基于密度泛函理论的锂辉石晶体结构及（110）面表面化学基因特性研究

谢瑞琦^1,2,3，朱一民^1,2,3，刘杰^1,2,3，李艳军^1,2,3

1. 东北大学资源与土木工程学院2. 难采选铁矿资源高效开发利用技术国家地方联合工程研究中心3. 东北大学基因矿物加工研究中心

摘 要：基于第一性原理,利用Material Studio软件的CASTEP模块,对锂辉石晶体的布居、能带、态密度进行了分析,结果表明,锂辉石为绝缘体,其最有可能的荷正电的活性位点为Li、Al、Si,荷负电的活性位点为O。对优化后的锂辉石（110）面的表面能、弛豫、布居、态密度和差分电荷密度进行了分析。结果表明,所构建的锂辉石表面的表面能为0.342 9 J/m²,该表面在Z轴方向的弛豫相对明显,其次是X轴方向,Y轴方向的弛豫相对较弱。锂辉石表面的布居分析表明优化后的锂辉石（110）面表层原子价电子构型、布居、键长等均发生了变化。态密度分析结果表明（110）面表层的6个O活性不同,其在费米能级附近的态密度贡献大小为:O1>O2>O3≈O6>O5>O4。因此,O1是锂辉石表面活性最高的原子,其次是O2。差分电荷密度图也表明锂辉石表面缺电子位点和多电子位点交替出现,但得失电子程度不同,因此各原子表现出不同的化学活性。根据矿物基因特性,预测锂辉石容易与含—COOH、—CONHOH、—OSO₂H等易于与Al发生化学反应官能团的阴离子捕收剂作用,但捕收性能可能不佳;预测阳离子捕收剂如胺类捕收剂以及金属离子活化剂如Ca²⁺等,可吸附于锂辉石表面,产生较好的捕收能力和活化能力。

关键词：锂辉石;锂辉石(110)面;密度泛函理论;第一性原理计算;电子结构;表面特性;基因矿物;