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不同底层对Co/Pt多层膜反常霍尔效应影响的研究

来源期刊：稀有金属2016年第1期

论文作者：俱海浪李宝河陈晓白刘帅赵沛

文章页码：32 - 37

关键词：Co/Pt多层膜;反常霍尔效应;磁输运;自旋电子学;

摘要：采用直流磁控溅射法在玻璃基片上制备了Au,Cu,Pt和Ta底层的Co/Pt多层膜样品,对周期层中Co和Pt进行了调制,获得了各底层的最佳多层膜结构,研究了各底层对Co/Pt多层膜的反常霍尔效应的影响。经研究发现,当底层厚度均为3 nm、周期层中Pt厚度为1.5 nm,多层膜中Co层的厚度均为0.4 nm时,样品霍尔回线的矩形度最好,对应样品具有更好的垂直磁各向异性(PMA)。在相同厚度条件下,Au和Cu作为Co/Pt多层膜的底层在保持样品的垂直磁各向异性方面的作用远不如Pt和Ta底层,而且样品的霍尔电阻比Pt和Ta做底层时要小很多。在研究的4种不同金属底层多层膜中,Pt底层可以使多层膜周期层以更薄的Pt厚度获得垂直磁各向异性,从而使得Co/Pt多层膜的磁矩垂直于膜面,但由于Pt层对样品的分流作用过大,导致样品的霍尔电阻有所降低;而Ta作为底层的Co/Pt多层膜既可以周期层以较薄的Pt保持样品的垂直磁各向异性,又可使得样品具有大得多的霍尔电阻,可研究其与互补金属氧化物半导体(CMOS)的集成。

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网络首发时间: 2015-04-07 09:26

稀有金属 2016,40(01),32-37 DOI:10.13373/j.cnki.cjrm.2016.01.006

不同底层对Co/Pt多层膜反常霍尔效应影响的研究

俱海浪李宝河陈晓白刘帅于广华

北京科技大学材料物理与化学系

北京工商大学理学院

摘要：

采用直流磁控溅射法在玻璃基片上制备了Au,Cu,Pt和Ta底层的Co/Pt多层膜样品,对周期层中Co和Pt进行了调制,获得了各底层的最佳多层膜结构,研究了各底层对Co/Pt多层膜的反常霍尔效应的影响。经研究发现,当底层厚度均为3 nm、周期层中Pt厚度为1.5 nm,多层膜中Co层的厚度均为0.4 nm时,样品霍尔回线的矩形度最好,对应样品具有更好的垂直磁各向异性(PMA)。在相同厚度条件下,Au和Cu作为Co/Pt多层膜的底层在保持样品的垂直磁各向异性方面的作用远不如Pt和Ta底层,而且样品的霍尔电阻比Pt和Ta做底层时要小很多。在研究的4种不同金属底层多层膜中,Pt底层可以使多层膜周期层以更薄的Pt厚度获得垂直磁各向异性,从而使得Co/Pt多层膜的磁矩垂直于膜面,但由于Pt层对样品的分流作用过大,导致样品的霍尔电阻有所降低;而Ta作为底层的Co/Pt多层膜既可以周期层以较薄的Pt保持样品的垂直磁各向异性,又可使得样品具有大得多的霍尔电阻,可研究其与互补金属氧化物半导体(CMOS)的集成。

关键词：

Co/Pt多层膜;反常霍尔效应;磁输运;自旋电子学;

中图分类号： O482.5

作者简介：俱海浪(1978-),男,陕西淳化人,博士研究生,副教授,研究方向:磁性薄膜材料及器件;E-mail:juhl@th.btbu.edu.cn;;于广华,教授;电话:010-62332342;E-mail:ghyu@mater.ustb.edu.cn;

收稿日期：2014-06-27

基金：国家自然科学基金项目(11174020);北京市教委教学名师项目(PXM2013_014213_000013)资助;

Extraordinary Hall Effect in Co/Pt Multilayers with Different Underlayer

Ju Hailang Li Baohe Chen Xiaobai Liu Shuai Yu Guanghua

Department of Material Physics and Chemistry,University of Science and Technology Beijing

School of Science,Beijing Technology and Business University

Abstract：

The impact of different underlayers such as Au,Cu,Pt and Ta on anomalous Hall effect of Co/Pt multilayers was investigated. The samples were successfully manufactured by magnetron sputtering technique on the glass substrate. The thicknesses of Co and Pt were modulated and the optimum samples with various underlayers were obtained. When the underlayer thickness was fixed at 3nm,the Pt thickness in the periodic layer was fixed at 1. 5 nm,and the thickness of Co was fixed at 0. 4 nm,it was more appropriate for the multilayers to have good perpendicular magnetic anisotropy( PMA) and rectangle degree of the Hall curves. Pt and Ta underlayer played a much greater role in maintaining the PMA of samples than that of Au and Cu. The Hall resistance of Au and Cu underlayer samples was smaller than that of Ta and Pt. The Pt underlayer could make the magnetic moment of Co/Pt multilayer perpendicular to the films with a thinner Pt in the periodic layer but the Hall resistance dropped due to the larger shunting effect on the samples than others. Ta underlayer could provide PMA to Co/Pt multilayer with very thin Pt layer and made the samples have a much greater Hall resistance,so they were more suitable for integration with complementary metal oxide semiconductor( CMOS).

Keyword：

Co/Pt multilayers; anomalous Hall effect; magneto-transport; spintronic;

Received： 2014-06-27

随着自旋电子学研究的不断深入,需要对磁性多层膜及稀磁半导体等材料的性质进行探究。反常霍尔效应可以用来表征材料体系铁磁态性质,在对垂直磁各向异性方面的研究有着重要应用^[1,2,3]。反常霍尔效应物理起源有基于理想晶体能带模型的内禀机制^[4]和基于外在杂质、缺陷、声子的外禀机制^{[5,6,7,8,9,10]},两种机制都认为电子的自旋轨道耦合是反常霍尔效应产生的主要原因。

具有垂直磁各向异性的材料主要有Co /( Pt,Pd) 多层膜^[11],( Co,Fe) Pt合金^[12],( Gd,Tb) Fe Co稀土合金^[13], Co /Ni多层膜^[14], Co Fe B /Mg O/Co Fe B结构^[15]等,用Al O_x代替Mg O可作为隧穿层势垒的氧化物材料^[16],其中Co /Pt多层膜由于具有强的自旋轨道耦合^[17]及Co-Pt界面电子杂化^[18]等特点而具有很强的垂直磁各向异性,有望与互补金属氧化物半导体( CMOS) 集成用于制备新一代逻辑器件^[19]。对Co /Pt多层膜的研究多集中在Pt底层,对Au,Cu及Ta底层的研究很少,本文通过对Co /Pt多层膜底层和周期层的调整,得到较大的霍尔效应和适当矫顽力的多层膜结构,制备出各底层Co /Pt多层膜的最佳样品,对其反常霍尔效应进行了比较研究。

1 实验

霍尔电阻率 ρ_xy与外加磁场B的关系表达式为^[20]:

式中R₀为正常霍尔系数,R_S为反常霍尔系数,M_S为材料的磁矩。ρ_xy与样品磁矩的垂直分量成正比^[21],所以霍尔曲线可反映出材料垂直磁化特征,通过曲线的矩形度和剩磁比来研究Fe /Pt,Co /Pt等磁性薄膜的垂直磁各向异性^[22,23,24]。

样品采用直流磁控溅射法在玻璃基片上制备而成,样品台带自转,系统本底真空度优于2. 0 ×10^{- 5}Pa,溅射气体为高纯度Ar气( 99. 999% ) ,溅射气压为0. 5 Pa。靶材的溅射速率由Dektak150 型台阶仪测定,分别为Co 0. 047 nm·s^{- 1},Pt 0. 075nm·s^{- 1},Au 0. 074 nm·s^{- 1},Cu 0. 034 nm·s^{- 1},Ta0. 015 nm·s^{- 1}。实验中,为了比较不同底层对Co /Pt多层膜霍尔效应的影响,制备样品分为4 个系列,分别为Pt底层、Au底层、Cu底层和Ta底层。为了使得样品具有较为明显的霍尔效应,所有底层Co Pt多层膜的周期数n均为4。将制备好的样品切成大小为8 mm × 15 mm的矩形薄片,用四探针法测量其霍尔曲线,磁场垂直膜面。

2 结果与讨论

图1 ~ 4 所示为底层分别为Au,Cu,Pt和Ta时改变样品周期层中Co层厚度的摩尔曲线,为了便于比较,所有底层厚度均为3 nm,周期层中Pt厚度均为1. 5 nm,系列样品结构分别为:

从图1 中可以看到Au底层样品中当Co厚度为0. 3 nm时样品没有磁滞,当Co厚度为0. 4 nm时样品具有100% 的剩磁比,但矩形度不是很好。当Co层再变厚到0. 5 nm时,虽然还有磁滞现象,但样品的矩形度变的很差,此时垂直磁各向异性变差。

在图2 中,可以看到在Cu底层中,周期层中Co厚度从0. 3 nm变化到0. 5 nm时,样品均有100% 的剩磁比,但Co厚度为0. 3 nm时矫顽力很小,几乎为0,Co厚度为0. 4 nm时样品具有完好的矩形度,表明此时样品具备良好的垂直磁各向异性,而Co厚度为0. 5 nm时,样品的矩形度比Co厚度为0. 4 nm时有所下降。

图1 Au 3 nm/[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) / Pt 1. 5 nm]4的霍尔曲线Fig. 1 Hall curves of Au 3 nm /[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) /Pt 1. 5 nm]4

图2 Cu 3 nm/[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) / Pt 1. 5 nm]4的霍尔曲线Fig. 2 Hall curves of Cu 3 nm /[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) /Pt 1. 5 nm]4

图3 为Pt底层系列样品的霍尔曲线,矫顽力和霍尔电阻依次增大,Co厚度从0. 3 nm变化到0. 5 nm时,样品均有100% 的剩磁比和完好的矩形度,表明样品均具备良好的垂直磁各向异性,但当Co厚度为0. 5 nm时,虽然样品的剩磁比保持100% ,但矩形度有所降低。

Ta底层样品的霍尔曲线如图4 所示,矫顽力和霍尔电阻随着Co厚度的增加而依次增大,所有样品都具有100% 的剩磁比和完美的矩形度,表明样品均具备良好的垂直磁各向异性,从图1 ~ 4 总体来看,Ta和Pt作为底层比Au和Cu更有利于保持Co /Pt多层膜的垂直磁各向异性,而Ta底层效果最好,和Pt底层样品相比,相同Co层厚度情况下,矫顽力相差不多,但其霍尔电阻比Pt底层霍尔电阻明显要大,说明Ta底层使得Co /Pt多层膜获得更大的反常霍尔效应。

图3 Pt 3 nm/[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) / Pt 1. 5 nm]4的霍尔曲线Fig. 3Hall curves of Pt 3 nm /[Co ( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5nm) / Pt 1. 5 nm]4

图4 Ta 3 nm/[Co( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5 nm) / Pt 1. 5 nm]4的霍尔曲线Fig. 4Hall curves of Ta 3 nm /[Co ( tCo= 0. 3,0. 4,0. 5nm)/Pt 1.5 nm]4

Co / Pt多层膜中Co层厚度在合适的范围时才具有垂直磁各向异性。太薄的Co由于成膜不连续和Pt很容易相互扩散成为合金,从而使得多层膜失去垂直磁各向异性,但太厚的Co层会使材料的体磁各向异性的影响大于界面磁各向异性,造成样品霍尔曲线矩形度降低而逐渐倾斜,且磁滞变弱导致矫顽力也会变小。各底层的Co /Pt多层膜中Co的厚度为0. 4 nm比较合适。

Co / Pt多层膜中相邻Co层之间的耦合作用是通过被磁化的Pt原子产生的铁磁耦合基础上再叠加随距离振荡变化的RKKY耦合^[7],太薄的Pt层不能给Co提供足够的界面磁各向异性,所以样品的霍尔曲线会随着周期层中Pt的变化而改变,一般需要Pt厚到某一特定厚度,样品才具有垂直磁各向异性,对不同的底层,周期层中Pt的特定厚度是不一样的。然而Pt层越厚其分流作用越大,从Pt层流走的电流越多,所以在样品具备完全的矩形度即获得良好的垂直磁各向异性后其霍尔电阻一般是随着Pt的增加而变小。

样品是否具备垂直磁各向异性,底层同样起着重要的作用。不同的底层和Co /Pt多层膜的晶格匹配度是不同的,匹配度较好的底层可以使得周期层中的Pt厚度更小。同时底层对电流也有分流的影响,会影响到霍尔效应的大小。为了研究不同底层Co /Pt多层膜能够保持垂直磁各向异性的Pt的最小厚度,制备了各底层的系列样品,底层厚度均为3 nm,具体样品结构分别为

图5 ~ 8 为Au,Cu,Pt和Ta底层样品Co层厚度均为0. 4 nm时改变周期层中Pt厚度的霍尔曲线。

在图5 中,当Pt厚度为1. 6 和1. 8 nm时,样品的霍尔回线比较倾斜,此时磁矩不与膜面垂直,原因是因为太薄的Pt层不能给Co提供足够的界面磁各向异性。当Pt厚度为2. 0 nm时,样品的霍尔曲线有较好的矩形度,虽然已具备了垂直磁各向异性,但霍尔电阻和矫顽力较小。Au底层对保持Co /Pt多层膜的垂直磁各向异性方面的作用较小。

图5 Au 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt( tPt= 1. 6,1. 8,2. 0 nm) ]4的霍尔曲线Fig. 5Hall curves of Au 3 nm /[Co 0. 4 nm / Pt ( tPt= 1. 6,1. 8,2. 0 nm) ]4

图6 为Cu 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt ( t_Pt= 1. 3,1. 5,1. 7 nm) ]₄的霍尔曲线。Pt厚度为1. 3 nm时,样品已经具有一定的矩形度,但较差; 当Pt厚度为1. 5 nm时,其具有完好的矩形度,但霍尔效应太小,霍尔电阻只有0. 21 Ω; Pt变厚至1. 7 nm时,霍尔曲线已经开始有所倾斜。Cu底层比Au有利于Co /Pt多层膜的垂直磁各向异性,但是样品的霍尔效应较小。

图6 Cu 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt( tPt= 1. 3,1. 5,1. 7 nm) ]4的霍尔曲线Fig. 6 Hall curves of Cu 3 nm /[Co 0. 4 nm / Pt ( tPt= 1. 3,1. 5,1. 7 nm) ]4

Pt 3 nm /[Co 0. 4 nm / Pt ( t_Pt= 0. 2,0. 4,0. 6nm) ]₄的霍尔曲线如图7 所示,可以看到,Pt底层特别有利于Co /Pt多层膜具有垂直磁各向异性,当多层膜中Pt厚度仅为0. 2 nm时已经具有比较高的矩形度,当Pt厚度增加到0. 4 和0. 6 nm时,样品具备了完整的矩形度,和以上两底层样品相比,矫顽力和霍尔电阻均大幅增加。Pt底层多层膜可以更薄的Pt使得样品具有垂直磁各向异性,大大降低分流效果,提高样品的霍尔电阻,Pt厚度为0. 6nm时霍尔电阻达到了0. 66 Ω。可见Pt底层有利于Co /Pt多层膜的垂直磁各向异性,且测试样品具有较大的霍尔电阻。

图8 为Ta 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt ( t_Pt= 0. 4,0. 6,0. 8 nm) ]₄的霍尔曲线,当周期层中Pt厚度为0. 4 nm时,霍尔曲线为穿过原点的直线,对于Ta底层来说周期层中0. 4 nm的Pt层不足以给Co提供足够的界面磁各向异性,使Co /Pt多层膜具有垂直磁各向异性,当Pt厚度增加到0. 6 nm时,样品的霍尔曲线矩形度非常好,且霍尔电阻达到1. 73 Ω,是同样厚度Pt底层样品的2. 6 倍。可见同样厚度的Pt与Ta底层,Pt底层的分流更为明显。当Pt厚度增加到0. 8 nm时,样品的矩形度和矫顽力变化不大,但霍尔电阻降为1. 50 Ω,这是由于周期层中Pt的分流作用开始加强,使得霍尔电阻降低。和Pt底层相比,Ta底层的Co /Pt多层膜保持垂直磁各向异性的最低Pt厚度为0. 6 nm,但霍尔电阻却比Pt底层的样品大很多,矫顽力比Pt底层样品要小。

图7 Pt 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt( tPt= 0. 2,0. 4,0. 6 nm) ]4的霍尔曲线Fig. 7Hall curves of Pt 3 nm /[Co 0. 4 nm / Pt ( tPt= 0. 2,0.4,0.6 nm)]4

图8 Ta 3 nm/[Co 0. 4 nm/Pt( tPt= 0. 4,0. 6,0. 8 nm) ]4的霍尔曲线Fig. 8Hall curves of Ta 3 nm /[Co 0. 4 nm / Pt ( tPt= 0. 4,0. 6,0. 8 nm) ]4

3 结论

通过对以Au,Cu,Pt和Ta作为底层的Co /Pt多层膜中Co层和Pt层的调制,制备了一系列的多层膜样品,获得了各底层的具有较大霍尔效应和适当矫顽力的多层膜结构,制备出了各底层Co /Pt多层膜的最佳样品,对不同底层对Co /Pt多层膜反常霍尔效应的影响进行了研究,发现Au和Cu作为Co /Pt多层膜的底层在保持其垂直磁各向异性方面的作用远不如Pt和Ta底层,而Pt底层更能促使Co /Pt多层膜的磁矩垂直于膜面,且需要的Pt厚度最小,说明Pt作为底层能够更好地和多层膜晶格匹配,但其对样品的分流作用过大,导致样品的霍尔电阻比同样结构的Ta底层样品小很多,所以Ta作为Co /Pt多层膜的底层既可以使较薄的Pt保持其垂直磁各向异性,又可使得样品具有大得多的霍尔电阻,更加适合作为元件与CMOS集成。