基于偏最小二乘回归的焦炭热性质非线性预测模型
张进春，吴超
(中南大学 资源与安全工程学院，湖南 长沙，410083)
摘要：针对基于煤质指标预测焦炭热性质建模过程中易出现的多重共线性问题，提出应用偏最小二乘回归对焦炭热性质进行预测的建模思路。考虑到煤质指标与焦炭热性质之间复杂的非线性关系，采用拟线性化处理的方法，将煤质指标的一次效应、二次效应及交互效应作为模型输入，建立焦炭热性质预测的偏最小二乘回归模型；基于拟线性化处理的非线性偏最小二乘回归和线性偏最小二乘回归对焦炭热性质预测实例进行分析。研究结果表明：基于偏最小二乘回归方法建立的焦炭热性质预测模型是有效可行的；非线性偏最小二乘回归模型的预测精度明显比线性偏最小二乘回归模型的预测精度高。
关键词：
焦炭；焦炭反应性指数；焦炭反应后强度；偏最小二乘回归；非线性预测；
中图分类号：TK019 文献标志码：A 文章编号：1672-7207(2011)05-1406-07
Non-linear prediction model for coke thermal properties based on partial least squares regression
ZHANG Jin-chun, WU Chao
(School of Recourse and Safety Engineering, Central South University, Changsha 410083, China)
Abstract: Based on the fact that the coal quality indicators may be multi-collinear, which will make the coke’s thermal properties prediction difficult, an idea was put forward that the partial least-squares (PLS) regression technology was applied to find the coke’s thermal properties prediction model. Taking into account the complex non-linear relationship between the coal quality indicators and the coke’s thermal properties, a quasi-linear method was adopted in the modeling that the inputs of the model not only included the linear effect of coal quality indicators, but also the quadratic effects and interaction effects. The practicing example was predicted applying non-linear PLS regression model using quasi-linear method and linear PLS regression model respectively. The results show that it is efficient and available using the PLS regression to predict the coke’s thermal properties. The non-linear PLS regression model is more accurate than the linear PLS regression model.
Key words: coke; coke reactivity index (CRI); coke strength after reaction (CSR); partial least squares regression; nonlinear prediction
焦炭在现代高炉冶炼过程中发挥热源、供碳、还原剂和疏松骨架的作用。随着高炉富氧喷吹煤粉技术的应用，焦炭发挥热源、供碳、还原剂的作用被部分替代，而疏松骨架的作用进一步加强[1]。高温环境下的焦炭在高炉中承受高温热力作用、化学作用，在强气流和铁水的冲刷、磨损、剪切作用下，其性能必然下降，透气性降低，块度减小，气孔壁变薄等，这将严重影响高炉生产。因此，不仅要求高炉焦炭具有适宜的灰分、硫分和冷态强度，更重要的要有良好的热态性质。焦炭的热性质通常用反应性指数和反应后强度来表示。焦炭反应性指数(Coke reactivity index, CRI)用焦炭在高温下与CO2反应，在一定时间后质量损失占初始质量的百分数表示；焦炭反应后强度(Coke strength after reaction, CSR)是指反应后的焦炭经冷却、转鼓后残余大颗粒质量占反应后试样质量的百分数。与冷态性质一样，焦炭热性质受煤料和生产工艺的影响，但在现行箱式焦炉的生产中，在诸多因素已固定的条件下，焦炭质量主要取决于原料煤性质[2]。因此，通过掌握炼焦煤性质，用煤质指标预测焦炭热性质已成为焦炭质量控制与管理的重要方法。人们普遍认为影响焦炭热性质的煤质因素有煤的灰分及其他组分含量、煤的黏结性及碱性物含量等。自从Stepanov等[3]提出采用煤的黏结性的指数之一即煤的最大流动度和煤灰碱度指数预测CRI与CSR以来，众多研究者提出了多种焦炭热性质预测模型[4-7]。如王光辉等[5]采用干燥无灰基挥发分(Vdaf)、黏结指数(G)、灰分(Ad)、炭化室高度(L)与宽度(B)为自变量，建立了焦炭热性质的回归模型；?lvarez等[6]研究了单种煤炼焦焦炭质量与混合煤炼焦焦炭质量的加和关系，提出了用单种煤炼焦焦炭的CRI和CSR进行线性加和预测混合煤炼焦焦炭热性质模型；谢海深等[7]通过线性加修正的方法建立炼焦配煤数学模型，运用线性逐步回归得到了焦炭热性质(CRI和CSR)的预测模型。研究表明：煤质指标[8]之间以及焦炭热性质指标CRI与CSR[9]之间均具有一定的相关关系。煤质指标间的相关性使得运用多元回归建模过程中可能会遇到无法克服的多重共线性问题；CRI与CSR之间的相关性表明焦炭热性质的回归预测应是一个多因变量对多自变量的回归问题，应用普通多元回归必将生硬割裂二者之间的联系，这与生产实际不符；另外，由于焦炭在冶炼过程中除受到机械力的作用外，还受到复杂的热力和化学反应的作用，模拟高炉测定获得的焦炭CRI和CSR并不像冷态强度指标与煤质指标间那样具有良好的线性关系，而是一种复杂的非线性关系，对其预测更加复杂，涉及的因素及因素间的交互作用也更多。神经网络等智能算法是一种解决上述问题的有效方法，然而，神经网络需要大量样本且易出现过拟合低泛化现象[10]，考虑一批原料煤的时间和成本限制，在生产实践中很难实施。偏最小二乘(PLS)回归集主成分分析、典型相关分析和多元回归分析于一体，是一种多因变量对多自变量间的多重多元线性回归，能够解决多参数、非稳态、紧耦合等复杂问题，特别能够有效解决多元线性回归无法解决的自变量之间的多重共线性和小样本等问题[11]。在此，本文作者应用偏最小二乘回归方法作为焦炭热性质预测的总体思路以解决上述问题。然而，偏最小二乘回归仍然是一种多元线性回归，为此，在分析焦炭热性质的主要煤质影响因素的基础上，考虑各因素高次效应和交互效应，采用非线性映射的拟线性化处理，然后，运用偏最小二乘回归建立焦炭热性质的预测模型。
1 偏最小二乘算法
1.1 多重共线性的诊断
普通多元线性回归基于最小二乘法对回归参数进行估计。在建模过程中，经常会出现自变量间多重共线性问题，造成建模困难。当自变量间完全相关时，自变量回归系数无法估计；在高度相关条件下，回归系数估计值稳定性很差，且对样本数据的微小变化非常敏感，方程的检验难以进行，其物理含义难以解释，预测的结果完全不确定。因此，在进行多元线性回归之前，必须判断自变量的多重共线性。多重共线性的诊断采用各自变量间的相关系数与方差膨胀因子Fj进行检验。自变量xj的Fj定义[11]为：
(1)
式中：
是以xj为因变量时对其他自变量回归的复测定性系数。所有自变量xj中最大的Fj通常被作为诊断多重共线性的指标。一般认为，若最大的Fj＞10，则自变量多重共线性将严重影响回归系数的最小二乘估计。
1.2 偏最小二乘回归算法
对于p个自变量和q个因变量的n组样本数据X={x1, x2, …, xp}和Y={y1, y2, …, yq}，偏最小二乘法的思路是：首先，从自变量X中提取相互独立的成分t1，从因变量Y中提取相互独立的成分u1，同时，要求t1和u1既能较好地概括自变量系统中的信息，又能很好地解释因变量并排除系统中的噪声干扰，即t1和u1应能尽可能充分表达X与Y构成的数据表的变异信息，同时，二者的相关程度达到最大。然后，分别实施X和Y对t1的回归。若回归方程已满足精度要求，则算法终止；否则，将利用X与Y被t1解释后的残余信息进行第2轮成分提取。如此反复，直到达到满意精度为止。然后，建立X与Y对提取的m个成分t1，t2，…，tm进行回归，最后，还原为Y关于X的回归方程。其具体算法[11]如下。
(1) 将X与Y按式(2)进行标准化处理，得到标准化变量矩阵
和
。
(2)
式中：
和
分别为xj的均值和方差；
和
分别为yj的均值和方差。
(2) 从E0中提取第1个成分
。其中：w1是矩阵
的最大特征值对应的特征向量。从F0中提取第1个成分
；c1是矩阵
的最大特征值对应的特征向量，满足：
max 
s.t. 
(3)
分别求E0 和F0对t1的回归方程：
(4)
式中：
；
；E1 和F1分别为残差矩阵。
对回归方程的收敛性进行检验，若达到满意精度，则停止计算；否则，再次从残差矩阵E1 和F1中提取第2个成分t2和u2，建立E1 和F1对t2的回归方 程，得残差矩阵E2 和F2。对回归方程进行收敛性检验，若达到满意精度，则停止计算。对于提取的第i个成分，有：
(5)
如此计算下去，可得到m个成分t1，t2，…，tm。则可得回归方程：
(6)
由式(2)~(6)可得回归方程：
(7)
式中：k=1，2，…，q；
为回归系数，
(8)
式中：1为单位矩阵。
1.3 分量的选取规则
回归建模中，基于舍-交叉验证思想，通过判断预测的方差Rsq作为分量的选取规则[12]。
假定目前要提取h个成分，首先除去某个样本点i，用剩余样本点和h个成分拟合回归方程；然后，把样本点i代入拟合的回归方程，得到yi在样本点上的拟合值
。对于每一个i=1，2，…，n，重复上述测试过程，则可以定义因变量Y的预测误差平方和Sh：
(9)
采用所有样本点拟合含h个成分的回归方程，记第i个样本点的预测值为
，则定义Y的误差平方和为Sh，有
(10)
则第h个成分预测的方差Rsq为：
(11)
若已有h个成分t1，t2 ，…，th建立了一个预测能力较强的模型，则当第h+1个成分的Rsq明显下降时，表明后续成分已经无法提供有益信息，算法终止。
2 焦炭热性质非线性预测模型
2.1 影响焦炭热性质的主要煤质因素
原料煤性质对焦炭热性质起主要作用，包括煤的灰分、煤的硫分、煤的黏结性指数、煤的变质程度以及煤中矿物质成分。
大量研究结果[4, 13-14]表明：原料煤灰分在高温情况下的热膨胀性与焦炭的不同，导致焦炭以颗粒状灰分为中心产生放射性裂纹，焦炭与CO2的接触面增大，反应速度加快，从而使得焦炭的反应性强度变大而反应后强度降低。文献[4]的研究结果同时也表明原料煤的黏结性是影响焦炭质量的重要因素。表征煤的黏结性的指标有黏结性指数G、胶质层最大厚度Y、澳亚膨胀度(a+b)、基氏流动度(lg MF)等。实验结果表明：原料煤中硫分在转移到焦炭中后以有机形式存在，加长了分子链，使得分子间形成网状结构，加固了焦炭的结构，从而使得焦炭的热性质变好。但是，在实际生产中，硫对高炉生产有害，故应控制硫的含量。同时，原料煤的变质程度与焦炭热性质有着密切的联 系[14]。表征煤变质程度的主要指标是煤的挥发分。随着煤挥发分的增大，焦炭的反应性增大，而反应后强度降低。这是由于在炼焦过程中，随着温度的升高，挥发分逐渐析出，高挥发分煤炼焦制成的焦炭孔隙多，孔壁薄而比表面积大，从而使得焦炭与CO2接触面积增大，加快其反应进程。由于焦炭中矿物质全部来自原料煤，矿物质在高炉内通过溶损反应的催化作用，使焦炭降解效应明显，反应性强度增大，反应后强度降低[1, 4, 14]。其中，碱金属、碱土金属、过渡金属等的催化作用明显，而酸性盐类的催化作用不明显。
2.2 焦炭热性质的偏最小二乘非线性预测模型
由上述分析可知，预测焦炭热性质指标CRI和煤质指标CSR应当包括煤的灰分Ad、硫分w(S)和反映煤的变质程度的挥发分Vdaf。由于我国煤炭分类方案中主要指标为结性指数G、胶质层最大厚度Y，而影响焦炭热性质的碱金属主要为Na2O 和K2O的含量，所以，在建模时，选择Ad，w(S)，Vdaf，Y，G以及Na2O 和K2O的含量作为主要影响因素。
焦炭在高炉冶炼过程中的溶损反应导致焦炭粉化，焦炭的机械强度降低，支撑骨架作用下降，导致炉内透气性、透液性降低。对焦炭热性质的评价主要是考察焦炭在高温环境下的自身变化及经受高炉环境下各种物理、化学作用下的综合表现，因此，由配合煤煤质指标预测焦炭热性质涉及配煤炼焦过程与模拟高炉测定焦炭的热性质过程。在这2个过程中，煤及焦炭均发生复杂的物理化学变化，焦炭热性质各影响因素间可能相互作用共同影响焦炭热性质，所以，配合煤煤质指标与焦炭热性质之间存在着复杂的非线性映射关系。影响焦炭指标的各因素对焦炭热性质的影响不仅仅表现为一次效应，而且可能有二次效应、各因素间的交互效应，乃至各因素的高次效应。
在多元回归分析中，因变量的非线性弯曲在多数情况下考虑二次效应模型能够对弯曲性提供很好的保护[12]，同时考虑影响焦炭热性质的各影响因素的二次效应和交互效应，采用二次效应模型拟线性化手段实现煤质指标及其他影响因素对焦炭热性质的线性化映射，对于更高阶效应归入误差项。对于拟线性化化处理后的各影响因素及其二次和交互效应作为自变量，共得到35个输入变量，以焦炭热性质指标CRI和CSR作为输出，采用偏最小二乘算法建立焦炭热性质的预测方程，如图1所示。图1中：x1~x7分别代表Ad，S，Vdaf，Y，G以及Na2O 和K2O含量；zi代表拟线性化后的输入，zi*及CRI*和CSR*分别为标准化后的变量。
3 应用实例
3.1 数据的来源与分析
以主焦煤、1/3焦煤、肥煤和瘦煤分别按照4种方案进行配煤炼焦[15]，每种方案做4次炼焦试验共得到16组煤质指标和焦炭指标，见表1。试验条件为：主焦煤、1/3焦煤、肥煤和瘦煤配煤比(质量比)分别 为4.0?3.0?2.0?1.0，3.5?3.5?2.0?1.0，4.0?2.5?2.5?1.0和4.2?3.4?1.8?0.6；炭化室1次装40 kg干煤；装炉煤堆密度为(720±5) kg/m3；装煤时炭化室温度为800 ℃；
图1 焦炭热性质的非线性偏最小二乘非线性预测模型
Fig.1 Coke thermal properties nonlinear predicting model based on PLS
加热最终温度为1 200 ℃；焦饼最终温度为1 050 ℃；结焦时间为15 h；入炉煤水分含量(质量分数)为12%。测定标准为火道温度和焦饼中心温度。
计算各煤质指标的相关系数和方差膨胀因子，见表2。虽然表2显示各煤质指标两两之间的相关关系并不太强，然而，由方差膨胀因子可知：Ad，G以及Na2O和K2O含量的方差膨胀因子均显著大于10，这表明煤质指标间存在严重的多重共线性。因此，基于煤质指标预测焦炭热性质所建立的模型应采用偏最小二乘方法建立回归预测模型。
3.2 模型的建立与评价
选取10组试验数据以建立回归模型。将6组试验数据作为验证数据，应用Minitab建立配合煤指标与焦炭热性质CRI和CSR的非线性偏最小二乘回归预
表1 配煤炼焦试验
Table 1 Experiment of coal blending for coking
表2 各煤质指标间的相关系数及其方差膨胀因子
Table 2 Correlation coefficient and variance inflation factor of each blending coal indexes
测模型。为了对比，在仅考虑配合煤指标一次效应的条件下，同时建立配合煤指标与CRI和CSR的线性偏最小二乘回归预测模型。研究结果表明：非线性PLS回归预测模型中，当提取2个分量时，建立的回归模型已经达到最优；线性PLS回归预测模型中提取1个分量即可建立回归模型。
模型的检验结果见表3。由表3可见：2种回归模型均显著通过检验。
图2与图3所示分别为CRI与CSR的非线性偏最小二乘回归预测模型的实测值与预测值。由图2可以看出：CRI的实测值与预测值所构成的数据对基本分布于对角线两侧，说明所建立的非线性回归模型较好地预测了CRI。由表3所示方差分析结果得到其复决定系数R2为0.892，表明所建立的非线性回归模型解释的CRI的变异占总变异的89.2%。由图3也可以看出：CSR的实测值与预测值所构成的数据对基本分布于对角线两侧，说明所建立的非线性回归模型也能
表3 非线性PLS回归与线性PLS回归的模型检验
Table 3 Nonlinear PLS regression model test and linear PLS regression model test
图2 CRI的非线性PLS与线性PLS预测
Fig.2 CRI prediction based on nonlinear PLS regression model and linear PLS regression model
图3 CSR的非线性PLS与线性PLS预测
Fig.3 CSR prediction based on nonlinear PLS regression model and linear PLS regression model
够较好地预测CSR。而其复决定系数R2为0.916，模型对CSR的总变异的解释能力较强。可见：所建立的非线性偏最小二乘回归模型具备较强的预测能力。作为对比，图2和图3中也分别给出了CRI与CSR的线性偏最小回归预测模型的实测值与预测值。由图2和图3可知：与非线性偏最小二乘回归预测模型相比，线性回归模型的预测能力明显较弱。因此，非线性偏最小二乘回归的预测精度比线性偏最小二乘回归模型的预测精度高。
4 结论
(1) 焦炭热性质CRI与CSR间的相关性要求预测焦炭热性质时，应将二者作为一个整体进行回归建模；影响焦炭热性质的煤质指标间的相关性将导致回归建模过程中可能遇到的多重共线性问题。偏最小二乘回归能够有效解决上述问题，因此，基于偏最小二乘回归进行焦炭热性质预测是一种有效可行的方法。
(2) 影响焦炭热性质的煤质指标主要包括灰分、挥发分、硫分、胶质层最大厚度、黏结性指数以及碱金属K2O与Na2O含量等。由于上述煤质指标与焦炭热性质指标间的关系是一种复杂的非线性关系，因此，不仅考虑各煤质指标的一次效应，而且通过考虑各煤质指标的二次效应和各指标间的交互效应，以35个效应作为输入，通过这种非线性关系拟线性化处理建立了焦炭热性质的偏最小二乘回归预测模型。
(3) 基于线性偏最小二乘回归和拟线性化处理的非线性偏最小二乘回归对焦炭热性质进行预测和分析，结果显示这2种方法均显著通过检验，表明基于偏最小二乘回归方法建立的焦炭热性质预测模型是有效的、可行的。而模型评价显示非线性偏最小二乘回归模型的预测精度明显比线性偏最小二乘回归模型的预测精度高，这表明考虑各煤质指标的二次效应以及交互效应符合实际情况，基于偏最小二乘回归的焦炭热性质非线性预测模型是合理的。
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收稿日期：2010-05-07；修回日期：2010-08-02
基金项目：国家自然科学基金资助项目(50974132)
通信作者：吴超(1957-)，男，广东揭阳人，博士，教授，从事矿山安全与环保的研究；电话：0731-88876524；E-mail: wuchao@csu.edu.cn
