DOI: 10.11817/j.ysxb.1004.0609.2020-39570
不同化学条件下孔隙比对尾矿砂渗透性影响试验
诸利一1, 2,杨 鹏2, 3,吕文生1, 2,程晓亮4,王 昆5
(1. 北京科技大学 金属矿山高效开采与安全教育部重点实验室,北京 100083;
2. 北京科技大学 土木与资源工程学院,北京 100083;
3. 北京联合大学 北京市信息服务工程重点实验室,北京 100101;
4. 中国电建集团北京勘测设计研究院有限公司,北京 100020;
5. 山东科技大学 矿业与安全工程学院,青岛 266590)
摘 要:为探究在不同酸碱性流体环境作用下孔隙比、浸泡时间对尾矿砂渗透性的影响规律,选取7组不同孔隙比试样,设计变水头渗透室内试验;通过控制变量法,研究8种浸泡时间下尾矿砂渗透性变化规律,并利用扫描电镜和X射线能谱仪分析不同化学条件下孔隙比对尾矿砂渗透性影响机理。结果表明:在化学条件下尾矿砂的孔隙比与渗透系数存在“似指数”变化关系。当控制试样孔隙比为0.65时,在强酸溶液中(pH=3),尾砂的渗透系数随浸泡时间延长而增加,表现为二次抛物线关系,浸泡1600 s较浸泡200 s增加了56.92%;在强碱环境下(pH=11),尾砂的渗透系数随浸泡时间呈Logistic函数下降,浸泡1600 s较浸泡200 s下降了73.66%。基于太沙基、柯森、刘杰等渗透理论拟合得到酸性、碱性、中性三种条件下的修正关系模型。根据试验结果分析和扫描电镜观察发现,酸性条件下小颗粒尾砂被侵蚀,大颗粒尾砂棱角凸显,结合水膜变薄,孔隙增大,渗透系数变大;碱性条件下,尾砂颗粒表面与尾砂颗粒间有沉淀胶体覆盖或填充,结合水膜变厚,孔隙减小,渗透系数随之减小。
关键词:尾矿砂;化学环境;渗透系数;孔隙比;微观结构
文章编号:1004-0609(2020)-09-2190-11 中图分类号:TD853 文献标志码:A
尾矿坝是指在矿产资源开发利用中将目前技术经济条件下难以进一步选别的固体废弃材料有序堆存的坝体[1-3],是一个体量大、势能高的重大危险源,一旦发生溃坝,将对下游的人员造成惨重伤亡以及难以修复的生态破坏[4-5]。然而,尾矿坝稳定性影响因素众多,如坝体本身结构、堆积坝的尾矿特性和渗透性、地震液化以及暴雨漫顶等[6-8]。其中尾矿砂的渗透性是影响尾矿坝稳定性的关键性因素,尾矿砂的渗透性好坏直接影响尾矿库浸润线高低变化,进而影响坝体的稳定性。影响砂土的渗透性因素很多,比如砂土的孔隙比、砂土颗粒的结合水膜、流体介质的性质等,孔隙比和流体介质是其中的两个主要影响因素。尾矿的渗透性能可通过渗透系数来表征。孔隙特性是影响尾矿渗透性的重要因素[9],由于金属矿山特别是金属硫化物矿山,经过选别后产出的尾矿中硫化物成分如黄铁矿、磁黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿在表生条件下,与氧气反应产生高浓度的酸性水,而铅锌矿尾矿废水大多呈现碱性,在这些化学条件下尾矿砂的孔隙结构容易发生变化,进而影响尾矿的渗透性。因此,研究不同化学条件下孔隙比与尾矿砂的渗透性关系对尾矿坝的安全维护与稳定性分析具有重要意义。
多年来,综合国内外学者的研究发现,国外学者基于化学因素对尾矿坝稳定渗透性研究甚少,主要重点集中在环境污染的预防与治理上。MASCARO等[10]和KIM等[11]针对化学离子对环境的污染等进行了研究,QUIGLEY等[12]、MOHAMED等[13]和KRAFT[14]研究了水化学环境下金属离子的运移规律。而至于国内学者研究工作,饶运章等[15]通过对某黄铁铅锌矿14年的废水监测,将pH值与重金属污染情况联系起来,并建立了数学模型。马少建等[16]、林美群等[17]对尾矿重金属离子及酸碱溶液浸出规律进行了研究。白云 鹏[18]应用有限元分析软件,研究了酸碱溶液作用下的尾矿坝稳定性。张媛等[19]研究了含硫的尾矿砂在不同水化学环境条件下渗透特性的变化规律。程晓亮等[20]利用激光粒度分析、电镜扫描观察、X射线衍射分析等室内试验研究了化学环境下尾矿颗粒的沉降、微观形貌、物质组成以及粒径级配等指标参数变化,并建立了应力-渗流两场耦合关系模型。不难看出,国内研究人员针对尾矿库内化学因素影响尾砂渗透性的研究虽然比国外多,但主要集中在流固耦合理论、溶浸采出以及基于软件的数值模拟等方面,对多化学环境下尾矿坝渗透性试验及其影响机理方面研究甚少。
为此,本文作者从pH=3、pH=7、pH=11的多化学作用条件出发,模拟3种酸性、中性、碱性环境,选配7组不同孔隙比尾矿砂试样,利用自制变水头渗透试验装置,研究了不同化学条件下孔隙比对尾矿砂渗透性影响,得到了孔隙比与渗透系数的变化规律;利用控制变量法固定孔隙比,探究尾矿砂在多化学环境下浸泡渗透时间对渗透性影响,拟合分析得到浸泡时间与渗透系数的关系;并基于经典土体渗透理论,建立了修正关系模型;同时利用扫描电镜和能谱分析从微观角度揭示化学条件下的孔隙比对尾矿砂渗透性影响机理,以期为尾矿坝稳定维护和工程实践提供理论支撑,具有一定指导意义。
1 实验
1.1 试验材料
选取河北省某铁矿的尾砂作为本试验的试样,通过LMS-30激光粒度分析仪测得其粒级组成,如图1所示。其中,该尾砂的不均匀系数Cu为8.42,曲率系数Cc为1.02,说明尾砂的级配良好,小于19 μm尾砂含量为45.92%(质量分数),小于74 μm的尾矿占87.49%,该尾砂属于中细粒尾砂。将尾矿进行EDS成分分析,结果如表1所列,发现该尾矿试样中以Si为主要元素,含有一定量的Fe、Ca、Mg等元素以及少量的Al元素。
图1 尾砂的粒级组成曲线
Fig. 1 Particle size curves of tailings
根据土工试验规程[21],并结合试验用的环刀实际体积,设定尾矿孔隙比变化范围为0.5~0.9。在室内分别测得孔隙比为0.5、0.55、0.6、0.65、0.7、0.8、0.9七组尾矿试样的制备参数,如表2所列。
1.2 试验装置
试验采用变水头方法测试出中性、酸性、碱性条件下不同孔隙比的尾矿试样渗透系数。选用TST-55型渗透仪进行试验,渗透仪包括上盖、底座、透水石、环刀、套座、螺杆等,环刀内径为d 61.8 mm,高40 mm,整个试验装置结构如图2所示。
1.3 试验方法
表1 中性条件下尾砂的EDS分析
Table 1 EDS analysis of tailings under neutral conditions
表2 不同孔隙比试样制备参数
Table 2 Preparation parameters of different pore ratio samples
图2 变水头渗透实验装置结构图
Fig. 2 Variable head penetration experimental device structure diagram
1) 选用标准浓度c(H2SO4)=0.500 mol/L的溶液、质量分数为25%的NaOH溶液、蒸馏水分别配制一定量pH=3、pH=11、pH=7的酸性、碱性、中性化学溶液,试剂温度均为25 ℃。
2) 按照孔隙比将制好的环刀试样放入渗透仪套筒内,旋转螺母压紧试样,保证试样在渗流测试过程中不会漏气和漏水。
3)将渗透仪容器下端的进水口与变水头管连接,将止水夹2a、2b、2c打开,关闭止水夹2d,使供水装置与测压管渗透仪相连接,当排气管7流出的液体不再带有气泡,此时关闭排气管,供水装置进水使试样饱和。
4) 当出水管8有水流出时,此刻的试样已经饱和,关闭止水夹2c,向变水头管内注水。
5) 当变水头管内水位达到一定高度时,关闭止水夹2a,打开止水夹2c,启动秒表开始记录起始水头高度h1,起始时间t1,以及时间t2时刻终止水头高度h2,并用温度计记录水温T。
6) 改变水力坡度重复试验,控制误差在允许范围内。
7) 酸性、碱性条件下,尾矿试样在化学试剂的作用下会产生微观的变化,随着作用时间延长渗流系数也会随之变化,在化学试剂作用尾矿试样一段时间后,测得的渗流系数处于较稳定状态时,然后测压管内置换成蒸馏水进行渗透系数的测试。
8) 将不同酸、碱液渗透后的尾砂取出,研究其表观变化(见图3),利用扫描电镜和X射线能谱仪观察尾砂颗粒微观形貌、孔隙以及元素变化。
图3 不同化学环境下尾矿砂浸泡后表观变化
Fig. 3 Apparent change of tailings after soaking in different chemical environments
2 结果与讨论
2.1 不同化学条件下孔隙比对尾矿渗透性影响规律
对中性、酸性、碱性的不同孔隙比重塑土试样渗透实验测得数据采用对数公式计算渗透系数:
(1)
式中:KT为水温为T条件的渗透系数;a为变水头管的断面积;L为渗径长度;A为渗流管道的截面面积;△t为从起始水头到终止水头的间隔时间;h1、h2分别为起始水头和终止水头。
试验后测试水温为22 ℃,测得的渗透系数换算成20 ℃下标准渗透系数:
(2)
式中:ηT、η20分别为T、20 ℃时的动力黏滞系数。
分别在pH=7、pH=3、pH=11三种化学条件下对设定七组不同孔隙比的尾矿试样进行渗透实验,通过式(1)计算试验条水温件下的渗透系数,并通过式(2)换算得到20 ℃下标准渗透系数,得到表3、4、5数据。绘制不同化学条件下孔隙比与渗透系数的关系图(见图4)。从图4可知,尾矿试样的渗透系数随孔隙比的增大而增大,但不是简单的线性关系,存在“似指数”关系模型。在相同孔隙比下,酸性的化学作用对试样的渗透系数影响最大,碱性条件下影响最小,即相同孔隙比下,酸性条件下渗透系数最大,渗透性最好。
表3 中性条件下渗透试验记录
Table 3 Test data record of permeation test under neutral conditions
表4 酸性条件下渗透试验记录
Table 4 Test data record of permeation test under acidic conditions
表5 碱性条件下渗透试验记录
Table 5 Test data record of permeation test under alkaline conditions
图4 不同化学条件下孔隙比与渗透系数的关系
Fig. 4 Relationship between pore ratio and permeability coefficient under different chemical conditions
其主要原因是酸性溶液与尾矿中存在的CaCO3、MgCO3等碳酸化合物反应,改变尾矿的粒径和级配,在一定程度上起到了通透作用。而在碱性作用下,Ca2+、Mg2+等又会产生氢氧化合物,沉淀或裹覆在尾砂表面,堵塞作用显著。
2.2 不同化学环境下尾矿砂浸泡时间与尾矿渗透关系
将尾矿在pH=3和pH=11的酸、碱溶液中分别浸泡200 s、400 s、600 s、800 s、1000 s、1200 s、1400 s、1600 s,(试验浸泡时间不宜设置太长,否则会产生固定渗透通道,渗透系数值将会发生较大波动,导致误差增大)。由于在实际尾矿库中,库内液体是进行流动的,为模拟尾矿库液体的流动带走细微小颗粒的影响效果,同时避免化学试剂与试样反应后减弱作用效果,因此试验中每隔一定时间将上清液过滤并置换成新配置酸碱溶液。通过尾砂级配分析得到如图5所示结果。将图5与图1对比可以明显看出强酸环境下尾砂的中值粒径d50=27.62>d50=18.35(中性环境),说明细微颗粒的占比减小,原因是在浸泡过程中,存在细微颗粒溶蚀严重的可能性,期间定期将上清液置换为新液体时,细微颗粒流失所造成。在强碱作用下尾砂颗粒集中表为粒径增大(d50=132.58),大颗粒尾砂占有比例较大,可能是浸泡过程中胶结物质的生成所致,与颗粒间黏结有关。同时可以发现经过酸、碱溶液浸泡后尾砂颗粒的级配均变差。
图5 酸、碱溶液浸泡后粒径变化
Fig. 5 Particle size change after soaking in acid and alkali solutions
图6 尾砂浸泡时间与渗透系数的变化关系
Fig. 6 Relationship between soaking time and permeability coefficient of tailings
将试样的孔隙比控制在0.65,探究尾砂渗透试验时浸泡时间对尾矿渗透系数的影响关系。由图6(a)可知,尾砂的渗透系数随强酸溶液中的浸泡时间呈二次抛物线增长,浸泡1600 s较浸泡200 s增加了56.92%;由图6(b)可以看出,强碱环境下尾砂的渗透系数随浸泡时间呈Logistic函数下降,前1000 s表现为快速下降趋势,1000 s后则下降变缓,浸泡1600 s较浸泡200 s下降了73.66%。
2.3 孔隙比与渗透系数的关系模型
从渗透试验中初步可知孔隙比与渗透系数为“似指数”关系,为进一步准确地得到不同化学条件下孔隙比与尾矿试样的渗透系数影响关系具体模型,根据太沙基公式、柯森公式、刘杰公式,设置拟合方程形式,如式(3)、(4)、(5)所示:
太沙基公式,
(3)
柯森公式,
(4)
刘杰公式
(5)
利用OriginPro 2018软件按照上述设置的方程形式进行拟合,结果如表6所列。从表6可知,在中性、酸性、碱性三种化学条件下,采用柯森公式对试验中得到的孔隙比与渗透系数进行拟合效果最好,因此采用柯森公式进行表征不同化学条件下孔隙比与渗透系数的变化规律。
根据图1的尾砂粒级组成可知,尾砂试样的有效粒径d9=0.00317 cm,基于柯森公式进行变换拟合公式得到三种不同化学条件下高拟合优度的公式如下,并得到拟合曲线如图7所示。
表6 不同形式的方程拟合结果
Table 6 Fitting results of different equations
图7 基于不同计算公式的孔隙比与渗透系数拟合关系
Fig. 7 Fitting curves of relationship between pore ratio and permeability coefficient based on different calculation formulas
(pH=7, R2=0.994) (6)
(pH=3, R2=0.995) (7)
(pH=11, R2=0.989) (8)
3 不同化学条件下孔隙比对尾矿渗透性影响机理与微观分析
在含有硫化矿物的磁铁矿和黄铁矿尾矿中常常在氧气的作用下产生H2SO4以及游离的Fe2+,Fe2+继续氧化形成Fe3+。由于Fe3+具有强氧化性,氧化速率是O2的10倍多[22],因此尾矿中氧化物变为两种,铁的硫化物极易继续被氧化还原形成更多的H+,使尾矿中酸性增强,溶解尾矿颗粒表面及颗粒间的CaCO3、MgCO3等碳酸化合物,改变尾砂颗粒形貌和孔隙比,增强尾矿间的通透性。同时Fe3+与H2O发生反应形成碱性的氢氧化合物胶体,沉淀物裹覆尾砂颗粒表面并将颗粒间的孔隙通道填堵,形成堵塞作用,致使尾砂颗粒的渗透性显著的下降。在不同化学条件下尾砂颗粒形状与孔隙变化如图8所示。酸碱条件下的化学方程式如下:
2FeS2+7O2+2H2O→2FeSO4+2H2SO4 (9)
2FeS+(4-x)O2+2xH2O→2Fe2++2+4xH+ (10)
Fe2+易被氧化
4Fe2++O2+4H+→4Fe3++2H2O (11)
氧化反应继续:
FeS2+14Fe3++8H2O→15Fe2++2+16H+ (12)
FeS+(8-2x)Fe3++4H2O→(9-2x)Fe2+++8H+ (13)
碱性环境反应:
Fe3++3H2O→Fe(OH)3↓+3H+ (14)
另外,尾矿砂表面带有负电荷,在其周围形成电场,吸附着水中的阳离子形成结合水膜[23],由于结合水膜受电场力作用对孔隙中的自由水存在一定黏滞作用,故结合水膜的厚度一定程度上能反映尾砂的渗透性。尾矿颗粒在酸性环境中小颗粒被逐渐地溶蚀,表面结合水膜变薄,增加尾砂的渗透系数[10];而在碱性环境中由于化学反应形成的沉淀胶状物带有正电性,致使结合水膜变厚,导致尾矿砂渗透性下降。
为进一步研究不同化学条件对尾矿颗粒微观结构影响和成分变化,本文利用蔡司ZEISS EVO18型扫描电子显微镜,观察尾矿颗粒的微观结构,对比中性、酸性、碱性环境下的结构差异,得到结果如图9所示。利用X射线能谱仪,分析不同环境作用后,尾矿砂成分元素的变化,结果如表7和表8所列。从图9(a)可以看出,在pH=7的中性环境下,尾砂颗粒粒径分布离散,既有大于75 μm的大颗粒粒径,也有小于20 μm的小颗粒粒径,小颗粒尾砂松散地分布在大颗粒尾砂表面,颗粒与颗粒间距较为连续均匀。从图9(b)可以看出,当尾矿砂处在pH=3的酸性环境中,小颗粒尾砂大量被大量侵蚀,大颗粒尾砂呈散乱分布,且颗粒表面凸显出明显的棱角,颗粒间孔隙较大,通道较深。因此尾矿砂在酸性环境下孔隙比扩大,渗透系数变大,渗透性变好。从表7可以看出,经过酸性液浸泡后尾矿砂仍以Si元素主要形式存在,其中的Fe、Ca、Mg等元素的比重也适当增加,但各元素的占比顺序基本与中性条件下相似。从图9(c)可以看出,当尾矿砂处在pH=11的碱性条件下,尾砂颗粒被胶体沉淀物包裹,且紧密地粘结在一起形成网状蜂窝结构,大的蜂窝絮状体间被沉淀结晶物填充。因此,碱性环境下的尾砂渗透系数明显下降,渗透性降低。从表8可以发现,经过强碱作用后,尾矿砂的个元素占比发生了较大变化,其中Fe占比显著增大,主要由于尾砂中游离的Fe离子与碱反应,生成氢氧化铁所致,这与化学式(14)的得出提供了有力支撑条件。
图8 不同化学条件下尾砂颗粒形状与孔隙变化示意图
Fig. 8 Schematic diagram of shape and pore change of tailings under different chemical conditions
图9 不同化学条件下尾砂颗粒形貌SEM像和EDS谱
Fig. 9 SEM image and EDS spectrum of tailings particle morphologies under different chemical conditions
表7 酸性条件下EDS分析
Table 7 EDS analysis under acidic conditions
表8 碱性条件下EDS分析
Table 8 EDS analysis under alkaline conditions
4 结论
1) 在一定的化学条件下,渗透系数随孔隙比的增大而增大,存在“似指数”关系。不同的化学条件作用下对尾矿砂的渗透性存在明显的影响,在相同的孔隙比下,酸性环境尾砂渗透性>中性环境尾砂渗透性>碱性环境尾砂渗透性。
2) 在相同化学环境不同浸泡时间下对尾矿砂渗透性存在较大影响,当孔隙比控制为0.65时,在pH=3强酸溶液中,尾砂的渗透系数随浸泡时间呈二次抛物线增长,浸泡1600 s较浸泡200 s增加了56.92%;在pH=11强碱环境下尾砂的渗透系数随浸泡时间呈Logistic函数下降,浸泡1600 s较浸泡200 s下降了73.66%。
3) 对不同化学条件作用下尾矿砂孔隙比与渗透系数研究分析,基于太沙基公式、柯森公式、刘杰公式拟合得到pH=7、pH=3、pH=11三种环境下的尾矿砂孔隙比与渗透系数的高精度关系修正模型,利用经验性渗透计算公式可为化学作用下的改善尾矿渗流特性提供指导。
4) 不同化学条件下孔隙比对尾矿渗透性影响的机理在于:含硫化物的铁矿尾砂会经过系列氧化还原反应形成酸和碱环境,酸性作用下溶蚀部分细颗粒使孔隙通道变大,渗透性升高,碱性作用下形成胶体沉淀物裹覆颗粒表面,淤堵颗粒间孔隙,降低尾砂的渗透系数;尾砂颗粒表面形成的结合水膜有黏滞作用一定程度降低渗透性,酸性条件下结合水膜变薄,尾砂渗透系数上升,碱性环境下结合水膜变厚,渗透系数下降。
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Experimental on influence of pore ratio on tailings sand permeability under different chemical conditions
ZHU Li-yi1, 2, YANG Peng2, 3, Lü Wen-sheng1, 2, CHENG Xiao-liang4, WANG Kun5
(1. Key Laboratory of High-Efficient Mining and Safe of Metal, Ministry of Education, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;
2. School of Civil and Resource Engineering, University of Science and Technology Beijing, Beijing 100083, China;
3. Beijing Key Laboratory of Information Service Engineering, Beijing Union University, Beijing 100101, China;
4. Power China Beijing Engineering Corporation Limited, Beijing 100020, China;
5. School of Mining and Safety Engineering, Shandong University of Science and Technology, Qingdao 266590, China)
Abstract: In order to explore the feature rule of pore ratio and soaking time on the permeability of tailings sand under the action of different acid and alkaline fluid environments, seven groups of samples with different pore ratio were prepared. A laboratory experiment of variable head permeability was designed to analyze the permeability of tailings sand. The permeability variation of tailings under eight soaking times was studied by the method of controlling variables. The scanning electron microscope and X-ray energy spectrometer was used to investigate the mechanism between pore ratio and permeability of tailings under different chemical conditions. The results show that a similarity index relationship between pore ratio and permeability coefficient of tailings under different chemical conditions. When the void ratio of the sample is 0.65, in strong acid solution (pH=3), the permeability coefficient of tailings increases with the increase of soaking time, showing a quadratic parabolic relationship. The permeability coefficient of the tailings soaked for 1600 s increases by 56.92% compared with that soaked for 200 s. In the strong alkali environment (pH=11), the permeability coefficient of tailings decreases with the soaking time as a logistic function, and the permeability of tailings decreases by 73.66% in 1600 s compared with that in 200 s. Based on the penetration theory of TERZAGHI, KOSEN and LIU JIE, the modified relationship model is obtained under acidic, alkaline and neutral conditions. According to the analysis of test results and the images observed from scanning electron microscopy, it is found that under acidic conditions the small tailings are eroded and large tailings have prominent edges and corners. Meanwhile, the bound water film thinner, the pore size increases, and the permeability coefficient increases. However, under alkaline conditions, the surface of tailings particles and tailings particles are covered or filled with precipitated colloids. Furthermore, the bound water film becomes thicker, the porosity decreases, and the permeability coefficient decreases accordingly.
Key words: tailings sand; chemical environment; permeability coefficient; pore ratio; microstructure
Foundation item: Project(2017YFC0804604) supported by the National Key Research Development Program of China; Project(51774045) supported by the National Science Foundation of China
Received date: 2019-09-05; Accepted date: 2020-08-20
Corresponding author: YANG Peng; Tel: +86-10-64900509; E-mail: yangpeng@buu.edu.cn
(编辑 王 超)
基金项目:国家重点研发计划资助项目(2017YFC0804604);国家自然科学基金资助项目(51774045)
收稿日期:2019-09-05;修订日期:2020-08-20
通信作者:杨 鹏,教授,博士;电话:010-64900509;E-mail:yangpeng@buu.edu.cn