简介概要

锆/镍超声波焊接界面IMCs生长行为及其性能分析

来源期刊：稀有金属2019年第3期

论文作者：张义福张华朱政强赵京彦

文章页码：283 - 289

关键词：锆/镍异质金属;超声波焊接;金属间化合物;连接机制;IMCs生长历程;

摘要：锆/镍异种金属焊接结构在现代工业应用中日益广泛,但因母材热物理和化学性能存在较大差异,导致焊接难度大。超声波焊接作为一种固态连接工艺适应于异种金属焊接。研究不同焊接能量对锆/镍异质金属超声波焊接金属间化合物（IMCs）生长行为与机械性能的影响机制。以锆箔、镍箔为原材料,采用焊接功率1600 W,通过改变焊接时间300,～400,～500,～600 ms调控焊接能量设计异质金属超声波焊接试验。使用扫描电子显微镜（SEM）、能谱仪（EDS）、 X射线衍射（XRD）、 3D景深显微分析、显微硬度仪及拉剪强度测试等研究微观组织形貌、相结构、景深及显微硬度的变化规律,确定焊接能量与接头拉剪强度之间的定量关系,理解其连接机理和IMCs生长历程。结果表明:接头触点区无明显宏观裂纹等缺陷;随焊接能量增大,触点区原子互扩散层迅速增厚并趋于稳态,过厚的IMCs层诱导产生新的焊接缺陷;在焊接能量640 J时高应变率加速连接界面析出厚度约3.2μm的Ni₇Zr₂, Ni₁₀Zr₇和NiZr₂ IMCs相层,析出顺序为:Ni₁₀Zr₇, Ni₇Zr₂, NiZr₂;塑性变形在整个薄板厚度间传播,剧烈塑性变形促进了位错增殖,形成了由纳米晶和非晶相组成的过渡层;工件连接强度取决于机械互锁、纳米晶和非晶相过渡层与互扩散的综合作用。所获得的最优焊接工艺参数对提升接头力学性能和分析其界面组织变化具有重要意义。

网络首发时间: 2018-07-19 13:33

稀有金属 2019,43(03),283-289 DOI:10.13373/j.cnki.cjrm.xy18060034

锆/镍超声波焊接界面IMCs生长行为及其性能分析

张义福张华朱政强潘际銮

江西省机器人与焊接自动化重点实验室南昌大学机电工程学院

九江学院机械与材料工程学院

摘要：

锆/镍异种金属焊接结构在现代工业应用中日益广泛, 但因母材热物理和化学性能存在较大差异, 导致焊接难度大。超声波焊接作为一种固态连接工艺适应于异种金属焊接。研究不同焊接能量对锆/镍异质金属超声波焊接金属间化合物 (IMCs) 生长行为与机械性能的影响机制。以锆箔、镍箔为原材料, 采用焊接功率1600 W, 通过改变焊接时间300, ～400, ～500, ～600 ms调控焊接能量设计异质金属超声波焊接试验。使用扫描电子显微镜 (SEM) 、能谱仪 (EDS) 、 X射线衍射 (XRD) 、 3D景深显微分析、显微硬度仪及拉剪强度测试等研究微观组织形貌、相结构、景深及显微硬度的变化规律, 确定焊接能量与接头拉剪强度之间的定量关系, 理解其连接机理和IMCs生长历程。结果表明:接头触点区无明显宏观裂纹等缺陷;随焊接能量增大, 触点区原子互扩散层迅速增厚并趋于稳态, 过厚的IMCs层诱导产生新的焊接缺陷;在焊接能量640 J时高应变率加速连接界面析出厚度约3.2μm的Ni₇Zr₂, Ni₁₀Zr₇和NiZr₂ IMCs相层, 析出顺序为:Ni₁₀Zr₇, Ni₇Zr₂, NiZr₂;塑性变形在整个薄板厚度间传播, 剧烈塑性变形促进了位错增殖, 形成了由纳米晶和非晶相组成的过渡层;工件连接强度取决于机械互锁、纳米晶和非晶相过渡层与互扩散的综合作用。所获得的最优焊接工艺参数对提升接头力学性能和分析其界面组织变化具有重要意义。

关键词：

锆/镍异质金属;超声波焊接;金属间化合物;连接机制;IMCs生长历程;

中图分类号： TG453.9

作者简介：张义福 (1984-) , 男, 江西上饶人, 博士研究生, 研究方向:异质金属焊接中多相IMCs调控研究, E-mail:zhangyifulj@163.com;*张华, 教授;电话:13607005718;E-mail:hzhang@ncu.edu.cn;

收稿日期：2018-06-25

基金：国家自然科学基金委员会-中国科学院天文联合基金项目 (U1731118);江西省轻质高强结构材料重点实验室开放基金项目 (20171BCD40003) 资助;

Growth Behavior and Properties of Zr/Ni Interface IMCs Phases in Ultrasonic Welding Process

Zhang Yifu Zhang Hua Zhu Zhengqiang Pan Jiluan

Key Laboratory for Robot & Welding Automation of Jiangxi Province, School of Mechanical & Electrical Engineering, Nanchang University

School of Mechanics & Materials Engineering, Jiujiang University

Abstract：

Zr/Ni dissimilar metal welding structures have become more and more widely used in modern industrial applications. However, welding is difficult due to large differences with parent metal in thermal physical and chemical properties. Ultrasonic welding is a solid state joining process suitable for dissimilar metal welding. The influence mechanism of different welding energy on the intermetallic compounds (IMCs) growth behavior and mechanical properties of Zr/Ni dissimilar metal ultrasonic welding was investigated. Using zirconium foil and nickel foil as raw materials, welding power of 1600 W was adopted, and ultrasonic welding experiments for dissimilar metals were designed by changing welding time 300, ～400, ～500, ～600 ms to regulate the welding energy. The scanning electron microscope (SEM) , energy dispersive spectroscopy (EDS) , X-ray diffraction (XRD) , 3 D depth-of-field microscopic analysis, micro-hardness tester and tensile strength tester were used to study the variation of microstructure morphology, phase structure, depth of field and hardness, to determine the quantitative relationship between weld energy and tensile strength of the joint, and to understand the mechanism of connection and IMCs growth history. The results showed that there was no obvious macro crack and other defects in the joint contact area. As the welding energy increased, the atomic interdiffusion layer in the contact area rapidly thickened and tended to a steady state, and excessively thick IMCs induced new welding defects. When the welding energy was 640 J, high strain rates accelerated the precipitation of Ni₇Zr₂, Ni₁₀Zr₇ and NiZr₂ IMCs phase at the interface, and its thickness was about 3.2 μm. The precipitation order was Ni₁₀Zr₇, Ni₇Zr₂, NiZr₂. The plastic deformation propagated throughout the thickness of the foil, and the severe plastic deformation promoted the proliferation of dislocations. A transition layer consisting nanocrystalline and amorphous phases was formed. The strength of the workpiece connection depended on the combined effect of mechanical interlocking, transition layers and element interdiffusion. The optimal welding process parameters obtained had important significance for improving the mechanical properties of the joints and analyzing the changes of the interface structure.

Keyword：

Received： 2018-06-25

多种材料焊接结构对提高产品性能和满足功能需求日益增加。 Matinsen等 ^[1] 根据连接机制, 即机械、化学、热 (包括熔合和固态) 或混合工艺将不同材料的连接技术进行了分类。其中, 作为固态连接工艺的超声波金属焊接由于其低温、低压和易自动化等特点在电子、汽车和航空航天相关领域运用广泛, 在连接多层箔片和异种金属材料方面发展迅速 ^[2,3] 。超声波焊接过程中, 峰值温度发生于焊极/工件界面处、在界面摩擦作用下连接面产生严重漩涡状塑性变形, 有利于获得较好力学性能的连接接头 ^[4,5] 。 Satpathy和Sahoo ^[6] 研究了界面微观形成情况并观察到金属间化合物。 Ni和Ye ^[7] 观察到铜/铝超声波焊接界面处的细晶粒 (～5.3 μm) 分布。 Zhang等 ^[8] 采用透射电镜 (TEM) 和高分辨率透视电镜 (HRTEM) 观察了超声波焊后连接界面过渡层情况, 表明: 界面发生位错增殖并生成纳米晶与非晶。但是, 当这些金属接触并相互扩散时, 由于涉及较低的温度和缺乏液相, 相比熔焊工艺产生更少的金属间化合物 (IMCs) , 然而IMCs反应层仍然形成 ^[9,10] , 在确定焊接性能方面仍然是关键。锆基金属常被用作热反应器中燃料元件的包层材料, 与锆基相比, 高镍合金钢因其成本效益而被用作核工业中的结构材料, 且比一般不锈钢具有更好的耐腐蚀性能 ^[11,12] 。在一些反应堆中, 结构材料和覆层材料之间存在很多焊接接头, 因其相互作用及接头在核工业中的重要性而成为研究主题。 Ahmad等 ^[13] 研究了Zircaloy-4/304L不锈钢TIG焊接, 结果表明在熔融区存在形状成棒状的Zr (Cr, Fe) ₂ IMCs和Zr₂Fe-Zr₂Ni共晶相, 并伴随裂纹生成。 Atabaki ^[14] 研究了不同温度下使用活性Ti基夹层的Zircaloy-4和不锈钢321扩散结合微观结构演变, 结果表明在1123和1223 K温度下使用活性Ti合金中间层实现了基材的有效连接。说明预置填充层可有效解决锆基/钢连接, 而如何预置填充层避免残余应力变形所带来的焊接缺陷是需解决的首要问题。

超声波焊接技术只需金属熔点的25%～70%时即可通过超声波摩擦实现金属层间的冶金连接, 避免了液固相转变、残余应力、尺寸变化和冶金不相容性, 最小化脆性IMCs的形成时间, 是一种低热量输入的固态连接工艺, 当这些金属接触并相互扩散时, 由于涉及较低的温度和缺乏液相, 相比熔焊工艺产生更少的IMCs, 然而IMCs反应层仍然形成 ^[15,16] , 在确定焊接性能方面仍然是关键。为此, 进行锆/镍超声波焊接设计锆基/高镍钢填充层, 同时该焊接接头可作为钛合金/钢异质金属焊接的中间填充层, 可有效避免IMCs的大量形成。因此, 获得焊接能量焊接接头性能的影响规律, 并对其连接机理和IMCs生长行为进行研究, 丰富异质金属热-机固相焊接理论具有广阔应用前景。

1 实验

受限于超声波焊极端面尺寸 (5 mm×15 mm) 与铁砧位置, 设计试验材料搭接量为40 mm, 其中锆箔尺寸为100 mm×20 mm×0.2 mm, 镍箔尺寸为100 mm×20 mm×0.5 mm, 均为退火态。镍硬度 (HV 200) <锆硬度 (HV 240) , 故采用镍上锆下搭接装配, 如图1所示。试验使用的超声波金属点焊机型号为NC-2020A (图2所示: 系统功率P=50～2000 W, 系统工作压力F=0.2～0.6 MPa, 焊接时间t=0～104 ms, 超声振动频率f=20 kHz) , 通过改变该闭环超声波焊接系统中的3个基本参数调控焊缝质量, 即焊接功率P、焊接时间t、焊接压力F。由于超声波焊机的可视化压力参数为设备配套装置的气缸压强, 而加载到试样的静压力即焊极的压力可通过下式计算:

WF=FπD24?????????(1)

式中F为超声波焊机气缸压强 (MPa) ; D为气缸直径 (54 mm) ; WF为加载到试样的静压力即焊接压力 (N) 。

图1 锆/镍装配示意图

Fig.1 Zi/Ni assembly diagram (mm)

图2 超声波焊接设备与焊极形状图

Fig.2 Ultrasonic welding equipment (a) and sonotrode shape map (b)

为了评价超声波焊接能量对界面组织性能的影响, 分析成型机制。实验采用焊接功率1600 W, 焊接压力0.5 MPa (1145.11N) , 通过调控焊接时间300, ～400, ～500, ～600 ms改变焊接能量设计工艺参数, 确定焊接能量与接头拉剪力之间的定量关系, 获得IMCs层厚生长历程。焊前使用320^#砂纸打磨工件表面氧化层, 并用丙酮祛除搭接接头区及其附近5 mm处油污。采用CIA800-3D型景深显微分析系统观察表面压痕; 采用细丝K型热电偶测量焊接界面温度变化; 接头横截面经预磨抛光后采用扫描电镜 (SEM, TESCAN VEGA II) 观察焊缝脆性金属层、测量其厚度并评价焊缝成型质量; 采用能谱分析 (EDS) 结合X射线衍射仪 (XRD, Rigaku D/max-2400) 评估可能形成相; 采用HVS-1000型显微维氏硬度计测量接头硬度, 载荷为0.05 kg, 保压时间为10 s。采用CTM2500微机控制电子万能试验机测试搭接接头拉剪强度, 工件拉伸标准为GB/T228.1-2010, 加载速度为1 mm·min^-1。

2 结果与讨论

2.1 显微组织与IMCs相组成分析

焊极与铁砧纹理是实现工件有效连接的必要条件。预压阶段, 工件表面与焊极、铁砧点隙接触。高频激励下工件表面出现凹凸不平, 连接界面形态分为触点区和点隙区。相应的接头表面宏观形貌图和背散射电子 (BSE) 图如图3所示。可知, 接头均无明显宏观裂纹产生; 连接线呈波浪状塑性变形, 认为局部形成机械自锁; 随焊接能量增加, 有效承载面随之较小, 如表面宏观形貌图所示; 横截面厚度不均加剧, 接触区面积增大、点隙区面积减小, 如BSE图所示。

如图4所示为不同能量下接头触点区微观BSE图。可知, 在界面摩擦和高焊接压力下, 焊极嵌入工件加速了焊接面进入稳态摩擦阶段, 从而高效传递超声激励; 塑性变形在整个箔片厚度间传播; 触点区连接效果良好, 叠加层未出现明显分界线; 界面临近层发生剧烈塑性变形, 产生机械互锁; 图4 (a) 界面出现微观裂纹、图4 (b) 未出现缺陷、图4 (c, d) 界面灰色带状区迅速长大, 说明在超声波焊接的表面和体积效应等因素的作用下焊接界面随焊接能量的增加夹渣、气孔和裂纹等缺陷随之减小, 而灰色带状区迅速长大; 在高应变率下触点区发生严重塑性变形加剧了焊缝动态再结晶; 同时位错密度升高, 更多的位错在界面处累积, 导致晶粒细化, 在高能量驱动和冷却梯度下形成由纳米晶和非晶相组成的过渡层 ^[8] ; 随焊接能量的增加界面元素间互扩散IMCs层增厚; 这些交互作用影响了接头承载能力。

在低功率焊接时, 中等温度 (<300 ℃) 下发生键合由接触力学控制, 任何变形都发生在焊缝表面, 焊缝的形成最初涉及超声波振动破坏接触凹凸不平表面氧化物层, 导致局部粘着和形成微焊; 高功率焊接时, 只有当微键在焊缝界面上完全结合才能获得最佳焊接性能。图5所示为不同能量下接头区能谱 (EDS) 线扫描图, 其原子互扩散层厚度分别约为1.5, 3.2, 7.5, 6.5 μm。可知, 焊接能量不足, 焊接接头很难形成有效原子键合 (图5 (a) ) ; 随焊接能量增大, 原子互扩散层迅速增厚并趋于稳态, 互扩散率的提高将引起熔点显著降低 ^[17] ; 在高应变率动态变形下, 过厚的IMCs层诱导产生新的焊接缺陷, 这可能是由于迅速形成的过厚IMCs层使焊缝变得脆化。可以预测, 在焊接能量640 J下接头获得最佳综合性能。

图3 不同能量下接头表面宏观形貌与背散射电子 (BSE) 图

Fig.3 Depth of field and BSE maps with different energy

(a₁～a₃) 480 J; (b₁～b₃) 640 J; (c₁～c₃) 800 J; (d₁～d₃) 960 J

图4 不同焊接能量下接头触点区微观BSE图

Fig.4 Microscopic BSE maps of joint contact area at different welding energy

(a) 480 J; (b) 640 J; (c) 800 J; (d) 960 J

超声波焊接热输入量小, 加工温度只有金属熔点的25%～70%, 如图6所示为不同能量下接头界面温度变化曲线图, 可知其焊接温度峰值不超过500 ℃, 结合Ni-Zr合金相图 (图7) ^[18] 可知, 形成的IMCs由Ni5Zr (分解: Ni₇Zr₂+Ni) , Ni₇Zr₂, Ni₃Zr, Ni₁₀Zr₇ (分解: NiZr (s) +Ni₃Zr) 和NiZr₂组成。焊接能量640 J下界面区 (图8) EDS和断口XRD结果表明焊缝可能形成IMCs相有Ni₇Zr₂, Ni₁₀Zr₇和NiZr₂ (图9和表1) , 因非晶含量低导致界面XRD衍射峰半高宽小, 致使最终可能无法观察到非晶特征的“馒头峰”, 其中生成相形成能分别为: -0.429, -0.451, -0.323 eV·atom^-1 ^[19] 。表明, Zr/Ni超声波焊接过程中IMCs形成阶段可分为: 微结合形成; 跨微结合相互扩散; 在焊接界面镍侧率先形成岛状Ni₁₀Zr₇相; 扩散层增厚形成连续反应层析出Ni₇Zr₂相; 最后在焊接界面锆侧形成NiZr₂相并快速生长, 其形成过程如图10所示。该生成相恶化了接头力学性能。

图5 不同焊接能量下接头区EDS线扫描图

Fig.5 EDS line scans of joint area at different welding energy

(a) 480 J; (b) 640 J; (c) 800 J; (d) 960 J

图6 焊接能量对接头界面温度影响曲线

Fig.6 Interface temperature at different welding energy

图7 Ni-Zr合金相图

Fig.7 Ni-Zr alloy phase diagram

图8 焊接能量640 J下接头BSE图

Fig.8 BSE map of joint at welding energy 640 J

表1 接头区EDS结果

Table 1 EDS results of joint area (%, atom fraction)

Position	Ni	Zr	Possible phase
1	92.67	7.33	Ni+Ni₇Zr₂
2	83.01	16.99	Ni₇Zr₂
3	55.19	44.81	Ni₁₀Zr₇ (NiZr+Ni₃Zr)
4	29.51	70.49	NiZr₂
5	3.47	96.53	NiZr₂+Zr

2.2 力学性能分析

接头显微维氏硬度分布图如图11所示, 可知连接界面区显微硬度高于母材, 结合显微表征说明界面区生成IMCs相、晶粒细化并出现位错增殖; 介于母材与连接区域间的显微硬度低于母材, 说明该处出现超声软化现象。图12为焊接能量-拉剪强度曲线, 可知随焊接能量增大接头拉剪强度先增大后减小, 在能量为640 J时获极大值, 与显微表征预测一致; 接头断裂位置发生在连接界面处, 难于实现熔核拉出失效行为, 具有典型的脆性断裂特征, 这是因为界面处产生了连续IMCs层; 由焊后Zr表面颜色可知, 随焊接能量增大表面颜色由银白色逐渐呈现淡紫色, 说明焊接能量越大接头发生吸碳、氮现象越加明显, 使接头脆化, 这是影响接头性能的又一原因。

图9 接头断口XRD图

Fig.9 XRD patterns of joint fracture

(a) Ni side; (b) Zr side

图10 超声波焊接过程中多相IMCs的形成阶段

Fig.10 Formation of IMCs consisting multiple phases during ultrasonic welding

(a) Micro-bonding; (b) Interdiffusion across micro-bonds; (c) Nucleation and growth of IMCs; (d) Thickening of diffusion layer to form a continuous IMC layer

图11 焊接接头显微维氏硬度分布图

Fig.11 Nanohardness distribution of joint

图12 搭接接头焊接能量-拉剪强度曲线

Fig.12 Welding energy-tensile strength curve

3 结论

1. 超声波焊接下触点区无明显宏观裂纹等缺陷; 随焊接能量增大, 触点区原子互扩散层迅速增厚并趋于稳态, 过厚的IMCs层诱导产生新的焊接缺陷; 同时过大的能量引起锆发生吸碳、氮现象降低了接头连接性能; 在焊接能量640 J下实验最大拉剪载荷为90 MPa, 难于实现熔核拉出失效行为, 为典型的脆性断裂模式。

2. 在超声波焊接的热-形变综合作用下, 热输入量640 J时界面形成了厚度约为3.2 μm的Ni₇Zr₂, Ni₁₀Zr₇和NiZr₂ IMCs相, 析出顺序为: Ni₁₀Zr₇, Ni₇Zr₂, NiZr₂; 同时塑性变形在整个薄板厚度间传播, 剧烈塑性变形促进了位错增殖, 形成了由纳米晶和非晶相组成的过渡层。