稀有金属 2004,(01),207-209 DOI:10.13373/j.cnki.cjrm.2004.01.051

垂直堆垛InAs量子点材料的分子束外延生长

小池一步 矢野满明

中山大学光电材料与技术国家重点实验室,大阪工业大学新材料研究中心,大阪工业大学新材料研究中心 广东广州510275 ,大阪535-8585,日本 ,大阪535-8585,日本

摘 要：

用MBE设备以Stranski Krastanov生长方式外延生长了 5个周期垂直堆垛的InAs量子点 , 在生长过程中使用对形状尺寸控制法来提高垂直堆垛InAs量子点质量和均匀性。样品外延的主要结构是 5 0 0nm的GaAs外延层 , 15nm的Al0 .5Ga0 .5As势垒外延层 , 5个周期堆跺的InAs量子点 , 5 0nm的Al0 .5Ga0 .5Asnm势垒外延层等。在生长过程中用反射式高能电子衍射仪 (RHEED) 实时监控。生长后用原子力显微镜 (AFM) 进行表面形貌的表征 , 再利用光制发光 (PL) 对InAs量子点进行观测

关键词：

晶体生长;垂直堆垛的InAs量子点;分子束外延 (MBE) ;光致发光;

中图分类号： O413.1

收稿日期：2003-09-25

Growth of Vertically Stacked and Self-Assembled InAs Quantum Dots

Abstract：

The epilayer of vertically stacked, self assembled InAs Quantum Dots (QDs) was grown by molecular beam epitaxy (MBE) in Stranski Krastanov growth mode with solid sources in non cracking K cells. The surface morphologies were measured by reflection high energy electron diffraction (RHEED) and atomic force microscopy (AFM) . To improve the morphology, a size and density controlled growth procedure for the vertically stacked InAs QDs was employed. The 5 period vertically stacked InAs QDs in the barrier layer of a field effect type structure were measured by photoluminescence property.

Keyword：

crystal growth; vertically stacked and self assembled quantum dots; molecular beam epitaxy; photoluminescence property;

Received： 2003-09-25

垂直堆垛自组织InAs 量子点具有很强的三维量子限制作用已经引起人们的极大兴趣 ^[1,2] , 不仅含有丰富的物理现象, 而且在光电子方面有重大的应用背景。 本文垂直堆垛InAs量子点是在分子束外延 (MBE) 设备上通过Stranski-Krastanov (S-K) 生长方式生长的 ^[3] 。 通过尺寸控制生长技术得到分布和状态很好的量子点, 生长后用原子力显微镜 (AFM) 进行表面形貌的表征, 利用光制发光 (PL) 对InAs量子点光学性质进行观测。 垂直堆垛量子点被镶嵌在高势能的AlGaAs外延层势垒里, 表现出与单层量子点不同的现象, 也就是垂直堆垛的InAs 量子点, 量子点之间存在耦合效应, 表现出更强的量子限制作用和其他现象。 比如: 高势垒层产生的强量子限制作用, 应用到场效应管 (FET) 中, 可获得在室温下工作的FET非挥发存储器件 (non-volatile memory) ^[4] 。

1 垂直堆垛InAs量子点外延生长

垂直堆垛InAs量子点是在分子束外延 (MBE) 设备上通过Stranski-Krastanov (S-K) 生长方式生长的, MBE外延生长所使用的是Al, Ga, In和As固体源, 在生长过程中用反射式高能电子衍射仪 (RHEED) 实时监控 ^[3] 。 用尺寸控制生长技术生长出分布和状态很好的垂直堆跺自组织量子点, 与常规的非尺寸控制生长技术生长的垂直堆跺量子点相比有了进步。

图1是在GaAs外延层生长InAs量子点RHEED衍射图。 图上可以看到在GaAs外延层的[011]和 [ 1] 方向的衍射成条纹现状, 说明GaAs外延层生长表面平整, 结晶质量非常好。 Stranski-Krastanov (S-K) 方式生长, InAs外延由于晶格失配形成量子点时, 在[011]和 [ 1] 方向衍射条纹逐渐变成点状衍射形状, 说明量子点在GaAs外延层和InAs湿层上已经形成。

图2是GaAs外延层上InAs量子点形成过程时的原子力显微镜形貌图。 当InAs外延层生长到1.6单原子层时InAs能均匀地生长在GaAs外延层表面上; InAs材料的晶格常数比 GaAs外延层的晶格常数大7%左右, InAs外延层非常薄, InAs 晶格被挤压缩使其与GaAs外延层晶格相匹配。 当InAs外延层生长到1.8单原子层时, 从原子力显微镜照片上可以看到均匀的量子点已经形成, 量子点的密度大约是8.5×10¹⁹/cm²。 当InAs外延生长到2.0单原子层时, 量子点的密度开始逐渐增大; 2.4和2.8单原子层时量子点的密度非常大。 在2.8单原子层时的量子点由于密度非常之大, 量子点与量子点之间开始融合生长, 尺寸和现状占优势的量子点逐渐将旁边的量子点吃掉, 随生长时间的加大, 到4.0单原子层时从原子力显微镜上可以看到非常大的融合量子点已经形成。

图1 在GaAs外延层上生长InAs量子点RHEED衍射图 ( (a) 和 (b) 是量子点形成前, (c) 和 (d) 是量子点形成后) (a) 在[011] 方向上的衍射条纹; (b) 在 [1]方向上的衍射条纹; (c) 在[011] 方向上的衍射点; (d) 在 [1]方向上的衍射点

Fig.1 Dot development process monitored using a reflection high energy electron diffraction (RHEED) in situ

图2 GaAs外延层上InAs量子点形成过程的原子力显微镜形貌图

Fig.2 Surface morphologies of dot development process by AFM at 1.6, 1.8, 2.0, 2.4, 2.8, and 4.0 ml of InAs epitaxy

垂直堆垛自组织InAs 量子点的外延结构是Si掺杂GaAs衬底上生长500 nm的Si-GaAs过渡层, 500 nm 的GaAs外延层, 15 nm的Al_0.5Ga_0.5As势垒外延层, 5个周期的InAs量子点及生长后的2单层GaAs的平滑层和Al_0.5Ga_0.5As填充层 (spacer layer) , 50 nm的Al_0.5Ga_0.5As势垒外延层, 最后是15 nm的GaAs覆盖层。 在5层周期结构中的每一层之间是用Al_0.5Ga_0.5As层来分离, 然后生长GaAs的钝化层, InAs量子点是生长在钝化的GaAs表面。 这个生长的GaAs钝化层是形状尺寸控制方法的关键, 在生长过程中使用可以提高垂直堆垛InAs量子点均匀性。 每一层的量子点的生长是在As₄/In压力比大约50的情况下生长的, 生长速率是大约每秒0.1 ML。 图3是垂直堆跺量子点形成的示意图, 每个尺寸分布形状很好, 量子点如同一个原子, 垂直堆跺这些量子点便构成一个人造大分子。

在生长过程中使用对形状尺寸控制的方式来提高5个周期垂直堆垛InAs量子点统一性。 图4 (a) 和 (b) 分别是第一层和第五层原子力显微镜 (AFM) 表面形貌图, 是生长后用AFM获得表面形貌的照片, 因为AFM不能在生长中进行在位观测, 只能在相同的生长条件下分别在生长完每一层后, 马上取出样品进行AFM观测, 然后再生长再观测。 左图是第一层量子点的形貌图, 右图是第五层的形貌图。 从两张图的对比来看, 量子点的分布、 尺寸、 大小几乎没有变化, 也就是说垂直堆垛生长的量子点质量非常高。 堆垛量子点内部可以产生量子耦合效应, 为后面的表征和器件应用奠定坚实的材料基础。

图3 垂直堆跺量子点形成的示意图

Fig.3 Schematic diagram of a vertically stacked QD sample

图4 第一层 (a) 和第五层 (b) 垂直堆垛InAs量子点AFM表面形貌图

Fig.4 Surface AFM images of the first and fifth layers of the vertically stacked InAs QDs

2 光致发光实验

光致发光测量手段是研究和测量半导体材料深能级的重要工具, 可以研究载流子在深能级的吸收、 发射和复合等性质。 在垂直堆垛的自组织量子点被镶嵌在高势垒中, 由于非常大限制能引起的热激活能非常大。 PL测量系统是使用514.5 nm 的氩离子激光器作为激发源, 致冷是从20 K到300 K的氦循环致冷系统。 图5是样品在20 K的PL光谱图, 可以观测到1.37和1.23 eV的量子点湿层和基态的光致发光峰, 量子点基态的热激发能级大约是0.65 eV。 量子点的PL峰对应GaAs带边发射PL峰是弱的, 量子点中载流子复合的瓶颈效应是影响PL发光效率的关键因素 ^[5] 。

图5 量子点样品在20 K和60 K的PL光谱图 (20 K的曲线可以观测到1.37 eV和1.23 eV的量子点湿层和基态的光致发光峰)

Fig.5 PL spectra of QD sample at 20 K and 60 K (PL peaks of QD wetting layer and ground state are at 1.37 and 1.23 eV at 20 K)

3 结 论

用MBE设备以Stranski-Krastanov 生长方式外延生长了5个周期垂直堆垛的InAs量子点, 在生长过程中使用对形状尺寸控制方法来提高垂直堆垛InAs量子点均匀性。 对量子点在位生长进行了详细研究, 并对表面形貌进行了观测。 用尺寸控制法可以得到很好的量子点。 Al_0.5Ga_0.5As势垒外延层对镶嵌在里面的InAs量子点有很强的量子限制作用产生量子效应。 20 K时光致发光可以观察到量子点基态能级和湿层的激发峰分离, 量子点基态的热激发能级大约是0.65 eV。

参考文献

[1] 　XieQ , MadhukarA , ChenP , etal.　Verticallyself organizedInAsquantumboxislandsonGaAs (100) [J].Phys.Rev.Lett., 1995, 75:2542.

[2] 　SolomonG , TrezzaJ, MarshallA , etal.　VerticallyalignedandelectronicallycoupledgrowthinducedInAsislandsinGaAs[J].Phys.Rev.Lett., 1996, 76:952.

[3] 　KoikeK , LiS , YanoM .　Molecularbeamepitaxialgrowthandchar acterizationoftheverticallyalignedInAsquantumdotsembeddedinAl0.5Ga0.5As[J].Jpn.J.Appl.Phys., 2000, 39:1622.

[4] 　KoikeK , SaitohK , LiS , etal.　Room temperatureoperationofamemory effectAlGaAs/GaAsheterojunctionfield effecttransistorwithself assembledInAsnanodots[J].Appl.Phys.Lett., 2000, 76:1464.

[5] 　EdeirosRibeiroG , LeonardD , PetroffP .　ElectronandholeenergylevelinInAsself assembledquantumdots[J].Appl.Phys.Lett., 1995, 66:1767.