活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理

解炜^1,2,3，曲思建^1,2,3，王鹏^2,3，梁大明^2,3，吴倩^2,3，张媛⁴

1. 中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院2. 煤炭科学技术研究院有限公司煤化工分院3. 煤基节能环保炭材料北京市重点实验室4. 煤炭科学技术研究院有限公司节能工程技术研究分院

摘 要：随着国家环保标准越来越严格,针对典型燃煤工业锅炉排烟温度低,烟气量小特点,为了满足烟气NO_x超低排放要求,催化氧化脱硝是理想的技术。为了研究活性焦催化氧化脱除低温烟气中NO的性能及机理,利用固定床反应装置研究70～110℃低温烟气活性焦催化氧化脱硝过程,考察温度、烟气中O₂对脱硝的影响。此外,通过解析活性焦77 K条件下N₂吸/脱附等温线获得其孔径分布及比表面积、利用XPS表征活性焦炭基质及表面化学特性、应用TPD获取反应前后活性焦升温脱附曲线,研究活性焦催化氧化脱硝及活性焦热再生机制。结果表明:70～110℃内,温度越低活性焦催化氧化脱硝的性能越好;活性焦催化氧化脱硝初始阶段,逸出的少量NO₂来自于NO和活性焦表面多聚芳环边缘的碱性含氧官能团CO反应;活性焦表面酸性含氧官能团抑制NO的吸附,而炭基质多聚芳环是构成炭基质的主要物质,其π键提供电子促进催化脱硝;无O₂条件下NO作为电子受体占据吸附位,O₂存在时由于O₂获得π键提供的电子形成反应中间体,与NO生成NO₂。活性焦催化氧化NO最终可达到低温烟气脱硝的目的,然而,由于活性焦中碳的还原作用,热再生并不能将活性焦催化氧化生成的NO₂脱附,而是以NO的形态伴随着CO₂脱附下来。

关键词：工业锅炉;低温烟气;活性焦;催化氧化;脱硝;