co和W元素组成，且Co/W的值近似为1.2。由此可推断出μ相化学式为Co₇W₆。而η相主要由Co和Al元素组成，且Co/Al的值近似为3，由此可推断出η相化学式为Co₃Al。根据相关研究^[23-24]可知，在Co-Al二元系合金中没有出现稳定的Co₃Al相。而后，文献[1]曾报道在通过热处理后的Co-14Al合金中找到了L1₂结构的亚稳相Co₃Al。本研究与已有研究结果有一些差异，主要是本次研究结果是完全建立在热力学基础上的，而实际合金凝固过程是动力学与热力学共同作用的结果。在实际过程中可能更多的取决于动力学因素，从而导致这些相并未形成^[21]。

图4所示为μ相和η相的析出量与温度之间的关系。由图4可以看出，随着温度的升高，几种合金中μ相和η相的量逐渐降低，结合表2可知，随着Ni含量增加，μ相的初始析出温度逐渐升高，而η相逐渐消失。μ相的析出温度由低到高的顺序为5Ni，15Ni，25Ni，35Ni，0Ni合金的析出温度最低，35Ni合金最高，二者相比，析出温度升高了303.73 ℃，而η相消失是因为从γ相中析出的Al和Ni，促进了η-Co₃Al相和γ′相的形成和长大，而随着Ni含量的逐渐增加，为η-Co₃Al相的形成和长大提供的Al和Ni元素越来越少，而为γ′相的形成和长大提供的Al和Ni元素越来越多，最终从γ相中析出的Al和Ni元素会全部提供给γ′相的形成和长大，因此γ′相含量增加，而η-Co₃Al相则会消失，所以合金中加入的Ni元素以形成γ′相的形式抑制了η-Co₃Al相的形成和生长。

图4  μ相和η相的析出量与温度之间的关系

Fig. 4  Relationship between mole fraction of μ phases(a) and η phases(b) and temperature

2.5  Ni元素的作用

合金中未添加Ni元素时，对W、Al在γ相中溶解度进行热力学计算发现，随着温度的降低，W在1110 ℃左右溶解度开始减小，而Al的溶解度变化不大。即在1110 ℃左右时，从γ相中析出的W为μ-Co₇W₆形核提供了条件并长大。而后在820 ℃左右，Al的溶解度减少，从γ相中开始析出Al，促进了η-Co₃Al的形核和长大。

合金中添加5%的Ni元素时，对Ni、W、Al在γ相中溶解度进行热力学计算发现，随着温度的降低，W在1180 ℃左右溶解度开始减小，在1180 ℃左右时，从γ相中析出的W为μ-Co₇W₆形核提供了条件，促进μ-Co₇W₆相开始形核并长大，而后在820 ℃左右，Al的溶解度减少，γ相中开始析出Al元素，促进了η-Co₃Al的形核和长大，而Ni在820 ℃左右时溶解度也开始减少，从γ相中析出的Ni元素同样也促进了η-Co₃Al的形核和长大。

当合金中添加的Ni元素含量增加时，合金元素在γ相中溶解度热力学计算结果相似。对Ni、W、Al在γ相中溶解度进行热力学计算发现，随着温度的降低，W会在某一温度下溶解度开始减小，从γ相中析出的W元素为μ-Co₇W₆形核提供了条件并促进μ-Co₇W₆相开始形核、长大，随着温度的继续降低，几乎在同一温度下Al和Ni溶解度都开始减小，从γ相中析出的Al和Ni为γ′相的生成提供了条件，γ′相开始形成并增加。

3  结论

1) 加入不同含量Ni元素的Co-8.8Al-9.8W合金中都含有γ相、μ相以及γ′相，Ni元素含量增加会促使γ′相的形成并抑制η-Co₃Al相的产生，从而导致η相减少直至消失。

2) Ni 含量增加，γ相析出时固相和液相中各元素的含量相差越来越大，不利于γ相的析出和长大，故γ相的含量越来越少，析出温度也越来越低。

3) Ni元素会促使合金生成γ′相。其含量增加，γ′相的析出温度升高，析出量增加，既能提高γ′相的初始析出温度，又能促使其析出。

4) 随着Ni元素的增加，从γ相中析出的W和Al元素分别为μ-Co₇W₆和η-Co₃Al提供了形核及生长条件，但η-Co₃Al相消失后，Al和Ni元素为γ′相的生成提供了条件，γ′相开始形成并增加。

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Effect of nickel content on equilibrium phases in Co-8.8Al-9.8W superalloy with thermodynamic calculation

XU Yang-tao^{1, 2}, MA Hong-li^{1, 2}

(1. State Key Laboratory of Advanced Processing and Recycling of Nonferrous Metals, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China;

2. School of Materials Science and Engineering, Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China)

Abstract: In order to study the effect of Ni element on the precipitation of new Co-based superalloy, a research about the thermodynamic behavior of equilibrium phase precipitation of the Co-8.8Al-9.8W alloy with different Ni content was conducted based on JMatPro thermodynamic simulation software. The results show that with the increase of Ni content, the precipitation temperature of γ phase decreases, and the amount of precipitation decreases. Compared with 0Ni alloy, the precipitation temperature of γ phase in 25Ni alloy decreases by 11.63 ℃, and the precipitation amount of γ phase in 35Ni alloy decreases by 20.63% at 600 ℃. The precipitation temperature of μ-Co₇W₆ phase increases, and the precipitation temperature of 35Ni alloy increases by 303.73 ℃ compared with that of 0Ni alloy. While the η-Co₃Al phase will disappear. The precipitation temperature of γ′ phase increases and the amount of precipitation increases. Compared with 5Ni alloy, the precipitation temperature at 35Ni increases by 392.85 ℃ and the precipitation amount at 600 ℃ increases by 40.9%. From the view of the precipitation of each phases the and the influence of Ni on the elements in equilibrium phase, we can see that as the increasing of Ni content, the contents of elements in solid phase and liquid phase become more and more different when the γ phase precipitates. Only by decreasing the temperature or increasing the supercooling degree the precipitation and growth of γ phase can be satisfied. As a result, the content of γ phase became less and less, and the precipitation temperature is also lower and lower. The Ni element added in the alloy inhibits the formation and growth of η-Co₃Al phase in a form of generating γ′ phase, which eventually leads to the disappearance of η phase. W and Al precipitated from γ phase provide nucleation and growth conditions for μ-Co₇W₆ and η-Co₃Al, respectively. However, after the disappearance of η-Co₃Al phase, Al and Ni precipitated from γ phase provide conditions for the formation of γ′ phase, and then the γ′ phase begins to generate and increase.

Key words: JMatPro software; Co-8.8Al-9.8W alloy; γ phase; secondary phase

Foundation item: Project(51561019) supported by the National Natural Science Foundation of China

Received date: 2018-11-12; Accepted date: 2019-03-11

Corresponding author: XU Yang-tao; Tel: +86-931-2973905; E-mail: lanzhouxuyt@163.com

(编辑  王  超)

基金项目：国家自然科学基金资助项目(51561019)

收稿日期：2018-11-12；修订日期：2019-03-11

通信作者：徐仰涛，教授，博士；电话：0931-2973939；E-mail：lanzhouxuyt@163.com