稀有金属 2011,35(03),336-341

Cu-Zn合金固溶强化的电子理论研究

赵侠

辽宁石油化工大学职业技术学院

摘 要：

基于固体与分子经验电子理论 (EET) , 采用平均原子模型计算了质量分数为4%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 32%Cu-Zn合金相结构单元的价电子结构参数统计值nA′, Δρ′, 利用n′A, Δρ′计算了表征合金强化效果的固溶强化系数SCu-Zn和界面强化系数SCu-Zn/Cu-Zn, 它们的数值分别为0.9925, 1.0054, 1.0437, 1.0868, 1.1055, 1.1205, 1.1208和7.6579, 8.5444, 10.6675, 11.8616, 12.4737, 10.3345, 9.5809, 并通过两个强化系数讨论了合金元素Zn对Cu-Zn合金固溶强化、界面强化及合金强度出现拐点现象的影响。结果表明, SCu-Zn值越大, 合金固溶强化效果越强;SCu-Zn/Cu-Zn值越大, 合金的相界面应力越高, 抵抗变形能力越强, 界面强化效果越好。当Zn含量小于25%时, SCu-Zn, SCu-Zn/Cu-Zn值均随溶质的增加而单调递增, 合金强度的变化趋势与SCu-Zn, SCu-Zn/Cu-Zn值变化相同;当Zn含量大于25%时, 随着Zn含量增加, SCu-Zn值增势变缓, SCu-Zn/Cu-Zn值急剧下降, 但SCu-Zn/Cu-Zn值降低较SCu-Zn值增加趋势大, 它们综合作用表现为合金强度降低。SCu-Zn和SCu-Zn/Cu-Zn共同决定着合金的强化效果, 它们的数值愈大, 合金强化作用愈强。

关键词：

Cu-Zn合金;价电子结构;固溶强化;统计值;

中图分类号： TG111.1

收稿日期：2010-06-17

基金：国家自然科学基金 (50471022) 资助项目;

Electron Theory Research on Cu-Zn Alloy Solid Solution Strengthening

Abstract：

Based on the empirical electron theory of solids and molecules (EET) , the statistical values of valence electron structure parameters nA′ and Δρ′ of Cu-Zn alloy phase structure unit, whose mass fractions were 4%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 32%, were calculated by using the average atoms model.The solid solution strengthening coefficient SCu-Zn and interface strengthening coefficient SCu-Zn/Cu-Zn characterizing the properties of alloy phase, whose values were 0.9925, 1.0054, 1.0437, 1.0868, 1.1055, 1.1205, 1.1208 and 7.6579, 8.5444, 10.6675, 11.8616, 12.4737, 10.3345, 9.5809 separately, were calculated by using the nA′ and Δρ′.The effects of alloy element Zn on solid solution strengthening, interface strengthening and the inflexion point of alloy strength of Cu-Zn alloy were discussed with the two strengthening coefficient.The results showed that, the larger the SCu-Zn value was, the stronger the effect of solid solution strengthening was;the larger the SCu-Zn/Cu-Zn value was, the higher the interface stress of alloy phase, the stronger the resisting formability was and the better the effect of interface strengthening was.When the mass fraction of Zn was less than 25%, the values of both the SCu-Zn and the SCu-Zn/Cu-Zn increased monotonically with the increment of Zn content, these variation trends of Cu-Zn alloy strength were the same as that of both SCu-Zn and SCu-Zn/Cu-Zn;when the mass fraction of Zn was more than 25%, with the increment of Zn content, the SCu-Zn values increased slowly, and the SCu-Zn/Cu-Zn values fell rapidly, but the reducing trend of SCu-Zn/Cu-Zn values was more serious than the increasing trend of SCu-Zn values, which made the Cu-Zn alloy strength reduce with the synthetic action of the SCu-Zn and the SCu-Zn/Cu-Zn.The strengthening of effects of Cu-Zn alloy was decided by both the SCu-Zn and the SCu-Zn/Cu-Zn;whose values were larger, the strengthening effect of alloy was stronger.

Keyword：

Cu-Zn alloy;valence electron structure;solid solution strengthening;statistical value;

Received： 2010-06-17

Zn溶入Cu晶胞后, 将占据Cu的正常节点位置形成置换固溶体, 从而起到固溶强化作用, 并随着合金元素的增加固溶强化效果增强, 关于固溶体的强化机制早已引起人们的重视并被写入教科书中 ^[1] 。 但从文献 [ 2] 给出Cu-Zn合金抗拉强度R_m的实验值来看, 随着Zn含量增加, 合金强度出现先增加后降低现象。 目前, 这些实验研究结果的微观机制还不是很清楚。 为了揭示合金强化的本质, 可以追溯到电子结构层次进行研究。 文献 [ 3, 4] 利用EET ^[5,6] 对铜合金的固溶强化机制进行了有益探讨, 但从EET多重解中确定最可几值时并未给出合理的依据。 文献 [ 7, 8, 9] 用价电子结构参数统计值代替最可几值讨论钛合金相变及非调质钢力学性能时, 得到了满意的结果。 为此, 本文依据文献 [ 7, 8, 9] 的方法, 利用平均原子模型 ^[6] 计算了Cu-Zn合金相中相结构单元的价电子结构参数统计值n_A′, Δρ′ , 根据n_A′, Δρ′计算了固溶强化系数S^Cu-Zn和界面强化系数S^Cu-Zn/Cu-Zn, 利用两个强化系数对Cu-Zn合金的强化机制进行了讨论, 发现研究结果与实际符合很好。

1 Cu-Zn晶胞的键距差 (BLD) 模型及键络分布

当合金原子Zn溶入Cu基体后将占据Cu原子的位置, 形成置换固溶体。 按EET的平均原子模型 ^[6] , Zn加入后固溶体的所有点阵位置都由一种X原子占据, X原子既不是Cu原子, 也不是Zn原子, 而是一种假设的Cu+Zn原子混合成的原子, 其单键半距、 共价电子数等性质为组成固溶体的各种元素原子的计权平均值, 即

R_X (1) =m_CuR_Cu (1) +m_ZrR_Zn (1) (1)

n Xc =m_Cun Cuc +m_Zrn Ζnc (2)

其中, R (1) 代表单键半距, m代表Cu和Zn的原子百分数, n_c代表原子的共价电子数。 按文献 [ 6] 的思想, 以Cu晶胞的晶格常数为基础, 可确定Cu-Zn晶胞 (相结构单元) BLD模型如图1所示。 其中不可忽略的共价键有3种, 其键名、 键距和等同键数分别为

DX-XA,DA=√22a,ΙA=1×12×1=12DX-XB,DB=a,ΙB=1×6×1=6DX-XC,DC=√62a,ΙC=1×24×1=24

图1 Cu-Zn晶胞的BLD模型

Fig.1 BLD model of Cu-Zn cell

2 价电子结构参数统计值的计算

2.1Cu-Zn合金中相结构单元价电子结构参数统计值的计算

经过上述处理后, 可对Cu-Zn合金相进行BLD分析, 获取合金相中相结构单元最强共价键上的共用电子对数n_A值。 以质量分数w_Zn为4%的Cu-Zn相结构单元为例, 其满足ΔD_α<0.0050 nm条件的n_A值有216组。 从众多解中确定n_A的最可几值是十分困难的, 为此利用文献 [ 7, 8, 9] 的思想计算Cu-Zn合金相中相结构单元的价电子结构参数n_A的统计值n′_A,

n′A=σΝ∑i=1nAiCi???(3)

式中, σ_N为实际合金中可能存在的原子状态组合数目; n_Ai为处于第i种可能存在的原子状态组合时该相最强键上的共用电子对数; C_i为第i种原子状态组合出现的概率, C_i=1/σ_N。 按式 (1) 可计算不同Zn含量下Cu-Zn固溶体的价电子结构参数统计值n′_A, 计算结果列于表1。 文献 [ 10] 已对Cu的价电子结构参数统计值n′_A进行了计算, 将结果一并列于表1。

2.2Cu-Zn合金中相结构单元形成的相界面价电子结构参数统计值的计算

由图1可知, Cu-Zn合金相结构单元形成的相界面为Cu-Zn ₍₁₁₁₎ /Cu-Zn ₍₁₁₁₎ 同相界面。

Cu-Zn合金相结构单元 (111) 晶面上仅有一种键, 如图1所示。

D X-XnA , I_A=1×12×1=12

X (111) 晶面上的共价电子总数为∑n Xc =n XA I_A=12n XA , n XA 可利用BLD法计算。 X (111) 晶面的面积 S=√3a2/2=√3×0.361472/2=0.11315nm2 。 可计算X (111) 晶面上的共价电子密度, 即

ρX(111)=∑nXcS???(4)

文献 [ 11, 12] 给出了同相结构单元形成的相界面共价电子密度差统计值Δρ′的计算公式, 见式 (5) 。

Δρ′=1σσΝ∑i=1σΝ∑j=1|ρi-ρj|12|ρi+ρj|×100%???(5)

式中, σ为相界面中可能存在的原子状态组数, σ=σ_N (σ_N+1) /2; ρ_i, ρ_j分别为晶胞处于任意原子组态i和j时, 晶胞的 (hkl) 晶面上的共价电子密度。 至此, 利用 (5) 式可以计算不同Zn含量下的Cu-Zn ₍₁₁₁₎ /Cu-Zn ₍₁₁₁₎ 相界面共价电子密度差的统计值Δρ ?Cu-Ζn/Cu-Ζn(111)/(111) , 计算结果列于表2。 用上面的方法可以计算Cu ₍₁₁₁₎ /Cu ₍₁₁₁₎ 相结构单元形成的相界面上的共价电子密度差的统计值Δρ ?Cu/Cu(111)/(111) , 计算结果也列于表2。

表1 Cu及Cu-Zn晶胞的价电子结构参数统计值n′A

Table 1Statistical values of valence electron structure parameter n′_Aof Cu and Cu-Zn cell

Structure unit	Composition (Zn content)		n′A	σN	β/nm
	w/%	x/%
Cu	0	0	0.35394	12	0.06
Cu-Zn	4	3.9409	0.35129	216
	10	9.8613	0.35586	188
	15	14.8034	0.36940	173
	20	19.7531	0.38465	198
	25	24.7104	0.39128	202
	30	29.6754	0.39658	185
	32	31.6636	0.39670	175

表2Cu-Zn (111) /Cu-Zn (111) 及Cu (111) /Cu (111) 相界面价电子结构参数统计值Δρ′

Table 2Statistical values of valence electron structure parameter Δρ′of Cu-Zn ₍₁₁₁₎ /Cu-Zn ₍₁₁₁₎ and Cu ₍₁₁₁₎ /Cu ₍₁₁₁₎ phase interface

Phase interface		wZn/%	Δρ′/%	σ	β/nm
Cu	Cu	0	7.2733	78	0.06
Cu-Zn	Cu-Zn	4	7.6579	23436
		10	8.5444	17766
		15	10.6675	15051
		20	12.4737	19701
		25	11.8616	20503
		30	10.3345	17205
		32	9.5809	15400

3 强化系数S的表征

3.1 固溶强化系数

文献 [ 9] 定义了固溶强化系数为合金相中相结构单元与基体最强键上共价电子对数统计值之比。 Cu-Zn合金相的固溶强化系数为

S^Cu-Zn=n′ Cu-ΖnA /n′ CuA (6)

式中, S^Cu-Zn为Cu-Zn合金相中相结构单元的固溶强化系数; n′ Cu-ΖnA , n′ CuA 分别为Cu-Zn合金相中相结构单元和Cu单质最强键上共价电子对数的统计值, 已列于表1。 由式 (6) 结合表1, 可得出不同Zn含量下Cu-Zn合金的固溶强化系数, 计算结果列于表3。

表3 Cu-Zn合金相的固溶强化系数与界面强化系数

Table 3Solid solution strengthening coefficient and interface strengthening coefficient of Cu-Zn alloy phase

wZn/%	SCu-Zn	SCu-Zn/Cu-Zn	SCu/Cu
4	0.9925	7.6579	7.2733
10	1.0054	8.5444
15	1.0437	10.6675
20	1.0868	11.8616
25	1.1055	12.4737
30	1.1205	10.3345
32	1.1208	9.5809

3.2 界面强化系数

文献 [ 9] 定义了界面强化系数为相结构单元形成的相界面共价电子密度差的统计值。 Cu-Zn合金相及Cu基体界面强化系数分别为

S^Cu/Cu=Δρ′^Cu/Cu, S^Cu-Zn/Cu-Zn=Δρ′^Cu-Zn/Cu-Zn (7)

式中, S^Cu/Cu, S^Cu-Zn/Cu-Zn分别为Cu及Cu-Zn合金相的界面强化系数; Δρ′^Cu/Cu, Δρ′^Cu-Zn/Cu-Zn分别为Cu和Cu-Zn合金相中相结构单元形成的相界面共价电子密度差的统计值, 上面两相的界面强化系数也列于表3。

4 分析与讨论

4.1 固溶强化系数与强化机制的关系

文献 [ 13, 14] 用最强共价键上的共用电子对数n_A表征了相中原子间结合力的大小, 即n_A值越大, 原子间结合越牢固, 相的强度越高。 与n_A值表征相同, 相最强共价键上共用电子对数的统计值n′_A也表征了相的强化效果。 由于固溶强化系数S^Cu-Zn与n′_A存在线性关系, 见式 (4) , 所以可以用S^Cu-Zn值来描述合金元素Zn在Cu中的固溶强化效果。 由表3知, w_Zn依次为4%, 10%, 15%, 20%, 25%, 30%, 32%的Cu-Zn合金相的固溶强化系数S Cu-Ζn4% <S Cu-Ζn10% <S Cu-Ζn15% <S Cu-Ζn20% <S Cu-Ζn25% <S Cu-Ζn30% <S Cu-Ζn32% , 因此, 随着合金元素Zn的增加, S^Cu-Zn值逐渐增大, 固溶强化作用增强。 这是由于Zn含量的增加, 合金相中原子间结合力在逐渐提高, 使强化效果加强。

然而, 从表3发现, w_Zn为10%～32%的Cu-Zn合金相的固溶强化系数S^Cu-Zn值均大于1, 说明合金元素的溶入强化了基体。 w_Zn为4%的Cu-Zn合金相的固溶强化系数S Cu-Ζn4% =0.9925<1, 而实际中合金相的强度较基体强度增加, 说明合金的固溶强化不仅由固溶强化系数S^Cu-Zn来决定, 还要考虑固溶体的界面强化问题。

4.2 界面强化系数与强化机制的关系

Zn元素加入Cu基体后, 形成由Cu, Zn原子组成的Cu-Zn平均原子晶胞的固溶体。 该固溶体与基体的晶体结构完全相同, 同时也引起了两种明显的变化, 一是固溶体晶胞中最强共价键上的共价电子对数的统计值n′_A, 二是产生了新的Cu-Zn ₍₁₁₁₎ /Cu-Zn ₍₁₁₁₎ 相界面, 分别见表1和图1所示。 合金相中只存在的Cu-Zn ₍₁₁₁₎ /Cu-Zn ₍₁₁₁₎ 相界面, 与基体中的Cu ₍₁₁₁₎ /Cu ₍₁₁₁₎ 相界面上的原子状态不同, 可由界面上的共价电子密度差的统计值Δρ′反应。 由于实际晶体界面上存在缺陷 (位错等) , 必然于晶体内部产生界面应力使合金相的变形抗力增加、 强度提高, 该应力也会对固溶强化现象产生重要影响 ^{[15,16,17,18]} 。 而界面应力的大小可以用界面强化系数来表征 ^[9] , 从表3可知, Cu-4%Zn固溶体的界面强化系数S Cu-Ζn//Cu-Ζn4% =7.6579, Cu的界面强化系数S^Cu/Cu=7.2733, 即S Cu-Ζn//Cu-Ζn4% >S^Cu/Cu, 显然4%的Zn固溶于基体后, 得到固溶体的固溶强化系数虽略小基体的固溶强化系数, 但界面强化系数提高了, 它们综合作用表现为固溶体的强化。 表3中, 不同Zn含量Cu-Zn合金的S^Cu-Zn/Cu-Zn值均大于Cu的S^Cu/Cu值, 说明各含量合金的界面应力较基体提高了, 界面强化效果增强了。 随着Zn含量的增加, 合金相的S^Cu-Zn/Cu-Zn值先增加后减小, 界面强化表现为相同的变化趋势, 而合金相的S^Cu-Zn值逐渐增大, 固溶强化逐渐增强, 它们综合作用反映了合金的实际强化效果。

4.3Cu-Zn合金强度随Zn含量增加出现拐点的理论解释

为进一步研究Zn元素对Cu合金强化机制的影响, 将不同Zn含量Cu-Zn合金的抗拉强度R_m实验值 ^[2] 列于表4, 由表4作出Zn含量与Cu-Zn合金抗拉强度的关系曲线, 见图2。 从图2可以看出, 随着Zn含量的增加, 合金相的R_m值先单调递增, 后逐渐减少, 然后变得平直, 在w_Zn为25%处出现拐点, 说明合金实际强化机制并非由固溶强化单一决定, 还要考虑界面强化的效应。 利用表3中的数据, 作出固溶强化系数S^Cu-Zn、 界面强化系数S^Cu-Zn/Cu-Zn与合金元素Zn对Cu-Zn合金固溶强化及界面强化影响的关系曲线, 见图3, 4。

由图3, 4可以看出, Zn含量小于25%时, 随着溶质的增加, Cu-Zn合金的S^Cu-Zn值与S^Cu-Zn/Cu-Zn值均单调增加, 且图中两曲线的变化趋势与图2中相应段的变化趋势基本一致, 所以可以用S^Cu-Zn来描述合金的强化状态; 当Zn含量大于25%时, 合金的S^Cu-Zn值虽然增加但幅度变缓, S^Cu-Zn/Cu-Zn值出现急剧下降, 但S^Cu-Zn/Cu-Zn下降态势大于S^Cu-Zn增加幅度, 所以两强化系数的综合表现为合金强度开始下降, 出现拐点。 因此, Cu-Zn合金强度提高的真正原因是固溶强化与界面强化共同作用的结果。

表4 不同Zn含量Cu-Zn固溶体的抗拉强度Rm

Table 4Tensile strength R_munder different Zn content in Cu-Zn solid solution

wZn/%	Rm/MPa
4	240
10	260
15	280
20	320
25	340
30	320
32	320

图2 Zn对Cu-Zn合金抗拉强度Rm的影响

Fig.2 Effect of Zn on tensile strength R_m of Cu-Zn alloy

5 结 论

1. S^Cu-Zn值越大, Cu-Zn合金的固溶强化效果越好。

2. S^Cu-Zn/Cu-Zn值越大, Cu-Zn合金的相界面应力越高, 抵抗变形能力越强, 界面强化效果越好。

3. 当Zn含量小于25%时, S^Cu-Zn, S^Cu-Zn/Cu-Zn值均随溶质的增加而单调递增, 合金强度的变化趋势与S^Cu-Zn, S^Cu-Zn/Cu-Zn值变化相同; 当Zn含量大于25%时, S^Cu-Zn/Cu-Zn值降低较S^Cu-Zn值增加趋势大, 表现合金强度出现降低。

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