简介概要

SRR99镍基单晶高温合金在落管微重力环境下的枝晶生长行为研究

来源期刊：稀有金属2012年第3期

论文作者：封少波罗兴宏

文章页码：341 - 346

关键词：单晶;高温合金;微重力;枝晶生长;

摘要：利用50m长落管研究了SRR99镍基单晶高温合金在微重力与重力环境下的枝晶生长行为。采用金相显微镜观察了试样在微重力(微重力试样)和重力(重力试样)下凝固组织的差异,并利用图像分析软件测量了枝晶的一次臂和二次臂的长度及间距。结果表明,微重力试样在下落过程中从未熔部分外延生长的最大长度约为1.7mm,重力试样的最大长度为1.9mm。微重力试样的一次枝晶干粗大,平均间距约为80μm,而重力试样中存在较多的细小一次枝晶干,一次臂平均间距约为71μm。一次枝晶平均间距在微重力环境下增大20%。微重力试样的二次臂长度较长,且在20～160μm的整个长度范围内较均匀分布;重力试样二次臂长度较短,且集中分布在20～80μm区间内。微重力试样和重力试样的二次枝晶臂平均间距相同,均为17μm。

稀有金属 2012,36(03),341-346

SRR99镍基单晶高温合金在落管微重力环境下的枝晶生长行为研究

封少波罗兴宏

中国科学院金属研究所特殊环境材料研究部

摘要：

利用50m长落管研究了SRR99镍基单晶高温合金在微重力与重力环境下的枝晶生长行为。采用金相显微镜观察了试样在微重力(微重力试样)和重力(重力试样)下凝固组织的差异,并利用图像分析软件测量了枝晶的一次臂和二次臂的长度及间距。结果表明,微重力试样在下落过程中从未熔部分外延生长的最大长度约为1.7mm,重力试样的最大长度为1.9mm。微重力试样的一次枝晶干粗大,平均间距约为80μm,而重力试样中存在较多的细小一次枝晶干,一次臂平均间距约为71μm。一次枝晶平均间距在微重力环境下增大20%。微重力试样的二次臂长度较长,且在20～160μm的整个长度范围内较均匀分布;重力试样二次臂长度较短,且集中分布在20～80μm区间内。微重力试样和重力试样的二次枝晶臂平均间距相同,均为17μm。

关键词：

单晶;高温合金;微重力;枝晶生长;

中图分类号： TG132.32

作者简介：封少波(1984-),男,湖南衡阳人,博士研究生;研究方向:微重力合金凝固;罗兴宏(E-mail:xhluo@imr.ac.cn);

收稿日期：2011-07-04

基金：国家自然科学基金项目(51171196)资助;

Dendrite Growth of SRR99 Nickel-Base Single Crystal Superalloy under Microgravity Condition Formed by Long Drop Tube

Abstract：

The dendrite growth of SRR99 nickel-base single crystal superalloy under microgravity and normal gravity environment was investigated by using 50 m long drop tube.The differences of solidification microstructures between the samples solidified under microgravity(μg sample) and normal gravity(1g sample) were observed using optical microscope(OM).Furthermore,the lengths and spacings of the primary and secondary dendrite arms were measured with the aid of image analysis software.The results showed that,the maximum epitaxial growth distance from unmelted part for the μg sample was about 1.7 mm,while it was about 1.9 mm for the 1g sample.The primary dendrite trunks of the μg sample was coarse,and the average spacing between them was about 80 μm;while,there were a large number of fine primary dendrite arms in the 1g sample,and the average primary arm spacing was about 71 μm.The average primary arm spacing increased about 20% under microgravity.Moreover,in the μg sample the secondary dendrite arms were longer and scattered in the range of 20¹60 μm,but in the 1g sample the secondary dendrite arms were shorter and mainly focused in the range of 20⁸0 μm.In addition,the average secondary arm spacings of the μg sample and the 1g sample were both 17 μm.

Keyword：

single crystal;superalloys;microgravity;dendrite growth;

Received： 2011-07-04

镍基单晶高温合金具有优良的高温性能, 是目前制造先进航空发动机和燃气轮机叶片的主要材料 ^[1] 。枝晶是单晶合金中最常见的凝固组织, 其一次臂与二次臂的间距不仅对合金的力学性能产生重要的影响, 还与合金元素的偏析行为密切相关, 并影响着合金后续的热加工过程 ^[2,3] 。重力及其相关的物理现象如流体静压力、浮力对流和沉降等对枝晶的生长具有重要的影响。研究表明, 重力对流是导致单晶中出现雀斑、杂晶等凝固缺陷的主要原因 ^[4,5,6] 。因此, 研究重力在单晶枝晶生长过程中的具体作用, 对避免单晶中出现凝固缺陷具有重要意义。

落管是地面上获得微重力环境的有效手段之一, 可提供高质量的短时微重力条件, 具有方便快捷、试验成本低等优点 ^[7,8,9] 。本文拟利用50 m长落管提供的短时微重力环境, 研究重力对SRR99镍基单晶高温合金凝固组织的影响。

1 实验

实验所用材料为SRR99镍基单晶高温合金, 其成分如表1所示。采用真空感应炉熔炼母合金, 在工业用双区加热单晶炉中拉制单晶。从单晶试棒上切取直径为6 mm、高度为20 mm的试样, 其轴向与单晶生长方向平行。

合金的微重力凝固实验在50 m落管内进行。落管顶部安装有高频感应线圈, 管内真空度达1×10^-3 Pa, 可提供约3.2 s的高质量微重力环境(微重力水平约为1×10^-6 g₀)。实验时, 将单晶试样装入刚玉坩埚中, 利用感应线圈将试样上端约8 mm长的部分快速加热至熔化状态, 加热时间约为13 s。随后, 将试样连同坩埚一起释放, 使其在落管内自由下落, 并在微重力环境下凝固。作为对比, 单晶试样在正常重力环境下也进行类似的凝固实验。为简便起见, 以下将在微重力和重力下凝固的试样分别称为微重力试样(μg sample)和重力试样(1g sample)。试样顶部表面温度由单色红外测温仪实时测量。根据SRR99合金的液相线温度调整发射率, 当发射率设为15%时测量的温度较接近试样的真实温度。

从纵截面和横截面切取试样的重熔部分, 经镶嵌、磨样、抛光和腐蚀后, 用光学显微镜(OM)进行组织观察。金相腐蚀剂为HCl (20 ml)+CuSO₄(5 g)+H₂O(100 ml)。利用图像分析软件测量了横截面的一次枝晶臂间距和二次臂长度, 以及纵截面上的二次枝晶间距。

表1合金的化学成分(%, 质量分数)

Table 1Chemical composition of alloy (%, mass fraction)

Al	Ti	Cr	Ta	W	Co	Ni
5.47	2.14	8.39	2.92	9.47	5.01	Bal.

2 结果与讨论

2.1温度曲线

SRR99单晶试样的顶部温度随时间的变化如图1所示。图1中A对应的时间段为感应加热阶段。由图1可见, 在13 s的加热时间内微重力试样和重力试样的温度非常一致, 说明微重力试样和重力试样凝固的初始条件一致。试样在加热6 s后其顶部的温度升至1200 ℃以上, 平均升温速度达200 ℃·s^-1。随后, 试样温度缓慢地增加, 这表明试样开始熔化, 且其熔化长度在不断增加。当到13 s时停止加热, 此时试样的顶端温度为1350 ℃。高频感应线圈的快速加热能力有利于试样的上部快速升温熔化而下端仍可保持为固相。停止加热后, 重力试样的温度曲线在1340 ℃附近出现一个平台, 持续时间大约为4 s, 如图1中B对应的时间区间。此温度平台对应为重力试样的凝固过程, 即重力试样在4 s时间内完成凝固。随后, 重力试样的顶端温度突然升高约50 ℃, 接着随时间单调减少。这种温度突变可能是由于液相与固相的发射率不同导致的, 也可能是最后的熔体出现再辉现象造成的。微重力试样在自由下落中其温度未能测量, 但由于具有与重力试样一样的外部热环境, 其温度历史应与重力试样一致。鉴于顶部作为重力样品最后凝固的区域可在4 s时间内完全凝固, 因此可判定在3.2 s自由落体时间内微重力试样初始固液界面附近已全部完成凝固, 两种实验条件的主要差别是合金凝固时的重力水平不同。

图1 微重力试样与重力试样的温度- 时间曲线

Fig.1 Temperature- time profiles of μg sample and 1g sample, A corresponding to heating process, and B to solidification process

2.2凝固组织

图2为微重力试样与重力试样的纵截面组织。微重力试样与重力试样的重熔长度约为5 mm。由图2可见, 试样重熔的界面呈凹形, 下端粗大的枝晶为原始组织。两种条件下试样重熔后的组织仍为枝晶, 但与原始组织相比枝晶明显细化, 且组织不再是单晶。根据有无形核过程, 两种试样重熔后的凝固组织可分为两类。一类为从原始粗大枝晶外延生长的枝晶, 无形核过程, 枝晶的取向与母材的取向一致, 如图2中A区; 另一类为在刚玉坩埚壁形核, 并朝试样内部生长的枝晶, 其生长方向取向杂乱, 如图2中B区。在微重力试样中, 越靠近试样的中间位置枝晶外延生长的长度越长, 但在试样中心附近外延生长的长度急剧降低, 如图2中C区。这是由于在试样中间位置处存在尺寸较大的杂晶, 阻碍了枝晶的外延生长。在重力试样中外延生长的枝晶长度振荡变化, 在试样中心位置处枝晶长度也显著减少。与微重力试样相比, 重力试样的外延生长区域较小, 这是因为重力试样中枝晶外延生长区域中存在较多的杂晶, 对枝晶的生长产生较大的阻碍。微重力试样在下落过程中从未熔部分外延生长的最大长度约为1.7 mm, 重力试样的最大长度为1.9 mm。由于从母材外延生长的枝晶不涉及形核过程, 且其晶体学取向与原始枝晶组织一致, 便于准确测量其一次和二次枝晶间距, 因此本文重点研究图2中A区外延生长的枝晶在微重力环境与重力环境下的差异。

图3为微重力试样和重力试样外延生长枝晶组织横截面。由图3可见, 微重力试样中枝晶的二次臂长度较长, 且朝试样中心方向生长的二次枝晶臂比其他方向的要更长一些, 如图3(a)中箭头所示。此外, 二次枝晶干上有较多的三次枝晶臂。在重力试样中枝晶的二次枝晶臂长度较短, 其沿四个生长方向的长度较一致, 其上的三次枝晶臂也很少。图4为微重力试样与重力试样横截面上二次枝晶臂长度的分布图。微重力试样中二次枝晶臂的长度分布区间稍宽, 在20～160 μm的整个分布区间内分布较分散; 而重力试样中二次枝晶臂长度集中在20～80 μm区间内, 其中40～60 μm占到40%以上。微重力试样的二次枝晶臂长度分布的峰值为70 μm, 而重力试样的为50 μm。此外, 微重力试样中一次枝晶干均较粗大, 而在重力试样中粗大一次枝晶干之间分布着较多细小的一次枝晶干, 如图3(b)中箭头所示。微重力试样的一次枝晶平均间距约为85 μm, 而重力试样的约为71 μm。微重力试样的一次枝晶平均间距比重力试样的增大20%。

微重力试样与重力试样的纵截面组织如图5所示。左边粗大的枝晶为母材原始组织, 右边细小的枝晶为单晶试样重熔后分别在微重力与重力环境下凝固组织。细小枝晶从固液界面处的原始枝晶直接生长, 其生长取向与母材的晶体学取向保持一致。微重力试样二次枝晶臂的平均间距与重力试样相同, 均为17 μm。

从上述实验结果可知, 在落管微重力环境下凝固的SRR99合金一次枝晶间距增大。在航天飞机等空间微重力环境下开展的合金定向凝固实验也得到相同的结论 ^{[10,11,12,13]} 。合金成分一定时, 一次枝晶间距主要取决于凝固速度和凝固固液界面前沿的温度梯度。在微重力环境中, 浮力对流变得微弱是导致微重力试样一次枝晶间距增加的主要原因。研究表明, 抑制浮力对流可增大合金凝固时固液界面处的温度梯度, 并且减小枝晶的生长速度 ^[11] 。温度梯度的增加和生长速度的减慢, 将导致一次枝晶间距增大。此外, 微重力环境中流体静压力基本消失也会导致一次枝晶间距增大。有研究发现, 在微重力环境下由于流体静压力的基本消失熔体与坩埚的热交换系数与重力下相比降低, 致使熔体的散热速度降低 ^[14] 。根据凝固理论, 熔体的散热速度越慢, 一次枝晶臂的间距越大。因此, 微重力下流体静压力的消失也将导致一次枝晶间距增大。

一次枝晶间距调整的机制主要为竞争淘汰、高次分枝和尖端开裂。一次枝晶间距的增大是通过一次枝晶干之间竞争淘汰来实现的。当某一枝晶干生长落后于其邻近的枝晶干时, 邻近的一次枝晶干上的二次臂生长可阻碍生长较慢的枝晶干继续生长, 导致枝晶干的湮没, 从而增大一次枝晶间距。在微重力试样中, 由于重力引起的热溶质对流被抑制, 以及流体静压力的基本消失, 凝固速度降低。这将导致一些一次枝晶干生长落后于其他枝晶干, 并进一步被湮没。微重力试样中观察到侧向生长发达的二次枝晶干, 是由于一次枝晶干竞争淘汰, 使得二次枝晶干沿着垂直一次枝晶干的方向可以充分生长。高次分枝和尖端开裂是一次枝晶间距减小的主要方式。在重力条件下, 糊状区内的热溶质对流较强烈, 从而有利于三次枝晶臂的生长, 并促进其长大为一次枝晶臂, 从而减少了一次枝晶间距。三次枝晶臂形成一次枝晶干时, 其横向的生长受到粗大一次枝晶干的限制, 因此形成较细的一次枝晶干。这与重力试样中观察到的细小一次枝晶干相吻合。

二次枝晶臂间距取决于二次枝晶的初始间距和二次枝晶粗化过程这两个因素 ^[15,16,17] , 其中粗化过程对二次枝晶间距有着显著的影响。研究表明, 初始二次枝晶间距取决于枝晶尖端半径 ^[15] 。 Glicksman等在航天飞机的微重力下开展的实验表明, 过冷度大于1 K时微重力对枝晶尖端半径没有影响 ^[18] 。由于SRR99合金在本实验中的凝固速度较快, 凝固过冷度远大于1 K, 因此微重力对初始二次枝晶间距没有影响。二次枝晶的粗化过程与局部凝固时间相关 ^[17] 。由于SRR99合金在微重力和重力条件下的凝固时间均不足4 s, 二次枝晶的粗化过程来不及进行。因此, 由于本实验中合金凝固的过冷度较大, 以及局部凝固时间很短暂, 微重力对二次枝晶间距的影响不明显。