表面修饰碳纤维负载铱催化剂的结构调控及其催化行为

来源期刊：功能材料2014年第9期

论文作者：刘作华 肖文 周斌 孙大贵 范兴 陶长元 杜军

文章页码：9013 - 9017

关键词：碳纤维;表面修饰;阳极氧化;硅烷化反应;负载铱催化剂;甲醇羰基化;醋酸;

摘    要：以电化学改性和化学改性的碳纤维（CF）为载体制备了负载铱催化剂,通过考察催化剂在甲醇低压羰基化合成醋酸反应中的催化性能,研究了CF表面处理条件对负载铱催化剂性能的影响。XPS测试结果表明,阳极氧化后碳纤维表面出现O、N元素,氧化时间由2min增加到5min,O/N原子比例提高,在随后的负载铱催化剂中,铱的负载量由2.17%增加到4.88%,且双齿配位铱的比例较单齿配位铱增加,对醋酸的选择性由20%提高到30%。对阳极氧化后的CF,分别通过表面羟基缩合引入具有配位基团的N-（β-氨乙基）-γ-氨丙基甲基二甲氧基硅烷后,由于配位基团数量的增加,铱的负载量分别提高到4.49%和6.43%,同时,单齿配位铱/双齿配位铱的比例增大,由于其分子链结构的柔性,明显改善了固载铱的化学微环境,催化剂对醋酸的选择性分别提高到72.5%和77.8%,表现出良好的催化活性和选择性。