稀有金属 2013,37(01),164-170
Fe-Ga磁致伸缩材料研究进展
胡权霞 于敦波 杨红川 李扩社
北京有色金属研究总院稀土材料国家工程研究中心,有研稀土新材料股份有限公司
摘 要：
Fe-Ga合金是人们在新型高性能磁致伸缩材料探索中的一个重要发现,具有高应力灵敏度、良好的热-机械性能和磁致伸缩性能,填补了传统磁致伸缩材料和稀土超磁致伸缩材料之间的空白,在超声领域和微位移器等方面有较大的潜在应用价值,应用前景广阔。本文从Ga含量及相结构、第三组元、制备方法、压力和温度四个部分阐述Fe-Ga磁致伸缩材料的研究进展及研发趋势,总结了Ga含量及相结构、第三组元对Fe-Ga合金的磁致伸缩性能的影响,Fe-Ga合金的磁致伸缩性能与Ga含量密切相关,不同的第三组元对合金磁致伸缩性能的影响也不同;Fe-Ga合金的制备方法主要有定向凝固法、甩带急冷法、轧制法、拉丝法等方法,比较了各种制备方法对材料性能的影响;阐述了应力场和温度对Fe-Ga合金的磁致伸缩性能的影响,其中应力场对Fe-Ga合金的磁致伸缩性能有积极影响,但Fe-Ga合金磁致伸缩的温度依赖性比较复杂,磁致伸缩随温度变化的幅度与趋势都取决于合金结构。
关键词：
Fe-Ga合金;磁致伸缩性能;研究进展;
中图分类号： TB34
作者简介：胡权霞(1981-),女,安徽人,硕士研究生,工程师;研究方向:磁性材料;于敦波(E-mail:yudb2008@126.com);
收稿日期：2012-06-19
基金：国家科技部863计划资助项目(2011AA03A404);
Development of Magnetostrictive Properties of Fe-Ga Alloy
Abstract：
During the process of exploring new high-performance magnetostrictive materials,Fe-Ga alloy was an important discovery with high stress sensitivity,good thermal-mechanical properties and magnetostrictive properties.It filled the blank between the traditional magnetostrictive materials and rare earth giant magnetostrictive materials,and had significant potential application value and wide application prospects in ultrasonic field and micro displacement device.This article introduced recent R & D progress and trend of Fe-Ga alloy from following four parts: Ga content and phase structure,the third element,preparation method and pressure & temperature.It summarized the influence of Ga content & phase structure and the third element on the magnetostrictive properties of Fe-Ga alloy.The magnetostrictive properties of Fe-Ga alloy were closely related to Ga content;different third elements had different influence on magnetostrictive properties of Fe-Ga alloy.The preparation methods of Fe-Ga alloy mainly include directional solidification method,melt-spun method,rolling method,drawing method,etc.The influences of different preparation methods on material properties were also compared.The article also explained the influence of stress field and temperature on magnetostrictive properties of Fe-Ga alloy.The stress field had positive influence on magnetostrictive properties of Fe-Ga alloy.But the temperature dependence of the Fe-Ga alloy′s magnetostrictive properties was complex and the magnetostrictive amplitude and trend of Fe-Ga alloy in different temperatures were subject to its alloy structure.
Keyword：
Fe-Ga alloy;magnetostrictive properties;recent development;
Received： 2012-06-19
Fe-Ga合金是继传统磁致伸缩材料(Ni,Fe-Al等)和Tb-Dy-Fe稀土超磁致伸缩材料之后出现的一种新型磁致伸缩材料,是人们在新型高性能磁致伸缩材料探索中的一个重要发现,具有高应力灵敏度、良好的热-机械性能和磁致伸缩性能,填补了传统磁致伸缩材料和稀土超磁致伸缩材料之间的空白,在超声领域和微位移器等方面有较大的潜在应用价值[1,2,3,4,5,6]。自Clark[1]报道Fe-Ga合金磁致伸缩系数3/2λ100接近400×10-6以来,Fe-Ga合金引起了人们的广泛关注,国内外学者针对FeGa合金开展了广泛的研究,研究内容涵盖材料性能、制备方法、产品开发等方面[7,8,9,10,11,12,13,14]。本文从Ga含量及相结构、第三组元、制备方法、压力和温度4个部分阐述Fe-Ga磁致伸缩材料的研究进展,并分析Fe-Ga的应用前景及研发趋势。
1 Ga含量及相结构对Fe-Ga磁致伸缩材料性能的影响
合金成分及相结构对Fe-Ga合金的磁致伸缩性能有极大影响,Fe-Ga合金的磁致伸缩性能随着Ga含量的不同而变化,纯Fe的只有20×10-6,而加入Ga之后,λ值增加了10倍以上,Ga的加入提高Fe合金λ值的机制是研究者较为关注的磁学课题[13,14,15,16]。Clark等[17]研究了单晶<100>取向的Fe-Ga合金中Ga含量与Fe-Ga合金的磁致伸缩性能的关系,在Ga含量分别为19%和27%(原子分数)时Fe-Ga合金磁致伸缩系数出现两个峰值,如图1所示,磁致伸缩系数先随Ga含量增加而增加,在Ga含量为19%时达到极大值265×10-6;之后随着Ga含量增加而下降,在Ga含量为24%处时降到极小值;之后磁致伸缩系数又随着Ga含量的增加而增大,在27%附近处又达到极大值235×10-6。
图1 Ga含量对Fe-Ga合金磁致伸缩性能的影响[17]Fig.1(3/2)λ100as a function of Ga concentration for Fe100-xGax
材料的线磁致伸缩与合金相结构的变化有关,在室温下,Ga在Fe中的平衡固溶度为11%,在1037℃时为36%,在亚稳态过饱和固溶体中Ga含量可以达到30%以上。Ga溶入bcc-Fe中形成置换固溶体,在Fe-Ga合金中存在A2,B2,DO3和L12等相,当Ga含量较低时,合金以α-Fe的形式存在,为无序的A2相和有序的DO3相,此时饱和磁致伸缩系数随着孤立Ga原子对的增加而增大;当Ga含量较高时,合金中会出现非对称的Ga原子团簇,形成短程有序,使磁致伸缩性能降低。此外体心立方中无序的A2相和有序的B2,DO3相之间的转变可以导致合金的弹性模量发生变化,由相变导致的弹性模量的减小可以增大合金的磁致伸缩应变系数[17]。所以Clark[17]指出,Fe Ga磁致伸缩随Ga含量的变化而出现的第二个锋是由于化学有序和低剪切模量的耦合作用造成Ga的富集所产生的。
Ga增加Fe-Ga合金磁性能的另一个原因是Ga原子影响Fe-Ga合金的原子磁矩,磁矩的增大使合金能量密度增加,导致合金的磁致伸缩应变增大。Kawamiya等[18]对Fe100-xGax(x<14)的研究表明,Fe-Ga合金中Fe原子磁矩随x的增加而增大。韩志勇[19]系统研究了Ga原子的加入增大<110>轴向取向多晶Fe-Ga合金磁致伸缩系数的原因。Ga含量小于17%时,饱和磁致伸缩系数随Ga含量的增加而增加,当Ga含量为17%时,饱和磁致伸缩应变最大,达到188×10-6,Ga含量大于17%,磁致伸缩系数随Ga含量的增大而减小。实验进一步分析Fe-Ga合金中Ga原子对合金原子磁矩的影响,从原子磁矩的角度,采用“原子对模型”,研究合金的磁矩与<110>轴向取向多晶FeGa合金样品的磁致伸缩系数的关系,当Ga含量<17%时,Fe原子的磁矩随Ga含量的增加而增大,当Ga含量为17%时,Fe原子磁矩最大,达到2.30μB,当Ga含量大于17%时,Fe原子磁矩随着Ga含量的增大而减小,如表1所示。铁的原子磁矩为2.2μB,随着Ga原子的掺入,Fe的原子磁矩增加,说明Ga的价电子填充到了Fe的3d+上,增大与3d-的差值,造成Fe原子磁矩的增加。随着Ga浓度的增加,3d次能带上电子随之增加,结果体现为Fe的原子磁矩随Ga含量的增加而增大。Ga含量到一定浓度时,正自旋的电子数达到最大值,随着负自旋电子数的增加,Fe原子磁矩开始下降,说明Ga对Fe磁矩的影响不是“简单”的稀释作用。Fe的原子磁矩随Ga含量的不同而变化,磁矩的增大使合金能量密度增加,由此导致合金的磁致伸缩应变增大。
表1 Fe-Ga合金的原子磁矩Table 1 Atomic magnetic moment of Fe-Ga alloys 下载原图
表1 Fe-Ga合金的原子磁矩Table 1 Atomic magnetic moment of Fe-Ga alloys
2 第三组元对Fe-Ga磁致伸缩材料性能的影响
近年来,随着对Fe-Ga超磁致伸缩合金研究的扩展,添加第三组元对合金磁致伸缩性能的影响成为研究的一个方向。
2.1 添加3d,4d过渡族元素对磁致伸缩性能的影响
Dai等[20]研究了Co对多晶Fe-Ga-Co磁致伸缩性能的影响,当xGa<19%时,添加少量的Co(xCo<10%)替代Fe对合金的磁致伸缩性能几乎没有影响,此外,随着Co含量的增加,居里温度增加,因此选择Co来替代Fe原子,能提高合金的居里温度,并保持较好的磁致伸缩性能,是提高材料使用温度的可行办法。
Restorff和Wun-Fogle等[21]研究了Ni,Mo,Sn,Al添加对单晶Fe-Ga合金λ100和λ111的影响。添加少量的Ni或Mo,同时降低合金的λ111值和λ100值,添加少量的Sn对合金的磁致伸缩性能基本没有影响,而添加Al能增加Fe-Ga的磁致伸缩性能。
Clark等[22]指出,添加V,Cr,Mo,Mn等元素都降低了单晶Fe-Ga合金的磁致伸缩性能。在研究中发现添加约的2%Cr,能降低Fe-Ga单晶的磁致伸缩,产生的原因是:包含Cr元素在内的3d或4d过渡族元素可以促进DO3有序相的形成,不利于磁致伸缩性能。而李纪恒等[23]实验发现,在铸态多晶Fe83Ga17合金中,添加了2%Cr的(Fe83Ga17)98Cr2合金,饱和磁致伸缩性能由42×10-6增加到70×10-6。因此,Cr对单晶和多晶Fe-Ga合金磁致伸缩性能有截然不同的影响。
范进良等[24]研究添加In,Ge对多晶Fe-Ga合金磁性能的影响,发现添加少量的In后合金中出现了沿晶界分布的富In相,阻碍了磁畴壁的移动和磁畴的转动,导致合金磁致伸缩系数降低;添加少量Ge后铸态Fe81(Ga0.9Ge0.1)19合金在凝固过程中形成大量枝晶导致磁致伸缩系数降低。
2.2 添加小原子元素对磁致伸缩性能的影响
Clark,Huang等[22,25]将第三元素对单晶Fe-Ga合金磁致伸缩性能影响的研究,从3d,4d过渡族元素(V,Cr,Mo,Mn,Co,Ni,Rh)拓展到小原子元素(C,B,N)。研究发现,添加少量的C,B,N元素,这类小原子进入合金的间隙位置,使得FeGa合金的晶格畸变增大,抑制了长程有序相DO3相的形成,从而提高Fe-Ga合金的磁致伸缩性能。丁雨田等[11]研究了C,B对非平衡平衡凝固条件下多晶Fe83Ga17合金相组成和磁致伸缩性能的影响,在Fe83Ga17合金中添加少量C能增大弹性模量,添加少量B能形成明显的铸造织构,并且生成了富含Fe2B的相,都明显降低了材料的磁致伸缩性能。因此,C,B小原子对单晶和多晶Fe-Ga合金磁性能的影响是截然不同的。
2.3 添加稀土元素对磁致伸缩性能的影响
稀土元素由于其4f电子层为空,所以可以改善大多数材料的磁性能,且具有细化晶粒的作用。稀土族元素Tb和Dy的单晶在4.2 K时其特定晶体学方向上的磁致伸缩系数最大可达到2.36×10-2和2.2×10-2,约为Fe和Ni的磁致伸缩系数的1000倍和600倍,所以希望通过添加稀土铽和镝来改良Fe-Ga合金的性能。研究表明,加入Tb后,具有<100>晶向取向的晶粒数目有所增加,材料的磁致伸缩性能有了很大的提高,添加0.5%的Tb的Fe-Ga-Tb的磁致伸缩系数从70×10-6增加到149×10-6[26]。添加稀土Dy后,合金基本保持原来的bcc-Fe结构不变,稀土Dy主要在晶界出富集,形成析出相,基体中的Ga向含Dy的稀土相中偏聚;稀土Dy对多晶Fe83Ga17合金的取向有明显的影响,合金择优取向方向为<100>晶向,增大了合金的磁致伸缩系数,添加0.2%Dy的FeGa-Dy的磁致伸缩系数达到300×10-6[27]。
3 制备方法对Fe-Ga合金磁致伸缩性能的影响
Fe-Ga合金的制备方法主要有定向凝固法、甩带急冷法、轧制法、拉丝法等方法[5,6,28]。
定向凝固方法可以得到大尺寸、表面规整、沿轴向成分和性能均匀一致的取向多晶样品,甚至单晶,不产生横向晶界或横向晶界较少,较大地提高了材料的磁致伸缩性能。定向凝固法主要包括布里吉曼法、悬浮区熔法法、丘克拉斯基法。Srisukhumbowornchai等[29]采用无籽晶的垂直布里吉曼方法,首次制备出了与棒材轴向大约有14°偏差的[001]择优取向Fe-Ga合金棒材,该多晶棒材的饱和磁致伸缩系数达到271×10-6。陈立彪等[30]采用悬浮区熔法法制备了轴向<001>择优取向的Fe81Ga19的单晶,施加60 MPa压力时,饱和磁致伸缩系数达到324×10-6。
甩带快淬法是一种非平衡凝固(急速冷却)方法,利用这一方法的出发点是将高温无序A2相保留到室温[31],提高Ga-Ga原子对的浓度,同时在薄带凝固过程中,由于自由面和贴辊面大的温度梯度和应力梯度,形成<l00>取向的柱状晶,有利于获得大的磁致伸缩。应用甩带快淬法可制备磁致伸缩薄带材,这种方法制备的稀土非晶薄带很脆,但近几年制备的Fe-Ga合金薄带的磁致伸缩性能有较大的提高。刘国栋等[32]通过甩带急冷法制备出<100>取向多晶巨磁致伸缩Fe-Ga薄带,合金保持短程有序结构,团簇的择优取向和薄带的形状各向异性使Fe-Ga薄带沿带方向磁致伸缩值高达-1300×10-6。而张茂才等[33]更是在经过700℃退火的Fe81Ga19合金薄带中获得了-3000×10-6的磁致伸缩系数。但甩带快淬制备出的试样是薄带,后续加工处理及应用都有很大的限制,近年来关于该方面的研究较少。
由于Fe-Ga合金拥有良好的塑性和冷加工性,除了定向凝固,对该合金进行轧制处理并经过后续的退火同样可以获得具有特定织构的取向多晶材料,而且相比定向凝固,轧制成本较低。轧制主要是靠旋转的轧辊与轧件之间形成的摩擦力将轧件拖进辊缝之间,使之受到压缩产生塑性变形。通过轧制,可使Fe-Ga合金有一定的织构。Na等[34]将(Fe81.3Ga18.7)+0.5%B轧制成薄片,在1200℃下退火2 h后淬冷,得到具有<100>取向薄片的最大磁致伸缩系数为200×10-6。Guruswamy等[35]对(Fe85Ga19)(Nb C)1进行热轧和温轧后得到具有<110>织构的薄片,轴向方向最大磁致伸缩系数为110×10-6。李纪恒[36]通过热轧、温轧和冷轧得到{111}<110>和{111}<112>织构的(Fe83Ga17)100-x-yBxCry(0.5≤x≤1.0;y=2.0)薄带,通过控制高温退火时炉气气氛中的氧含量和合金中的硼含量,获得了二次再结晶织构为强{100}<001>立方织构的合金薄带,在24 MPa预压力下,立方织构薄带材料的λ//饱和磁致应变达到170×10-6。Kellogg等[37]发表了关于轧制态Fe-Ga合金的织构和取向的研究结果,通过低温退火得到{001}<110>和{111}<211>织构,沿轧制方向净磁致伸缩系数为170×10-6的再结晶样品。
4 压力、温度对Fe-Ga合金磁致伸缩性能的影响
应力场对Fe-Ga合金磁致伸缩的影响,与稀土超磁致伸缩材料在预应力下的表现相同。对于沿轴<100>取向的单晶而言,轴向的压力都对合金磁应变性能的提高起积极作用[38]。Clark[39]、张辉[7]等研究了单晶Fe0.81Ga0.19合金棒在不同预压力下的磁致伸缩性能,随着压应力的增加,退磁态下Fe0.81Ga0.19合金中的磁各向异性会由三轴各向异性向双轴各向异性转变.这使得Fe0.81Ga0.19合金中90°畴的体积分数增加,进一步增大磁致伸缩效应,而且样品磁致伸缩增大的同时,其饱和磁化场也在增大。Wun-Fogle[40],刘敬华[41]等研究了压力对多晶Fe-Ga合金磁致伸缩性能的影响,研究表明,在外力的作用下,退火后的样品表现出更好的磁致伸缩性能,当加压至431 MPa时,<001>取向多晶Fe81Ga19棒的磁致伸缩性能达300×10-6。这一性质对器件的设计十分有利,可通过施加预应力来调节外加偏磁场与磁致伸缩输出的比例关系。
磁致伸缩的温度依赖性比较复杂,磁致伸缩随温度变化的幅度与趋势都取决于合金结构。Kellogg等[42]测量了在-21~80℃温度区间内温度、应力的复合作用下Fe81Ga19合金单晶棒的磁性和磁致伸缩性能,观察到大磁致伸缩、高磁化率、温度不敏感的特性。Clark等[43]研究了Fe100-xGax(x=18.2,20.6,22.2,24.1,26.5)合金温度对磁致伸缩性能的影响,当22≤x≤26时,它的磁致伸缩表现出相反的温度特性,随着温度的降低磁致伸缩性能降低,液氦温度下的3/2λ100值仅是室温时的一半,而其磁化强度与温度的关系则为正常居里点下随温度的降低而升高。而薄带状Fe-Ga合金在不加压的情况下表现出很好的温度特性,研究表明,在室温约60℃的温域内磁致伸缩值基本保持不变[44],这一点对于实际应用是很有价值的,在高温条件下,Fe-Ga合金产生了更大的磁致伸缩,展示出良好的应用前景。
5 Fe-Ga磁致伸缩材料的应用前景
磁致伸缩材料Fe-Ga合金具有低场下高应变、高应力灵敏度、良好的热-机械性能以及明显的磁致伸缩性能,为机械和磁致伸缩特性提供了一个特殊的结合,充分发挥Fe-Ga合金的优秀性能,开发优异性能的器件是未来的研究方向。目前国内Fe-Ga合金的研究主要集中在高校及科研院所,研究仍侧重于材料性能的改善,器件设计开发方面的研究还不够深入,今后应该加强产学研结合,向Fe-Ga磁致伸缩材料的应用方面发展,让Fe-Ga合金优异的性能充分发挥出来。Fe-Ga合金的研究应当从围绕以下两方面展开,一是从合金成分、制备方法等途径改善Fe-Ga合金的磁致伸缩性能,拓展Fe-Ga合金的应用领域;二是开展Fe-Ga合金的应用器件的研发,随着对Fe-Ga合金的研究深入,该合金的实际应用和开发将会提上议程。
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